我国某地拟采用循环经济模式开发利用当地石煤，通过循环硫化床燃烧石煤进行发电，发电产生的灰渣用于提取钒或用于生产建材。由于石煤中往往伴生有明显高于普通煤和土壤中浓度的天然放射性核素(主要是²³⁸U和²³²Th及其子体核素)，在项目开发利用过程中，产生的废水、废气、废渣中含有的天然放射性物质可能对环境造成放射性污染，对周边公众造成辐射影响^[1-6]。特别是在石煤灰渣在用于生产建材时，其中的天然放射性核素产生的γ辐射及析出的氡气将对公众的居住环境造成放射性污染。根据李莹、刘鸿诗等人对湖北、湖南、江西、浙江和安徽五省石煤开发利用的辐射环境影响调查^{[4, 6]}，在使用灰渣建材的“碳化砖房”中，γ辐射剂量率是参考水平的2.9倍; 室内空气平均氡浓度为151 Bq /m³，为参考水平的3.4倍; “碳化砖房”内居民所受的年附加有效剂量平均值达到3.9 mSv /a，超过国家标准GB 18871-2002中对公众限值1 mSv /a的要求。因此，有必要分析和评价本项目实施后灰渣建材对环境和公众造成的辐射影响，为石煤开发和综合利用的环境管理、灰渣建材生产工艺提出建议，以防治放射性污染，保护环境，保障公众身体健康。

1 源项估算 1.1 灰渣中的放射性核素浓度

根据本项目石煤在类似循环床发电机组上的燃烧试验和对灰渣中的放射性核素分析，得到灰渣中的天然放射性核素浓度，见表 1。

1.2 建材中的放射性核素浓度估算

根据灰渣综合利用方案，灰渣将用于生产水泥、砖块、加气混凝土砌块。根据灰渣与其他料的配比来计算这些建筑原料中的放射性核素浓度，其他配料放射性核素浓度均采用当地土壤的监测结果进行估计。计算公式如下:

式中，C_i为灰渣建材中各成分的放射性核素浓度，Bq·kg^-1; η_i为灰渣建材中各成分的比例。

1.2.1 灰渣水泥

灰渣水泥中灰渣掺量按重量百分比计为20% ~ 40%，取40%的灰渣掺量进行估算，其中，煤灰占10%，炉渣占30%。计算得到灰渣水泥中的天然放射性核素浓度见表 2。

1.2.2 炉渣砖

炉渣可作为轻集料用于制砖，其生产配比一般是:以炉渣(粗料25% ~ 30%，细料40% ~ 45%)为骨料，水泥(8% ~ 16%)为胶结料，加水(10% ~ 15%)，并可加入少量外加剂。搅拌均匀后，经振动成型、自然养护后即可制成炉渣混凝土免烧免蒸砖等建筑材料，这里取炉渣与水泥原料比例分别为80%和20%进行计算。得到炉渣砖中放射性核素浓度见表 2。

1.2.3 加气混凝土砌块

加气混凝土砌块是以钙质材料和硅质材料为基本组分，以化学反应方式发气方法形成多孔结构，通过蒸压养护获得强度的轻质人工石材。煤灰在砌块中粉煤灰含量以质量比占到60% ~ 75%。保守取75%的干灰用量。计算得到加气混凝土砌块中天然放射性核素浓度值见表 2。

2 灰渣建材对公众造成的辐射 2.1 辐射本底水平

根据本项目辐射本底水平调查结果，项目所在区域室内γ辐射剂量率平均值为127.21 nGy·h^-1，室内和室外空气氡浓度(²²² Rn)平均值分别为22.39 Bq·m^-3和12.68 Bq·m^-3。

2.2 室内γ辐射剂量

建筑物内的γ辐射剂量率主要由建材内的天然放射性核素浓度决定，还与房间大小、墙厚、门窗大小、地面材料等因素有关。Karpov和Krisiuk提出一种简单的计算室内空气辐射剂量率的方法^[7]，把由无限厚建材构成的空腔中心处的空气辐射剂量率D_γ，4π作为室内空气辐射剂量率值的上限:

式中: D_γ，4π为无限厚建材构成的空腔中心处的空气辐射剂量率，nGy·h^-1; C_Ra、C_Tn、C_K分别为建材内²²⁶ Ra、²³²Th、⁴⁰ K的浓度，Bq·kg^-1。对现代标准住房有限厚度、有门窗等一般砖房和混凝土建筑中的空气辐射剂量率D_γ，有比例因子D_γ /D_γ，4π = 0.7，故有:

