在某些环境样品的测量中,由于样品的放射性活度较低且所关注核素的γ射线能量较低,许多γ谱仪不足以准确测量样品中放射性核素的成分及含量,并且在测量低能核素时,能量较高的全能峰的康普顿连续谱会掩盖能量较低的全能峰,造成识别峰的不确定性。因此,对于一套能够准确测量环境样品的仪器的需求也越来越明显。随着计算机技术和核电子学的飞速发展,低本底反康谱仪越来越多的应用于这类环境样品的测量中[1]。
早期的低本底反康谱仪的主探测器为NaI(Tl)探测器,后来随着具有高能量分辨率的半导体探测器的出现,主探测器被高纯锗探测器所取代。反符合探测器在早期曾使用塑料闪烁体探测器,但由于塑料闪烁体探测器密度小,探测效率低,后被密度更大的NaI(Tl)探测器代替[2],在特殊的测量场合下,也有选择使用BGO探测器做反符合探测器。在测量放射性活度低的环境样品时,谱仪的探测下限受本底水平的限制[3],为了提高测量的精度和准度,降低本底是唯一可能的方式。
γ谱仪的本底通常来源于:周围环境中的放射性、宇宙射线及探测器和屏蔽材料本身的放射性[4]。通过选择放射性活度较低的材料,可以减少探测器本身及周围材料造成的本底。传统的屏蔽体通常选择10 cm以上的铅,用于屏蔽环境γ射线,铅的原子序数大,是目前比较好的屏蔽材料。宇宙射线中最主要产生本底的是μ子和中子[5],海平面上μ子的平均能量为3 GeV,其穿透力很强,可以穿透地面位置处的屏蔽体,产生光子,中子,电子等次级粒子[6],并产生连续特征谱,并且在本底谱中产生明显的湮没峰[7]。目前对于宇宙射线的屏蔽,最好的方法是去到数千米深的地下测量,或采用反符合测量方法[8]。与γ射线不同,中子的理想屏蔽物质为原子序数低的材料,因此铅对于中子的屏蔽能力不是很理想。因此对低本底反康谱仪屏蔽体的设计,应根据辐射本底情况,采用多种屏蔽材料进行组合的方式进行设计。
本工作为了设计一套低本底反康测量系统的屏蔽体,使用蒙特卡洛方法建立探测器与屏蔽体模型,将主要的天然辐射作为源项输入到程序中,模拟优化低本底反康测量系统的屏蔽体的结构和尺寸,在传统铅室的基础上增加中子吸收层,减少锗中热中子俘获和快中子非弹性散射产生的本底。最后由外到内分层测量,与模拟结果作比对,验证设计方案的合理性和可行性。
1 材料与方法 1.1 屏蔽设计分析天然本底来源除了环境γ射线、宇宙射线,还有屏蔽材料和探测器本身携带的放射性核素。根据本底的来源,最外层考虑环境伽马射线的屏蔽,由于铅具有原子序数大(Z=82),密度大等特点,是目前较为理想的屏蔽物质。因此,最外层采用铅作为第一层屏蔽,对比参考文献[5]可知,通常铅屏蔽的厚度为10~15 cm,超出15 cm这一厚度,μ子和中子等宇宙射线所致本底占主要优势,更厚的铅屏蔽不能使这部分本底降低。由于环境中存在着宇宙中子,且μ子与诸如铅等原子序数较大的物质,会发生μ子俘获,产生光子、中子和电子等次级粒子,因此第二层考虑中子的屏蔽。中子的屏蔽方法是首先将快中子慢化为热中子,再用大吸收截面的材料去吸收。因此第二层采用掺硼的聚乙烯慢化吸收环境中子和μ子在铅中产生的次级中子,10B是热中子的优良吸收剂,B4C的B/C为0.782 8,因此,其中子俘获截面高、吸收能谱宽、抗腐蚀性能优良,B4C晶体结构足够能保留俘获中子产生的He、Li原子[9]。通过模拟计算,聚乙烯掺5%的B4C对于中子的吸收较好[10]。但是,由于硼通过(n, α)反应俘获中子时,处于激发态的硼原子退激会发出0.48 MeV的γ射线,且其产物7Li会伴随发射γ射线,因此,第三层选择铅来屏蔽这部分伽马射线。最后,为了减少铅中杂质210Pb及其子体210Bi对本底计数的影响以及铅的特征X射线[1],在铅屏蔽层的内表面布置一层无氧铜内衬。
