中国辐射卫生  2015, Vol. 24 Issue (4): 443-445  DOI: 10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2015.04.047

引用本文 

杨振, 陈波, 卓维海. 辐射光激发光玻璃剂量计的特性及其应用概述[J]. 中国辐射卫生, 2015, 24(4): 443-445. DOI: 10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2015.04.047.

基金项目

国家自然科学基金(11375048)

通讯作者

卓维海, E-mail:whzhuo@fudan.edu.cn

文章历史

收稿日期:2015-04-07
修回日期:2015-06-25
辐射光激发光玻璃剂量计的特性及其应用概述
杨振 , 陈波 , 卓维海     
复旦大学放射医学研究所, 上海 200032
1 玻璃剂量计的测量原理和技术发展

一些晶体存在有结构上的缺陷,经电离辐射照射后会产生自由电子和空穴,其中自由电子被导带俘获,空穴被激发能级俘获。若把这些晶体加热或用光激发,被俘获的电子将获得足够能量逃逸出来与空穴结合,同时多余的能量会以光辐射的形式释放出来,这就是热释光或光释光固体剂量计的基本原理[1-2]。常见的光释光剂量计(OSL)的主要成分是Al2O3晶体[3]; 而另一类光释光剂量计—玻璃剂量计的主要成分是P2O5晶体。此类磷酸盐玻璃具有透紫外线和第散射特点。另外,磷酸盐玻璃对稀土等金属离子溶度高、且金属离子在其中的光谱性能好、非线性系数小[4]。因此,在上世纪40年代就被认为是一种有广泛应用前景的无源累积式固体剂量计[5]

玻璃剂量计在其发展初期,由于很难准确定量其前剂量和克服表面脏污引起的噪声,当时一直被认为无法准确测量低于1 mGy的辐射照射。但日本的Asahi Techno Glass Corporation (ATGC)、Toshiba公司以及德国的Karlsruhe Nuclear Research Center等研究机构人员并未放弃努力[6-7],仍然在不断地改进玻璃剂量计的材料组分及其测读系统。随着脉冲紫外激光读取技术的成功应用[8],前剂量和表面脏污问题得到了解决,大大降低了玻璃剂量计的探测下限,提高了探测灵敏度。同时,随着玻璃剂量计组分的不断优化[9-11]及能量补偿技术[12-13]的使用,玻璃剂量计表现出优异的剂量学特性,再次引起了人们的大量关注。

目前广为使用的玻璃是掺Ag磷酸盐玻璃,其组分比例多采用11.0% Na,31.5% P,51.2% O,6.1% Al和0.2% Ag,密度和等效原子序数分别为2.61 g/cm3和12.039[14],其形状有棒状和片状两大类[12-13]。脉冲紫外激光测读技术[15-17]的原理见图 1。玻璃剂量计受到紫外光激发后,发出的荧光可能来源于前剂量和发光中心,但不同来源的荧光的衰减时间不同[8, 17],其中由前剂量引起的荧光的衰退时间仅为1 μs,而发光中心激发出的荧光的衰减时间是前剂量的10倍,一段时间后,由前剂量引起的荧光强度会达到稳定。因此,可利用几十ms级的脉冲激光激发,分别测得不同时间段内(t1-t2和t3- t4)的荧光强度积分,再通过扣除的方法消除前剂量对测量结果的影响。

图 1 (a) 脉冲紫外激光扣除玻璃剂量计前剂量的原理示意图[8](b)荧光衰变曲线
2 玻璃剂量计的辐射剂量学特性

近十余年来,国内外已很多学者对玻璃剂量计的辐射剂量学特性进行了系统的研究。

2.1 剂量线性

诸多研究表明,玻璃剂量计的读出值与辐射照射剂量值之间的决定系数(R2)接近1[12, 13, 18],具有理想的剂量线性。与此同时,相较之于TLD,玻璃剂量计能在更宽的剂量范围(10 μGy ~ 500 Gy)内保持的剂量线性[18],因此,玻璃剂量计能同时满足常规和事故情况下的个人剂量监测需要。