对各种建材，估算室内γ辐射剂量率见表 3。

公众住入石煤灰渣建成的住房内所受到年有效剂量可由下式进行计算:

式中: K为空气γ辐射剂量率与有效剂量率换算比，取0.7 Sv·Gy^-1; tA为公众室内居留时间，根据UNSCEAR 1993年报告推荐^[8]，一般取居留因子0.8，故公众室内居留时间t_A约为7000 h·a^-1。计算得到公众受到室内γ辐射剂量见表 3。扣除公众室内本底受照剂量水平的附加剂量亦列于表 3中，三种建材对公众造成的γ辐射附加剂量分别是本底剂量水平的0.55、1，10和2.27倍。

2.3 室内氡浓度及辐射剂量

居民住房内空气中氡的浓度与建材的疏密程度、壁厚、墙表面密封物质、室内气压、温度、湿度以及通风状况有关，根据UNSCEAR 1982年报告^[9]，只考虑建材影响，室内空气中的氡浓度计算可以用下式:

式中: C_Rn为室内氡浓度，Bq·m^-3; J_D为建材氡析出率，Bq·m^-2·s^-1; S为室内表面积，根据卧室尺寸典型设计5 m × 4 m × 2.8 m，取90 m²; V_WS为室内体积，56 m³; λ_WS为室内换气系数，取h^-1，即1 /3600 s^-1; λ_Ra为²²²Rn的衰变常数，2.1 × 10^-6 s^-1; C₀为室外空气中氡浓度，Bq·m^-3。氡析出率J_D采用下式计算:

式中: C_Ra为材料中²²⁶Ra的比活度，Bq·kg^-1; f为氡射气系数，无量纲; ρ为建筑材料比重，kg·m^-3; L_Rn为建筑中氡的扩散长度，，其中，D_e为氡在建材中扩散系数，取1 × 10^-8m²·s^-1; ε为建材孔隙度，取0.15，则氡在建材中的扩散系数约为0.178 m; L为墙体或地面半厚度，0.1 m。

计算出各种建材造成的室内氡浓度见表 4。

从计算结果可知，对典型居室尺寸和1 h^-1的换气系数的条件下，各种建材造成的室内氡浓度远低于《住房内氡浓度控制标准》 (GB /T 16146-1995)新建住房平衡当量氡浓度年平均值不超过100 Bq·m^-3的要求，同时满足《民用建筑工程室内环境污染控制规范》 (GB 50325-2010) :对于Ⅰ类民用建筑和Ⅱ类民用建筑中室内²²⁰Rn浓度200 Bq·m^-3和400 Bq·m^-3的要求。

根据1980 ~ 1990年代国家环保总局开展的全国天然放射性本底调查^[10]，我国室外空气中氡浓度水平为3.3 ~ 40.6 Bq·m^-3，室内氡平均浓度范围为7.5 ~ 170.8 Bq·m^-3，与1990年代全国天然放射性本底调查结果相比，在典型条件下，由灰渣建材建成的住宅引起的室内氡浓度仍在全国室内氡浓度范围内。但是与本项目辐射本底调查得到的居民室内氡浓度相比，采用灰渣水泥、渣砖和加气混凝土砌块作为建设主体材料的居室，在典型条件下，室内氡浓度增高到本底水平的2.35、1.13、3.21倍。其中渣砖材料析出的氡较少，可能与渣砖中氡射气系数较低的假设有关。

公众住入灰渣建成的建筑内吸入氡造成的年有效剂量可由下式计算:

式中: DF_inh，radon氡吸入剂量转换因子，根据UNSCEAR 1993年报告取9 × 10^-6 mSv· h^-1 · Bq^-1 · m^-3[8]; F为氡平衡因子，取0.8。计算得到的公众有限剂量及附加剂量见表 4。

2.4 公众受照剂量评价

根据以上计算结果可知，灰渣水泥、渣砖和加气混凝土砌块对公众造成的辐射剂量分别为4.03、3.15、6.53 mSv /a，这些数值均超过了世界上公众受到天然放射性照射2.4 mSv /a的水平。对公众造成的附加剂量分别达到了2.01、1.13和4.51 mSv /a，均超过了国家标准GB 18871-2002中要求的1 mSv /a的限值要求，其中加气混凝土砌块对公众造成的辐射剂量比刘鸿诗等人对我国五省石煤“碳化砖”房公众受照剂量(3.8 mSv /a)略高^[4]。三种建材中，加气混凝土砌块对公众造成的γ辐射外照射氡吸入内照射最大，一方面是由于砌块中石煤灰渣使用比例较大，造成本身含有的放射性核素浓度较高; 另一方面是由于采用了加气工艺，使其氡析出率明显高于其他建材。

