惰性气体在空气中含量少，又由于在核泄漏事故发生时容易释放，所以可作为环境空气是否受到核辐射污染的灵敏指标。其中放射性惰性气体¹³³Xe是关键核素之一，它在监测水下核试验、规避性大气层核试验(如在大雨中进行)、泄漏量较大的(10%以上)地下核试验以及反应堆、核电厂等设施的运行状态起着重要的作用。监测大气中放射性惰性气体¹³³Xe的活度浓度，不仅能有效获取大气环境状况的重要背景信息，而且也是及时发现和控制环境放射性污染的可靠手段，为政府部门应对突发的大气放射性污染提供技术基础。近年来，核辐射环境安全问题越来越引起社会的关注，我们对北京地区大气中放射性惰性气体氙进行了连续监测与分析，本文报道2016年7月7日至10月31日期间¹³³Xe本底水平调查的结果。

1 材料与方法 1.1 监测核素

监测的核素为大气中放射性惰性气体¹³³Xe，主要的核衰变参数详见表 1^[1]。

1.2 仪器设备

本文中所采用的放射性惰性气体氙监测系统是由法国原子能委员会(CEA)分析监督环境部(DASE)研制的，属于一套全自动放射性氙取样测量系统，它采用多微孔非对称中空纤维膜常温空气分离技术，通过大流量取样、纯化、浓缩以及测量四个步骤实现氙的自动取样分析。稳定氙的测量采用在线实时气相色谱法。放射性测量系统使用美国Canberra BE3825宽能平面型HPGe γ谱仪测量样品，样品容器为0.2 mm厚的铝制圆形器皿，容积为25 cm³。该套γ能谱仪探测器锗晶体直径为71 mm，厚度为26.5 mm，入射窗为0.6 mm厚的碳纤维，可减少低能γ射线的吸收；谱仪对⁶⁰Co的1332.5keV γ射线的能量分辨率为1.90 keV，对⁵⁷Co的122 keV γ射线的能量分辨率为0.72 keV。谱分析软件采用Genie 2000。谱仪测量时探测器置于壁厚9 cm、内腔φ12 cm×26 cm的复合屏蔽铅室内。谱仪在测量前，使用英国国家物理实验室提供的标准物质对系统进行了能量刻度和效率刻度^[2-3]，确保测量结果的真实可靠。

1.3 样品采集和测量方法

放射性惰性气体氙监测系统的采样点设置于北京市东城区和平里中街16号防病楼五层楼顶，取样流量为25 m³/h，气体经分子筛柱除去H₂O、O₂和CO₂后，用活性炭柱常温吸附氙，加热解析，再经两级小活性炭吸附柱进一步浓缩富集氙，每日24 h连续进行样品采集, 在采样结束后将所有积累的氙转移到已抽真空的测量样品容器中，最后用HPGeγ能谱仪进行放射性活度测量，测量时间为22.3 h，用气相色谱法测定样品中稳定氙(测量不确定度约为5%)，由稳定氙体积计算出采样体积(空气中稳定氙含量为0.087 ppm^[4])，这样每天就产生一组数据。

在2016年7月7日至2016年10月31日期间监测系统应连续采集117个惰性气体氙样品，共产生117组惰性气体氙监测数据。依据监测数据有效性的条件^[5]，此次监测期间每日的监测数据均是有效的，惰性气体监测数据提供率达到100%，监测数据有效率为100%。

核素活度浓度(C)及最小可探测活度浓度(MDC)的计算公式如下：

$ C = \frac{{A/T-B}}{{\varepsilon \cdot \gamma \cdot V \cdot \frac{{1-{e^{-\lambda \cdot {t_s}}}}}{{\lambda \cdot {t_s}}} \cdot {e^{ - \lambda \cdot {t_D}}} \cdot \frac{{1 - {e^{ - \lambda \cdot T}}}}{{\lambda \cdot T}}}} $

1)

$ MDA = \frac{{2.71 + 4.65\sqrt {\sum\limits_{}^{ROI} {counts} } }}{{T \cdot \varepsilon \cdot \gamma \cdot \frac{{1-{e^{-\lambda \cdot {t_s}}}}}{{\lambda \cdot {t_s}}} \cdot {e^{-\lambda \cdot {t_D}}} \cdot \frac{{1 - {e^{ - \lambda \cdot T}}}}{{\lambda \cdot T}}}} $

2)

$ MDC = \frac{{MDA}}{V} $

3)

式中：C，样品中某核素的活度浓度，Bq/m³；A，γ射线特征峰净面积，counts；T，测量活时间，s；B，本底峰净计数率，counts/s；ε，探测效率，counts/gamma；γ，γ射线分支比，gamma/decay；V，采样体积, m³；λ，衰变常数，s^-1；t_S，采样开始到结束的时间间隔，s；t_D，采样结束到测量开始的时间间隔，s；$\sum\limits_{}^{ROI} {counts} $，空白样品感兴趣区本底计数，感兴趣区为±1.25FWHM(全能峰的半高全宽)；MDA，最小可探测活度(95%置信水平)；MDC，最小可探测活度浓度(95%置信水平)。

2 大气中¹³³Xe的活度浓度水平

图 1描述了2016年7月7日至2016年10月31日期间采集的大气样品中¹³³Xe的活度浓度。其中，9个样品中检测出高于MDC的¹³³Xe，其活度浓度值及其对应的MDC水平列于表 2，活度浓度范围为0.25~5.01 mBq/m³，变化范围较大，占所监测样品数的7.69%；其余样品中¹³³Xe的活度浓度均小于MDC。MDC平均值为0.24 mBq/m³，标准偏差为0.04，表明该监测系统性能稳定。

3 讨论

放射性惰性气体氙是核装置核燃料的裂变产物，由于它的化学性质稳定、半衰期适中，裂变产额较大，因此可作为核爆炸的良好指示剂。除了核爆炸以外，许多人为核活动如反应堆运行、中子活化分析、医用放射性同位素的生产或核燃料后处理等过程都会产生放射性惰性气体氙，释放到大气中，污染大气环境。在2016年7月7日至2016年10月31日连续监测期间采集到的117个惰性气体氙样品中，有9个样品检测出¹³³Xe，其中2016年7月22日和23日先后采集的样品中检测到¹³³Xe的活度浓度明显高于探测下限，达到5.01 mBq/m³，但仍远低于日本福岛核事故期间在北京地区监测到¹³³Xe的最高活度浓度^[6-8]。其余7个样品中¹³³Xe的活度浓度均略高于MDC。在连续监测期间，国际国内并未有核试验或是核事故发生的报道，全球分布大量的核电站、同位素生产厂等核设施，这些核设施排放的¹³³Xe随大气输运遍布全球，氙样品中检测到的¹³³Xe可能来自于这些核设施的运行排放。

监测结果表明，北京地区大气中¹³³Xe的本底活度浓度处于0.24 mBq/m³的水平，与用SAUNA惰性气体氙移动取样系统监测的我国某地区大气中¹³³Xe的活度浓度(低于0.2 mBq/m³)相比^[8]，基本处于同一水平，也与法国CEA基于核设施排放和大气输运模拟估算的¹³³Xe全球平均活度浓度结果(0.25 mBq/m³)相当^[9]。获取的大气中¹³³Xe的本底活度浓度水平可作为空气放射性污染的参考，并需进行持续监测。本工作为北京地区进行惰性气体氙本底调查和空气质量分析积累了经验、奠定了一定技术基础。