1.2 蒙卡计算模型本工作中使用Geant4程序进行相关模拟分析,其可以精确模拟粒子通过物质的过程[11]。如图 1所示,探测器的几何模型由HPGe探测器和屏蔽体两部分组成。其中,HPGe探测器的模型为ORTEC公司的GEM-S9430,相对效率为50%,包含探测器晶体,外部和内部电极,铝制容器和碳环氧树脂窗口,以及探测器内的真空空间和晶体内的死层。
天然本底来源除了环境γ射线、宇宙射线,还有屏蔽材料和探测器本身携带的放射性核素。常用的屏蔽材料铅中含有的杂质210Pb会发射46.5 keV的γ射线,其子体210Bi衰变产生的β射线会在铅中发生韧致辐射,造成连续谱本底,主要集中在500 keV以下。因此本工作模拟时考虑的源项主要包含环境γ射线能谱,球面源各向同性入射;宇宙射线中最主要的μ子[12]和中子的能谱[13],其中,μ子为面源入射,中子为球面源各向同性入射;210Pb发射的γ射线及其子体210Bi β衰变所致韧致辐射能谱[14],均匀扩散在铅屏蔽体中,各向同性发射。模拟结果通过以下公式计算得出积分本底计数率:
$ C=\left( C\prime \times N \right)/N\prime $ |
式中C为50~2 000 keV能量范围内的积分本底计数率,C′为模拟得到的50~2 000 keV内的总计数,N为每秒钟实际入射的粒子数,N′为模拟入射的粒子数。
2 结果 2.1 模拟优化结果与分析 2.1.1 铅的厚度优化在环境γ射线入射的情况下,模拟了不同厚度的铅对环境γ射线的屏蔽能力。如图 2所示,当铅的厚度达到12 cm时,位于铅屏蔽体后的HPGe探测器在50~2 000 keV能量范围内的积分本底计数率为0.018 cps, 基本可以忽略。因此,在本工作中,铅的总厚度选择的是12 cm。
本工作采用将铅分层,中间加含硼聚乙烯的方案,通过参考文献[15]比对,选择的内铅层厚度为2 cm。图 3所示的是不同厚度的含硼聚乙烯对环境中子的屏蔽能力。综合考虑最终屏蔽体尺寸,选择8 cm的含硼聚乙烯,此时中子造成的计数率降低了0.253 cps。由于μ子的穿透力极强,含硼聚乙烯的增加对于μ子所致本底的降低不明显。
μ子和中子入射时,模拟了不同厚度的内铅层对于本底的影响,由图 4和图 5可知,增加2 cm内层铅,μ子造成的积分本底计数率降低了0.212 cps,中子造成的积分本底计数率降低了0.254 cps。这是由于中子被硼等吸收材料吸收时产生的次级粒子被内铅层屏蔽。随内铅层厚度的增加到5 cm,计数率增大。最后,综合考虑μ子和中子入射下的计数率,内层铅厚度选择2 cm。
由于210Pb及其子体210Bi所致韧致辐射对于本底的影响很大,因此最内层模拟了不同厚度的无氧铜对于本底的影响。由图 6可知,随着铜厚度的增加,宇宙射线造成的本底不断升高,而由于铜的屏蔽导致210Bi所致韧致辐射产生的本底不断降低。由于μ子会在铜中发生韧致辐射,且63Cu和65Cu的中子激发导致670.962 keV和1 116 keV峰的计数的增加[5],因此无氧铜的厚度不宜太厚。当增加1 mm无氧铜内衬时,总的50~2 000 keV范围内积分本底计数率最低。同时,210Pb发射的46.5 keV的γ射线由0.296 cps降到0.003 cps,几乎完全被屏蔽。
