2. 中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所
2. National Institute for Radiological Protection, China CDC
一直以来,人类的健康和医疗诊断问题持续受到关注。正电子发射型计算机断层扫描系统(PET)是目前核医学领域最先进的诊断设备,它是根据某些放射性核素在衰变过程中产生的正电子湮灭辐射和符合探测原理构成的计算机断层装置[1]。PET/CT可以通过分析放射性示踪剂在人体内的分布情况来判断有无肿瘤以及肿瘤的良恶性,能精细描绘出机体分子水平上生理病理和生物代谢过程[2],显著提高了对小病变的诊断能力,具有其他影像学检查方法不具备的特点[3]。目前,PET检查使用的正电子衰变核素有18F、11C、13N、15O等,其中18F因为它合适的半衰期、合适的运行成本、相对简单的生产过程等原因,成为PET检查使用最广泛的正电子核素。正电子核素要通过医用回旋加速器生产,由于在生产过程中有高能粒子轰击靶材料,产生放射性污染因素,如瞬时辐射源[4](γ射线、中子、α粒子等)、活化产物以及产生的放射性废物等,故其辐射防护以及产生的放射性废物的处置需要格外关注。
目前对于医用回旋加速器应用项目的辐射监管体系已经比较完备,从建设项目环境影响评价审批、环境保护设施竣工验收制度、常规环境监测制度等到日常监管,都有较为详细的法规和规范。整体上项目管理做得比较到位。但通过监测,发现某医用回旋加速器运行维护中更换下的靶膜、真空膜以及相关部件等固体废物的γ辐射剂量率水平很高,即使在铅箱贮存状态下其表面γ剂量率接近mSv/h的级别,这使得这些放射性废物的拆卸、安全暂存、最终处置等必须得到关注。从已有的医用回旋加速器应用项目相关文献看,大多数都是关注于整体项目的屏蔽防护与环境影响[5]、操作人员的安全防护、受照剂量[6]以及职业病危害[7]等问题,但对于其产生的固体废物的放射性核素及放射性水平等的报道、研究较为缺乏,在监管方面也容易忽视。
随着需求不断增大,以及国家进一步深化简政放权、优化服务,大型医用设备配置许可管理改革,医用回旋加速器项目建设将会不断增多。目前广西已建成并投入使用4台医用回旋加速器,1台正在安装调试中。该文通过调查广西辖区内现有医用回旋加速器项目含放射性的固体废物安全暂存情况、废物产生量等问题,并对废物外照射水平、放射性核素类别及含量进行测量研究,以掌握医用回旋加速器项目固体废物放射性水平,为科学管理、为保护人员健康、为保护环境安全提供依据。
1 材料与方法 1.1 废物的产生与暂存现状医用回旋加速器通过H2生成带电粒子束H-并通过交变电场反复加速,直到达到预期能量[8],将H-通过碳膜剥离电子后形成质子p,然后高能质子p经过真空膜提取引出,再经过靶膜进入靶容器,轰击靶物质H218O,通过18O(p,n)18F反应产生18F离子,引出然后通过合成模块合成PET所需示踪剂,18F的半衰期为109.8 min。然而,高能质子p在轰击靶物质的过程中,也轰击了真空膜、靶膜以及固定它们的金属圈,高能质子p与其中某些稳定核素同样发生(p,n)反应[9],从而产生感生放射性核素。靶容器作为生产核素的主要部件(结构如图 1),直接暴露在离子束下,被粒子直接轰击,运行一段时间后需要定期维护,包括靶体的清洗及按需更换真空膜、靶膜以及固定它们的金属圈,这些更换下来的固体废物会存在放射性核素,成为放射性较强的固体废物。上述膜体及部件更换频率根据加速器使用频率、药物生产量等因素决定,通常在典型辐照2 000 min后更换靶膜材料[10],以避免在长时间照射后18F反应速率的过度下降。
该项目对广西在运行的4家医院医用回旋加速器(加速粒子最大能量均为10 MeV)进行调查,结果显示3家医院多年以来均将更换下来的固体废物暂存于带辐射屏蔽功能的废物桶,废物桶直接放置在回旋加速器机房内,有1家医院在回旋加速器机房内地面挖一小坑,将废物放入其中,坑口用铅砖及装有铅粒的袋子屏蔽。除1家医院外,其余医院均能用封口袋按批次按种类收集废物,并在袋子上清晰标注更换时间、废物种类等信息,一般将更换下来的膜及对应固定膜的金属圈装入同一个袋子。一般4~6个月更换一次。