2.2 重复性

玻璃剂量计受到紫外激光激发发出荧光后,发光中心不会被紫外激光清除,受激电子又会重新回到电子和空穴陷阱中,与通常的热释光剂量计(TLD)不同,玻璃剂量计可进行重复测读。近年来,文献中[12, 19]通过多次测读的方法研究了玻璃剂量计的重复性,多次测读的读数变异系数都小于1%。这个优点可避免单次测量引起的潜在错误,并能有效地降低测量误差。另一方面,可重复读数的优点也可为监测周期内的抽查提供了可能。

2.3 长期稳定性

从理论上分析,环境温度可能会导致固体剂量计中积累的辐射信号出现自身衰退的现象。但从现有报道中[13, 18-20]研究玻璃剂量计的自身衰退特性的实验结果来看,玻璃剂量计的自身衰退影响在长时间测量情况下可被忽略。Jeong-Eun Rah等[20]同时研究了玻璃剂量计和TLD的自身衰退特性,实验测得玻璃剂量计在五个月内的衰退份额少于1.7%,而TLD则可高达5%。

2.4 均匀性

均匀性是检验探测器质量的一个重要指标。玻璃剂量计是通过熔融结晶的方式制造的,相比于TLD和OSL的粉末压制,其均匀性理应较高。诸多研究也证实了玻璃剂量计均匀性的相对标准偏差均在2%以内[12, 18, 19],通常情况可无需像TLD那样经过选片后方可使用。

2.5 角度响应

Shih-Ming Hsu等人[18]研究了片状玻璃剂量计的角度响应,通过旋转玻璃剂量计使得射线的入射角度在- 80° ~ 80°之间变化(其中0°表示垂直入射),各个入射角度相对垂直入射的相对偏差在8%内; 而棒状的玻璃剂量计则表现出了更好的角度响应[13, 21],不同入射角度相对于垂直入射的相对偏差小于3%。

2.6 能量响应

由于玻璃剂量计材料的等效原子序数较高,且含有少量高原子序数的Ag离子,导致玻璃剂量计在裸露条件下的能量响应较差,尤其对低能光子,其能量响应相对于137Cs源可相差3倍以上[12, 14]。但研究结果显示,经加能量过滤补偿后,其能量响应可得到很大改善,并不劣于常用的TLD[14, 18]

3 玻璃剂量计的应用概况

在外照射个人剂量监测领域,日本已有近70%的放射工作人员采用玻璃剂量计开展常规的个人剂量监测[22],在福岛核事故发生后,近10万公众也采用玻璃剂量计开展个人剂量监测。在法国,玻璃剂量计也已被广泛应用到核电厂放射工作人员的常规个人剂量监测工作[23-24]。另外,H.Yasuda等[25]也已将玻璃剂量计用于航天员的个人剂量监测。

在环境γ辐射监测领域,诸多研究表明,玻璃剂量计的各项性能指标均可达到环境监测剂量计标准的要求[26-28]。在日本和韩国,玻璃剂量计已广泛被应用于核设施周边的γ辐射水平的监测。J.H.Lee等[28]用玻璃剂量计测量了环境中天然本底辐射,结果表明玻璃剂量计的测量结果与高压电离室同样稳定,而热释光剂量计在温度较高的月份其测量结果会出现较为明显的降低。

此外,玻璃剂量计也已被医疗照射等领域的辐射剂量测量[29-31]。特别是在放射治疗领域,其可重复测读的特性以及优异的组内均匀性,非常适用于开展放射治疗的剂量核查工作[32-33]。S.Miljani ć等[34]研究表明玻璃剂量计对中子的响应要低于TLD,比起TLD,玻璃剂量计更适合用于探测中子-γ混合辐射场中的光子测量。另外,玻璃剂量计在放射性污染检测方面还有其独特的优点。文献[35]报道了将颗粒状玻璃剂量计撒布在放射性污染严重的区域,结合紫外照明灯和数码相机,可建立远程的放射性表面污染可视化系统。N.Zushi等人[36]则将玻璃剂量计做成光纤状,用于探测日本福岛地区土壤中的放射性活度分布情况。