最终屏蔽结构从外到内分别为10 cm外铅,8 cm含硼聚乙烯,2 cm内铅和1 mm无氧铜。此时,模拟得到的50~2 000 keV能量范围内总的积分本底计数率为(1.18±0.02)cps。
2.2 实验测量为了验证上述各层屏蔽物质对于本底的影响,在实验测量过程中,采用分层加工,由外到内依次测量的方法,测量所用的探测器为ORTEC生产的N型同轴型探测器,型号为GMX60-S,相对效率为60%,采用液氮制冷,每次测量环境和测量时间均保持一致。
2.2.1 测量结果测量结果如图 7所示,当只有外铅层时,测得的积分本底计数率为2.01 cps;增加含硼聚乙烯后,计数率为4.59 cps,可明显观测到硼退激时发射的0.48 MeV特征峰;增加内铅层后,计数率为1.76 cps,相比只有外铅层时降低了12.4%,硼中子反应产生的γ射线被屏蔽;增加1 mm无氧铜内衬时,计数率为1.72 cps,210Pb发射的46.5 keV的γ射线几乎完全被屏蔽,与模拟结果相符。然而在500 keV以下的连续谱中,计数率有所提高,通过进一步实验测量2、4、6 mm铜时计数率分别为1.80、1.87、1.98 cps。综合考虑,1 mm无氧铜内衬时的计数率最低,符合模拟计算的规律。
图 8所示的是锗热中子俘获和快中子非弹性散射造成的本底能谱。从图中可以看出,增加含硼聚乙烯和内铅层后,锗热中子俘获产生的能量为174.9、198.3 keV的特征峰明显降低,快中子非弹性散射及俘获产生的能量为595.8、695.5、703.8 keV的特征峰也明显降低。
由于实验测量与蒙卡计算所用HPGe探测器型号不同,实验测量所用HPGe探测器相对效率高于模拟所用探测器,且在模拟过程中仅考虑了主要的本底来源,忽略了贡献率相对较低的本底来源,因此实验测量得到的积分本底计数率整体大于模拟结果。
图 9反应了实验结果与模拟结果的对比,图中从0~6分别为外铅层、含硼聚乙烯、内铅层、1 mm铜、2 mm铜、4 mm铜和6 mm铜内衬的屏蔽情况,由图可知,实验测量所得积分本底计数率与模拟计算所得计数率的比值均为1.48倍左右,验证了模拟计算的稳定性和合理性。然而在增加含硼聚乙烯的情况下,实验测量结果为模拟结果的3.06倍,从图 7中可明显看出,当内层材料为含硼聚乙烯时,能谱中有明显的228Ac,212Pb,214Pb,214Bi,和208Tl等放射性核素的特征峰,由此可见,屏蔽材料所用B4C中含有较多的放射性杂质,这部分在模拟计算中没有体现出来,导致测量结果大于模拟结果。
本工作通过Geant4蒙卡软件优化设计了一套低本底反康测量系统的屏蔽体,通过在传统铅室的基础上增加含硼聚乙烯层,减少锗中热中子俘获和快中子非弹性散射所致的本底,进一步降低低本底反康测量系统的积分本底计数率。最终确定了从外到内分别为10 cm铅、8 cm含硼聚乙烯、2 cm铅和1 mm无氧铜的屏蔽结构,此时,探测器测得的50~2 000 keV能量范围内积分本底计数率为1.72 cps。并通过实验测量,验证了模拟结果的正确性和屏蔽结构的合理性。在低本底反康测量系统的屏蔽体设计中,还可以通过选用210Pb比活度更低的老铅做内铅层屏蔽,同时配合氮气冲洗屏蔽体内腔等方法进一步降低本底。
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