人为活动可引起天然辐射源照射的增加，例如铀矿在开采、利用过程中造成天然放射性核素释放到环境中，会对周围的公众产生额外的天然辐射源照射^[1-2]。为掌握滇西某退役铀矿周边环境的放射性水平，合理估算当地居民的受照剂量，评价退役铀矿释放的放射性物质对矿区周围环境和公众健康的影响，本研究于2016—2017年对滇西某退役铀矿周边环境的放射性水平进行了调查和分析。

1 材料与方法 1.1 样品采集

样品采集于滇西某退役铀矿周边的自然村。食品样品主要考虑当地居民饮食习惯、种植和养殖等特点，选择种植面积大，生长期长的农作物。在收获季节采集粮食类(玉米)、鲜茶叶和蔬菜类(大白菜)，并采集相应地点的表层土壤(0~5 cm)，水体选择居民饮用的自来水。

1.2 样品制备

土壤样品的处理，先剔除土壤中的杂草、碎石等异物，经105℃烘干至恒重，粉碎、研磨、60目过筛，称重后装入与刻度谱仪的体标准源相同形状和体积(直径75 mm×高70 mm)的样品盒中，密封3周后测量。

食品样品的处理，取可食部分，称重，放入清洁不锈钢盘内置于105℃干燥箱内烘干，移至电热板上炭化，无烟后转移到蒸发皿中，在400℃马弗炉内灰化至样品变为疏松的灰白色，灰化好的样品在干燥器内冷却后称重，计算灰样(或灰鲜)比，装入与标准刻度源相同的样品盒(直径75 mm×高35 mm)，密封后备测。

水样的制备，5 L洁净的聚乙烯桶内加入适量的硝酸，水样装满，摇匀。水样分次加入2 000 ml烧杯，使水样体积不超过烧杯容积的一半，在可调温电热板上加热，于微沸条件下蒸发浓缩，全部水样浓缩至约240 ml装入与标准刻度源相同的样品盒(直径75 mm×高70 mm)，密封后备测。

1.3 仪器与方法

采用CANBERRA公司生产的BE3830型高纯锗γ能谱仪，其对于NaI(T1)晶体7.62 cm×7.62 cm(3 in×3 in)的相对探测效率为30%，对⁶⁰Co 1 332 keV γ射线的能量分辨率为1.9 keV，积分本底为155 cpm(50~2 000 keV)。样品测量方法参照国家标准^[3-6]，样品测量时间为86 400 s。

测量前，用刻度源对γ谱仪进行能量刻度，刻度范围为40~2 000 keV，用²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs活度已知的体标准源进行全能峰效率刻度，所用标准源的基体材料、几何尺寸、密度与测量样品基本一致。采用全能峰相对比较法求解样品中放射性核素比活度，样品中²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K、¹³⁷Cs的特征峰分别选取63.3、352.0、609.4、583.1、911.1、1460.8、661.6 keV。

对于样品中核素活度低于仪器探测下限者，给出仪器的探测下限值。在置信概率为95%情况下根据文献[6]的计算方式而得，如公式(1)。

$L L D=\frac{2.83 K}{\varepsilon \cdot P} \sqrt{n_{b} / T_{b}} $

(1)

式中，ε为γ射线全吸收峰探测效率；P为该核素所选特征γ射线的发射概率，n_b为该核素所选特征γ射线全吸收峰能区内的本底计数率，s^-1；T_b为本底测量时间, s。

1.4 地表γ辐射所致年有效剂量估算

人类受到的天然外照射主要决定于土壤中的天然放射性核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的比活度。由于²³⁸U到²²⁶Ra之间核素对γ辐射剂量的贡献仅占U系的1.6%^[7]，在计算空气吸收剂量率时仅考虑²²⁶Ra及其子体的贡献，这里假设土壤中天然放射性物质分布均匀，且天然放射性衰变链基本达到平衡。另外人工放射性核素¹³⁷Cs在土壤样品中仅有部分微量检出，因此在估算由土壤中放射性核素所致地表 1 m处空气吸收剂量率时，对¹³⁷Cs的贡献可忽略。剂量转换系数选用UNSCEAR 2000年报告中的参数^[8]，其计算公式如下:

$ D=0.0417 C_{k}+0.462 C_{R a}+0.604 C_{T h} $

(2)

式中，D为离地面1m处空气吸收剂量率，nGy/h；C_k、C_Ra、C_Th分别为土壤中⁴⁰K、²²⁶Ra、²³²Th的比活度，Bq/kg。系数0.0417，0.462，0.604分别是⁴⁰K、²²⁶Ra、²³²Th的比活度到离地面1 m处空气吸收剂量率的转换系数(nGy·h^-1)/(Bq·kg^-1)。

根据公式(2)计算的结果，采用公式(3)估算土壤中地表γ辐射所致人均年有效剂量^[9]。

$ E_{\text {out}}=D \times 0.7 \times 0.2 \times 24 \times 365 $

(3)

式中，E_out为地表γ辐射所致人均年有效剂量，Sv；D为由公式(2)估算的室外离地面1 m处空气吸收剂量率，nGy/h；0.7为空气吸收剂量率到有效剂量的转换系数^[8]，成人为0.7 Sv/Gy，0.2为室外停留因子，24×365为以小时为单位的一年时间。

1.5 质量保证

所用仪器经计量部门检定；参加由中国疾控中心辐射安全所组织的实验室间比对，结果合格；定期使用可溯源的标准物质对系统进行工作状态检查，确保仪器性能指标正常。

2 结果 2.1 土壤放射性水平

土壤中²³⁸U的比活度为50.4~183 Bq/kg, 均值为83.0 Bq/kg；²³²Th的比活度为50.6~172 Bq/kg, 均值为85.4 Bq/kg；²²⁶Ra的比活度为47.6~165 Bq/kg, 均值为71.4 Bq/kg；⁴⁰K的比活度为293~776 Bq/kg, 均值为524 Bq/kg；¹³⁷Cs的比活度为≤LLD ~2.45 Bq/kg, 均值为1.27 Bq/kg。在调查的3个区域土壤样品中，玉米地土壤中²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra和⁴⁰K的比活度高于茶叶地和蔬菜地，¹³⁷Cs在调查区域内土壤中均有微量检出。见表 1。

2.2 地表γ辐射所致外照射剂量

根据表 1中数据，采用公式(2)和(3)估算。由土壤中天然核素的比活度计算室外距地面1 m处的空气吸收剂量率为64.8~212.5 μGy/h, 均值为106.4 μGy/h。天然γ辐射所致室外人均年有效剂量为79.5 ~261 μSv/a，均值为131 μSv/a。

2.3 鲜茶叶放射性水平

2016年和2017年两次调查，由于未发现明显变化，将其结果平均取均值。在部分鲜茶叶样品中检出微量的²³⁸U，其最高值为0.244 Bq/kg；²³²Th的比活度为0.408~0.851 Bq/kg，均值为0.652 Bq/kg；²²⁶Ra的比活度为0.285~0.925 Bq/kg，均值为0.650 Bq/kg；⁴⁰K的比活度为60.7~124.8 Bq/kg，均值为92.5 Bq/kg；¹³⁷Cs的比活度为≤LLD~0.152 Bq/kg，均值为0.061 Bq/kg。见表 2。

2.4 玉米放射性水平

10份玉米样品有2份检出²³⁸U，其最大值为1.51 Bq/kg；部分样品检出微量的²³²Th，其最大值为0.582 Bq/kg；²²⁶Ra的比活度为0.057~1.02 Bq/kg，均值为0.302 Bq/kg；⁴⁰K的比活度为38.3~126.7 Bq/kg，均值为78.3 Bq/kg。10份样品仅有1份检出¹³⁷Cs，其值为0.049 Bq/kg。见表 3。

2.5 大白菜放射性水平

矿区周边种植的大白菜的监测结果见表 4。大白菜中²³⁸U的比活度为≤LLD~0.198 Bq/kg，均值为0.090 Bq/kg；²³²Th的比活度为0.104~0.318 Bq/kg，均值为0.224 Bq/kg；²²⁶Ra的比活度为0.204~0.885 Bq/kg，均值为0.469 Bq/kg；⁴⁰K的比活度为68.1~98.8 Bq/kg，均值为80.0 Bq/kg。5份样品仅有1份检出¹³⁷Cs，其值为0.022 Bq/kg。

2.6 饮用水放射性水平

饮用水中²³⁸U和¹³⁷Cs的活度均低于探测下限；²³²Th的比活度为0.114~0.180 Bq/L，均值为0.146 Bq/L；²²⁶Ra的比活度为0.296~0.329 Bq/L，均值为0.310 Bq/L；⁴⁰K的比活度为2.16~2.34 Bq/L，均值为2.25 Bq/L。见表 5。

3 讨论

铀矿在开采过程中释放出来的天然放射性核素污染范围可能局限在某一局部地区，对人体产生外照射和内照射，在靠近开采区附近的居民可能受到明显增加的外照射剂量^{[1, 11]}。因此，监测退役铀矿周边环境的放射性水平对评估当地居民的健康影响具有重要意义，同时也是了解和控制放射性污染情况的重要依据。

矿区周边土壤中天然核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K和人工核素¹³⁷Cs的放射性水平与文献[12]报道一致，天然核素高于文献[9, 13-14]而远低于文献[15]的报道。当地居民接受的来自土壤γ辐射所致室外年有效剂量与文献[12]报道一致，高于文献[9, 13-14]而低于文献[16]的报道。土壤中放射性核素含量和环境辐射处于正常本底范围。

矿区周边种植的农作物中²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的放射性水平与文献[10, 17-18]报道一致，天然核素与文献[19]相比结果互有高低。所监测的农作物中天然放射性核素和人工放射性核素的含量均低于GB 14882-94《食品中放射性物质限制浓度标准》 ^[20]中的限值。

检测的饮用水中²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的放射性水平高于文献[7, 10]，分析原因，可能与水源为山泉水有关，有待进一步调查。饮用水中²³⁸U和¹³⁷Cs的放射性水平与文献[7, 10]报道一致。饮用水的放射性水平处于正常本底范围内，未见异常。

本调查结果表明，滇西某退役铀矿周边环境放射性水平属于正常本底水平，未发现明显的放射性污染，对当地居民造成的健康风险较低。