4 展望

玻璃剂量计因其优秀的辐射剂量学特性,已被应用于很多领域的电离辐射测量。然而,目前的测读系统均还需使用价格相对昂贵的激光器,不利于其推广使用。因此,有必要开发利用如二极管(LED)等更为廉价的光源来替代当前的激光器。就玻璃剂量计的测量原理而言,玻璃剂量计完全有潜力用作实时的电离辐射探测器,相应的实时监测技术还有待进一步开发。

另一方面,在过去的几十年中,磷酸盐玻璃的制备工艺也取得了突飞猛进的发展,熔炼技术从单坩埚熔炼发展到了可连续熔炼,可制备的玻璃尺寸越来越大,因此,可将目前的片状玻璃剂量计发展成大面积的二维甚至是三维的辐射探测器。

参考文献
[1]
李华芝.光致荧光剂量计在电离辐射剂量测量中应用[C]// 2010国际剂量与测试学术交流会, 2010: 517-520.
[2]
Bos AJJ. High sensitivity thermoluminescence dosimetry[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res, Sect B, 2001, 184(1): 3-28.
[3]
Mckeever SWS. Optically stimulated luminescence dosimetry[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res, Sect B, 2001, 184(1): 29-54.
[4]
石成利. 掺杂稀土离子磷酸盐激光玻璃研究进展及其应用[J]. 建筑玻璃与工业玻璃, 2007, 1: 26-30.
[5]
Croft S. Miscellaneous properties of Toshiba FD-7 and SEI SCHULMAN high-Z radiophotoluminescent glass dosemeters[J]. Radiat Prot Dosim, 1990, 33(1-4): 183-186. DOI:10.1093/oxfordjournals.rpd.a080787
[6]
Croft S, Weaver D R, Matthews R. The thermoluminescence of Toshiba FD-1 and FD-7 RPL glass[J]. Radiat Prot Dosim, 1996, 65(1-4): 381-384.
[7]
Piesch E, Burgkhardt B, Vilgis M. Photoluminescence Dosimetry: Progress and present state of art[J]. Radiat Prot Dosim, 1990, 33(1-4): 215-226. DOI:10.1093/oxfordjournals.rpd.a080796
[8]
Kirilova R, Kozhukharov V. Synthesis and properties of phosphate dosimeter glasses[J]. Mater Sci Eng B, 1995, 34(2): 216-219.
[9]
Dmitryuk AV, Paramzina SE, Perminov AS, et al. The influence of glass composition on the properties of silver-doped radiophotoluminescent phosphate glasses[J]. J Non-Cryst Solids, 1996, 202(1): 173-177.
[10]
Hsu SM, Yung SW, Brow RK, et al. Effect of silver concentration on the silver-activated phosphate glass[J]. Mater Chem Phys, 2010, 123(1): 172-176. DOI:10.1016/j.matchemphys.2010.03.078
[11]
Zhuo Weihai, Liu Weiqi, Huang Gang, et al. Comparisons of dosimetric properties between GD-300 series of radiophotoluminescent glass detectors and GR-200 series of thermoluminescent detectors[J]. Nucl Sci Tech, 2007, 18(6): 362-365. DOI:10.1016/S1001-8042(08)60009-3
[12]
Lee MS, Liao YJ, Huang YH, et al. Radiation characteristics of homemade radiophotoluminescent glass dosimeter[J]. Radiat Meas, 2011, 46(12): 1477-1479. DOI:10.1016/j.radmeas.2011.02.010
[13]
卓维海, 刘伟琪, 黄刚, 等. GD-300系列辐射光致发光玻璃剂量计的辐射剂量学特性[J]. 原子能科学技术, 2008, 42(12): 1120-1124.
[14]
Kurobori T, Zheng W, Zhao C. Silver-activated radiophotoluminescent glass: band assignments and a novel readout system using a modulated UV laser diode[A]// IOP Conference Series: Materials Science and Engineering[C]. IOP Publishing, 2010, 15(1) : 012026.
[15]
AGC Techno Glass Corporation. Glass Dosimetry Reader FGD- 200 Series Instruction Manual (Ver. 3)[Z].
[16]
Schneckenburger H, Regulla D F, Unsöld E. Time-Resolved Investigations of Radiophotoluminescence in Metaphosphate Glass Dosimeter[J]. Appl Phys A, 1981, 26(1): 23-26. DOI:10.1007/BF01197673
[17]
Hsu SM, