中国辐射卫生  2018, Vol. 27 Issue (6): 562-566  DOI: 10.13491/j.issn.1004-714x.2018.06.012

引用本文 

周树立, 骆志平, 庞洪超, 刘阳, 吴建华, 王建超. 低本底反康测量系统屏蔽体的设计研究[J]. 中国辐射卫生, 2018, 27(6): 562-566. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714x.2018.06.012.
ZHOU Shuli, LUO Zhiping, PANG Hongchao, LIU Yang, WU Jianhua, WANG Jianchao. Study on the design of shielding of low-background anti-compton measurement system[J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2018, 27(6): 562-566. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714x.2018.06.012.

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收稿日期:2018-03-26
低本底反康测量系统屏蔽体的设计研究
周树立 , 骆志平 , 庞洪超 , 刘阳 , 吴建华 , 王建超     
中国原子能科学研究院, 北京 102413
摘要目的 根据天然辐射来源,设计一套低本底反康测量系统的屏蔽体。方法 通过Geant4蒙卡程序建立探测器与屏蔽体模型,将主要的天然本底辐射作为源项输入到程序中,模拟优化低本底反康测量系统的屏蔽体的结构和尺寸,并通过实验测量对模拟结果进行了验证。结果 确定了由外到内依次为10 cm铅、8 cm含硼聚乙烯、2 cm铅和1 mm无氧铜内衬的屏蔽结构,各屏蔽层实验测量和模拟结果较为符合,规律体现出一致性,测量得到的50~2 000 keV能量范围内的积分本底计数率为1.72 cps。结论 优化设计了低本底反康测量系统屏蔽层的结构和尺寸,并通过增加含硼聚乙烯夹层来降低热中子和快中子所致本底,实验测量结果验证了设计方案的合理性和可行性。
关键词低本底    宇宙射线    蒙卡模拟    屏蔽设计    
Study on the design of shielding of low-background anti-compton measurement system
ZHOU Shuli , LUO Zhiping , PANG Hongchao , LIU Yang , WU Jianhua , WANG Jianchao     
China institute of atomic energy, Beijing 102413 China
Abstract: Objective According to the natural radiation sources, a set of shielding for the low-background anti-compton measurement system is designed. Methods The model of detector and shield is established by Geant 4 Monte Carlo program. The main natural background radiation is input into the program as the source term. The structure and size of shield for the low-background anti-compton measurement system were simulated and optimized. The simulation results were verified by experimental measurements. Results The shielding structures of 10 cm lead, 8 cm boron-containing polyethylene, 2 cm lead, and 1mm oxygen-free copper lining from outside to inside were determed. The experimental results are in good agreement with the simulation results, and the laws reflect consistency.The integrated background counting rates in the measured energy range of 50~2000 keV was 1.72 cps. Conclusion The structure and size of shielding layer of the low background anti-compton measurement system are optimized, and by adding boron-containing polyethylene interlayer to reduce the background count rates caused by thermal neutrons and fast neutrons. The experimental results verified the rationality and feasibility of the design scheme.
Key words: Low-Background    Cosmic-Ray    Monte Carlo    Shield Design    

在某些环境样品的测量中,由于样品的放射性活度较低且所关注核素的γ射线能量较低,许多γ谱仪不足以准确测量样品中放射性核素的成分及含量,并且在测量低能核素时,能量较高的全能峰的康普顿连续谱会掩盖能量较低的全能峰,造成识别峰的不确定性。因此,对于一套能够准确测量环境样品的仪器的需求也越来越明显。随着计算机技术和核电子学的飞速发展,低本底反康谱仪越来越多的应用于这类环境样品的测量中[1]

早期的低本底反康谱仪的主探测器为NaI(Tl)探测器,后来随着具有高能量分辨率的半导体探测器的出现,主探测器被高纯锗探测器所取代。反符合探测器在早期曾使用塑料闪烁体探测器,但由于塑料闪烁体探测器密度小,探测效率低,后被密度更大的NaI(Tl)探测器代替[2],在特殊的测量场合下,也有选择使用BGO探测器做反符合探测器。在测量放射性活度低的环境样品时,谱仪的探测下限受本底水平的限制[3],为了提高测量的精度和准度,降低本底是唯一可能的方式。

γ谱仪的本底通常来源于:周围环境中的放射性、宇宙射线及探测器和屏蔽材料本身的放射性[4]。通过选择放射性活度较低的材料,可以减少探测器本身及周围材料造成的本底。传统的屏蔽体通常选择10 cm以上的铅,用于屏蔽环境γ射线,铅的原子序数大,是目前比较好的屏蔽材料。宇宙射线中最主要产生本底的是μ子和中子[5],海平面上μ子的平均能量为3 GeV,其穿透力很强,可以穿透地面位置处的屏蔽体,产生光子,中子,电子等次级粒子[6],并产生连续特征谱,并且在本底谱中产生明显的湮没峰[7]。目前对于宇宙射线的屏蔽,最好的方法是去到数千米深的地下测量,或采用反符合测量方法[8]。与γ射线不同,中子的理想屏蔽物质为原子序数低的材料,因此铅对于中子的屏蔽能力不是很理想。因此对低本底反康谱仪屏蔽体的设计,应根据辐射本底情况,采用多种屏蔽材料进行组合的方式进行设计。

本工作为了设计一套低本底反康测量系统的屏蔽体,使用蒙特卡洛方法建立探测器与屏蔽体模型,将主要的天然辐射作为源项输入到程序中,模拟优化低本底反康测量系统的屏蔽体的结构和尺寸,在传统铅室的基础上增加中子吸收层,减少锗中热中子俘获和快中子非弹性散射产生的本底。最后由外到内分层测量,与模拟结果作比对,验证设计方案的合理性和可行性。

1 材料与方法 1.1 屏蔽设计分析

天然本底来源除了环境γ射线、宇宙射线,还有屏蔽材料和探测器本身携带的放射性核素。根据本底的来源,最外层考虑环境伽马射线的屏蔽,由于铅具有原子序数大(Z=82),密度大等特点,是目前较为理想的屏蔽物质。因此,最外层采用铅作为第一层屏蔽,对比参考文献[5]可知,通常铅屏蔽的厚度为10~15 cm,超出15 cm这一厚度,μ子和中子等宇宙射线所致本底占主要优势,更厚的铅屏蔽不能使这部分本底降低。由于环境中存在着宇宙中子,且μ子与诸如铅等原子序数较大的物质,会发生μ子俘获,产生光子、中子和电子等次级粒子,因此第二层考虑中子的屏蔽。中子的屏蔽方法是首先将快中子慢化为热中子,再用大吸收截面的材料去吸收。因此第二层采用掺硼的聚乙烯慢化吸收环境中子和μ子在铅中产生的次级中子,10B是热中子的优良吸收剂,B4C的B/C为0.782 8,因此,其中子俘获截面高、吸收能谱宽、抗腐蚀性能优良,B4C晶体结构足够能保留俘获中子产生的He、Li原子[9]。通过模拟计算,聚乙烯掺5%的B4C对于中子的吸收较好[10]。但是,由于硼通过(n, α)反应俘获中子时,处于激发态的硼原子退激会发出0.48 MeV的γ射线,且其产物7Li会伴随发射γ射线,因此,第三层选择铅来屏蔽这部分伽马射线。最后,为了减少铅中杂质210Pb及其子体210Bi对本底计数的影响以及铅的特征X射线[1],在铅屏蔽层的内表面布置一层无氧铜内衬。

1.2 蒙卡计算模型

本工作中使用Geant4程序进行相关模拟分析,其可以精确模拟粒子通过物质的过程[11]。如图 1所示,探测器的几何模型由HPGe探测器和屏蔽体两部分组成。其中,HPGe探测器的模型为ORTEC公司的GEM-S9430,相对效率为50%,包含探测器晶体,外部和内部电极,铝制容器和碳环氧树脂窗口,以及探测器内的真空空间和晶体内的死层。