总体而言，由于石煤灰渣中本身就含有明显高于一般浓度水平的天然放射性核素，根据目前灰渣建材的典型工艺，生产出的建材将对公众造成较高的辐射剂量。因此，从公众辐射防护角度而言，目前灰渣综合利用不适用于建材生产。

3 灰渣用作建材的风险指数估算 3.1 灰渣建材风险指数估算

根据《民用建筑工程室内环境污染控制规范》 (GB 50325-2010)和《建筑材料放射性核素限量》 (GB 6566-2001)，外照射指数计算公式为:

式中C_Ra、C_Th、C_K分别为建筑材料中天然放射性核素²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的比活度。

内照射计算公式为:

根据各种建材中的放射性核素的浓度，计算以上建材的内、外照射指数见表 5。

根据GB 6566-2001的规定: “建筑主体材料中天然放射性核素²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰ K的放射性比活度应同时满足I_Ra≤1.0和I_r≤1.0。”因此，以目前的设计来看，本项目的混凝土砌块、砖块不适于用作民用建筑主体材料。

3.2 灰渣用作建材的推荐配比

鉴于目前灰渣均不适于用作民用建筑的主体材料，建议运营单位对灰渣配比进行调整，以降低民用建筑建材的内照射指数和外照射指数。根据估算，对用作主体建材的水泥、加气混凝土砌块、砖块，要降低内照射指数，材料中的²²⁶Ra的浓度必须低于200 Bq·kg^-1，基于目前灰渣中放射性核素的监测结果，石煤渣配比应不高于38.1%，石煤灰配比不高于20.4%。要达到外照射指数要求，当用作主体建筑材料时，石煤渣配比必须不高于64.2%，石煤灰配比应不高于33.2%。

综合考虑内照射指数和外照射指数要求，对于灰渣建材，在满足内照射指数要求的情况下均可以满足外照射指数要求。估算本项目灰渣用作建材灰渣配比要求为全渣含量≤38.1%，全灰含量≤20.4%。该配比要求是基于目前灰渣中放射性核素的监测结果提出的，若项目实施过程中出现灰渣中放射性核素高于目前监测结果的情况时，则应该考虑内照射指数和外照射指数要求调整配比。

4 结论与建议 4.1 结论

通过对灰渣建材辐射环境影响评价，可认为本项目灰渣综合利用时生产的灰渣建材将对公众造成较大的辐射影响，从辐射防护角度而言，石煤灰渣并不适合于用于建材生产; 从建材放射性核素限量的要求来看，目前的设计并不能满足产销的要求。

鉴于本次评价源项估算上仅选取一个灰渣测试样作为评价的基础，有必要进一步对灰渣中的放射性核素进行监测，以获取有代表性的灰渣放射性核素浓度水平; 另一方面，由于建筑材料对公众居室造成的辐射还可以通过涂刷涂料、加强室内通风等措施来减少受照剂量，因此对石煤灰渣建材的辐射环境影响评价仍存在很大的不确定性。但是从目前国内石煤灰渣建材辐射影响的相关研究来看，无论如何，石煤灰渣建材对公众造成的外照射和氡气内照射都是一个不可忽略的问题，因此必须加强对石煤灰渣综合利用项目的监督管理。对本项目开展有建议如下:

4.2 建议

① 合理开发石煤资源，在石煤开采过程中即对放射性进行检测，有选择性地采掘较低水平放射性核素浓度的石煤进行综合利用，从源头上减少可能的放射性污染。②加强灰渣和建材放射性核素的监测，有选择地利用石煤灰渣。如灰渣中放射性核素浓度超过建材核素限量的要求，则禁止用于建材生产，可用于其他综合利用场合，如矿井回填、填铺道路等。③重新设计灰渣综合利用项目中的建材加工工艺，调整灰渣在建材中的使用比例，以达到我国国家标准《建筑材料放射性核素限量》 (GB 6566-2010)中对建材放射性核素浓度限值的要求。④减少灰渣建材的使用，控制灰渣在民用建筑中的使用范围，对经检测发现放射性核素浓度偏高的建材，不宜用于民用建筑主体材料，但可改作他用。