1.2 监测仪器及监测方法采用2种型号的便携式X-γ辐射剂量率仪测量周围剂量当量率H*(10),其中FH40G+FHZ672E-10型设备用于测量低于100 μSv/h水平的点位,该设备具有精度高、灵敏度高等优点,但量程较低,为1 nSv/h~100 μSv/h;另一台为AT1123型设备用于测量高于100 μSv/h水平的点位,该设备具有轻便、宽能响、高量程的优点,量程达10 Sv/h,能量响应范围为0.015 MeV~10 MeV。在该实验场景测量时,首先使用FH40G型仪器由远及近(剂量率从低到高)进行测量,当剂量率接近量程100 μSv/h时,再使用高量程的AT1123对剂量率大于100 μSv/h的点位进行测量。针对废物在带屏蔽暂存状态下及单次换下的靶膜及其配件废物裸露状态下,在不同距离设点测量,以评价其辐射影响范围。
用DETECTIVE-DX100型便携式高纯锗γ能谱仪及无源效率刻度软件对废物进行核素分析及活度测量,该仪器具有便携式、多功能、能响宽的特点,相对探测效率为40%,分辨率为2.09 keV(对60Co的1 332.5 keV的γ射线),分析依据GB/T 11713—2015《高纯锗γ能谱分析通用方法》。现场测量时,将单次换下的靶膜及其配件废物跟谱仪探头的中心在一条水平线上,选定2 m的距离进行测量,测量时间260 s左右。
以上仪器设备均通过了国家计量部门的检定或校准,并在有效期内。
2 结果 2.1 周围剂量当量率H*(10)监测结果废物在带屏蔽的暂存状态下以及单次靶膜及其配件废物裸露状态下不同距离的周围剂量当量率H*(10)监测结果见表 1。
该项目对3家医院单次换下的靶膜及其配件废物进行放射性分析,分析测量结果见表 2,γ核素分析能谱图如图 2。
通过分析结果可知,几家医院单次换下的靶膜及其配件废物中均一致发现有56Co、57Co、54Mn等核素,考虑到衰变时间后,几家医院废物中相同放射性核素的活度相近。上述放射性核素应该是由于高能质子p轰击后通过57Fe(p,n)57Co、56Fe(p,n)56Co、54Cr(p,n)54Mn反应产生的,具有较长的半衰期。除了这几种核素外,理论上还会产生其他多种放射性核素,如52Mn、51Cr、62Cu等[4, 9],但这些核素半衰期较短,通常在几分钟至几天。
3 讨论医用回旋加速器固体废物放射性水平较高,医院都会采取辐射屏蔽措施以降低暂存位置周围环境外照射水平,且一般暂存在公众无法到达的加速器机房内,以减少对周围人员的辐射影响。在监测过程中,发现有家医院最近一次更换下来的废物裸露于机房内,造成机房内外照射水平急剧升高,当将其放入屏蔽容器内后,周围环境外照射水平大幅降低。可见严格遵守规章制度的重要性。此外,监测结果显示采取机房内地面挖一小坑暂存废物(坑口用铅屏蔽)的暂存方式相对于采取铅箱、铅桶暂存方式屏蔽效果更好,成本也低。
对于产生的放射性废物,目前主要根据《放射性污染防治法》、《放射性废物安全管理条例》等法律法规来管理,医院对其产生的放射性废物有管理责任,采取必要的防护措施,并根据辐射环境监测计划,对贮存场所设施进行安全性检查,卫生、环保部门也会对医院辐射防护安全进行监管。
由于产生量较少,目前医院的做法多为将所有固体废物存放于专用的放射性固体废物容器内,让其衰变,加速器产生的废物中多数放射性核素半衰期较短,都能在较短时间内就能够衰变,能够有效减少放射性,这些活化产物中只有少数核素具有足够长的寿命而存在问题[11],但如果这些核素含量较多的话就很难在短时间内自发衰变殆尽。
目前医用回旋加速器项目建设前后,需在卫生主管部门进行职业病危害预评价和职业病危害控制效果评价审批,而在生态环境部门则需要进行环境影响评价及环境保护设施竣工验收。在评价时,对于放射性固体废物的处置方面通常只考虑到了含有残余放射性药品18F的注射器、手套等废物,并未详细分析加速器本身产生的含有感生放射性的固体废物,这就造成对源项的估计不足,进而造成辐射安全隐患。
从监测结果看,放射性固体废物中发现的主要放射性核素56Co、57Co、54Mn均属中毒组,半衰期最长的为312 d,按衰变10个半衰期时长需暂存近十年,这是个漫长的时间。但由于专业放射性废物收贮机构较少,回旋加速器项目产生的放射性固体废物从质量和体积上来说都是极少量的,因此送专业构收贮的操作性不强。业主自行暂存衰变的方式是目前流行的做法,但必须指出,由于历时长,废物量也在不断增加,每批次废物应做好标记及记录,主动加强暂存位置周围环境辐射监测,监管部门也应加强监督检查,及时发现问题及时解决问题,确保辐射安全。
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