图 1 探测器几何模型示意图
1.3 源项分析

天然本底来源除了环境γ射线、宇宙射线,还有屏蔽材料和探测器本身携带的放射性核素。常用的屏蔽材料铅中含有的杂质210Pb会发射46.5 keV的γ射线,其子体210Bi衰变产生的β射线会在铅中发生韧致辐射,造成连续谱本底,主要集中在500 keV以下。因此本工作模拟时考虑的源项主要包含环境γ射线能谱,球面源各向同性入射;宇宙射线中最主要的μ子[12]和中子的能谱[13],其中,μ子为面源入射,中子为球面源各向同性入射;210Pb发射的γ射线及其子体210Bi β衰变所致韧致辐射能谱[14],均匀扩散在铅屏蔽体中,各向同性发射。模拟结果通过以下公式计算得出积分本底计数率:

$ C=\left( C\prime \times N \right)/N\prime $

式中C为50~2 000 keV能量范围内的积分本底计数率,C′为模拟得到的50~2 000 keV内的总计数,N为每秒钟实际入射的粒子数,N′为模拟入射的粒子数。

2 结果 2.1 模拟优化结果与分析 2.1.1 铅的厚度优化

在环境γ射线入射的情况下,模拟了不同厚度的铅对环境γ射线的屏蔽能力。如图 2所示,当铅的厚度达到12 cm时,位于铅屏蔽体后的HPGe探测器在50~2 000 keV能量范围内的积分本底计数率为0.018 cps, 基本可以忽略。因此,在本工作中,铅的总厚度选择的是12 cm。

图 2 γ射线入射时,HPGe在50~2 000 keV能量范围内的计数率
2.1.2 含硼聚乙烯的厚度优化

本工作采用将铅分层,中间加含硼聚乙烯的方案,通过参考文献[15]比对,选择的内铅层厚度为2 cm。图 3所示的是不同厚度的含硼聚乙烯对环境中子的屏蔽能力。综合考虑最终屏蔽体尺寸,选择8 cm的含硼聚乙烯,此时中子造成的计数率降低了0.253 cps。由于μ子的穿透力极强,含硼聚乙烯的增加对于μ子所致本底的降低不明显。

图 3 中子入射下,含硼聚乙烯厚度与计数率的关系
2.1.3 内铅层厚度优化

μ子和中子入射时,模拟了不同厚度的内铅层对于本底的影响,由图 4图 5可知,增加2 cm内层铅,μ子造成的积分本底计数率降低了0.212 cps,中子造成的积分本底计数率降低了0.254 cps。这是由于中子被硼等吸收材料吸收时产生的次级粒子被内铅层屏蔽。随内铅层厚度的增加到5 cm,计数率增大。最后,综合考虑μ子和中子入射下的计数率,内层铅厚度选择2 cm。

图 4 μ子入射时,HPGe在50~2 000 keV能量范围内的积分本底计数率

图 5 中子入射时,HPGe在50~2 000 keV能量范围内的积分本底计数率
2.1.4 铜的厚度优化

由于210Pb及其子体210Bi所致韧致辐射对于本底的影响很大,因此最内层模拟了不同厚度的无氧铜对于本底的影响。由图 6可知,随着铜厚度的增加,宇宙射线造成的本底不断升高,而由于铜的屏蔽导致210Bi所致韧致辐射产生的本底不断降低。由于μ子会在铜中发生韧致辐射,且63Cu和65Cu的中子激发导致670.962 keV和1 116 keV峰的计数的增加[5],因此无氧铜的厚度不宜太厚。当增加1 mm无氧铜内衬时,总的50~2 000 keV范围内积分本底计数率最低。同时,210Pb发射的46.5 keV的γ射线由0.296 cps降到0.003 cps,几乎完全被屏蔽。

图 6 不同厚度的铜下,宇宙射线、铅中杂质以及总的积分本底计数率
2.1.5 优化后的参数确定

最终屏蔽结构从外到内分别为10 cm外铅,8 cm含硼聚乙烯,2 cm内铅和1 mm无氧铜。此时,模拟得到的50~2 000 keV能量范围内总的积分本底计数率为(1.18±0.02)cps。

2.2 实验测量

为了验证上述各层屏蔽物质对于本底的影响,在实验测量过程中,采用分层加工,由外到内依次测量的方法,测量所用的探测器为ORTEC生产的N型同轴型探测器,型号为GMX60-S,相对效率为60%,采用液氮制冷,每次测量环境和测量时间均保持一致。

2.2.1 测量结果

测量结果如图 7所示,当只有外铅层时,测得的积分本底计数率为2.01 cps;增加含硼聚乙烯后,计数率为4.59 cps,可明显观测到硼退激时发射的0.48 MeV特征峰;增加内铅层后,计数率为1.76 cps,相比只有外铅层时降低了12.4%,硼中子反应产生的γ射线被屏蔽;增加1 mm无氧铜内衬时,计数率为1.72 cps,210Pb发射的46.5 keV的γ射线几乎完全被屏蔽,与模拟结果相符。然而在500 keV以下的连续谱中,计数率有所提高,通过进一步实验测量2、4、6 mm铜时计数率分别为1.80、1.87、1.98 cps。综合考虑,1 mm无氧铜内衬时的计数率最低,符合模拟计算的规律。

图 7 各屏蔽层下,探测器测得的本底能谱
2.2.2 分析与对比

图 8所示的是锗热中子俘获和快中子非弹性散射造成的本底能谱。从图中可以看出,增加含硼聚乙烯和内铅层后,锗热中子俘获产生的能量为174.9、198.3 keV的特征峰明显降低,快中子非弹性散射及俘获产生的能量为595.8、695.5、703.8 keV的特征峰也明显降低。

图 8 锗中热中子俘获和快中子非弹性散射造成的本底

由于实验测量与蒙卡计算所用HPGe探测器型号不同,实验测量所用HPGe探测器相对效率高于模拟所用探测器,且在模拟过程中仅考虑了主要的本底来源,忽略了贡献率相对较低的本底来源,因此实验测量得到的积分本底计数率整体大于模拟结果。

图 9反应了实验结果与模拟结果的对比,图中从0~6分别为外铅层、含硼聚乙烯、内铅层、1 mm铜、2 mm铜、4 mm铜和6 mm铜内衬的屏蔽情况,由图可知,实验测量所得积分本底计数率与模拟计算所得计数率的比值均为1.48倍左右,验证了模拟计算的稳定性和合理性。然而在增加含硼聚乙烯的情况下,实验测量结果为模拟结果的3.06倍,从图 7中可明显看出,当内层材料为含硼聚乙烯时,能谱中有明显的228Ac,212Pb,214Pb,214Bi,和208Tl等放射性核素的特征峰,由此可见,屏蔽材料所用B4C中含有较多的放射性杂质,这部分在模拟计算中没有体现出来,导致测量结果大于模拟结果。

图 9 实验测量与模拟计算所得积分本底计数率 注:0:外铅层;1:含硼聚乙烯;2:内铅层;3:1 mm铜;4:2 mm铜;5:4 mm铜;6:6 mm铜
3 讨论

本工作通过Geant4蒙卡软件优化设计了一套低本底反康测量系统的屏蔽体,通过在传统铅室的基础上增加含硼聚乙烯层,减少锗中热中子俘获和快中子非弹性散射所致的本底,进一步降低低本底反康测量系统的积分本底计数率。最终确定了从外到内分别为10 cm铅、8 cm含硼聚乙烯、2 cm铅和1 mm无氧铜的屏蔽结构,此时,探测器测得的50~2 000 keV能量范围内积分本底计数率为1.72 cps。并通过实验测量,验证了模拟结果的正确性和屏蔽结构的合理性。在低本底反康测量系统的屏蔽体设计中,还可以通过选用210Pb比活度更低的老铅做内铅层屏蔽,同时配合氮气冲洗屏蔽体内腔等方法进一步降低本底。

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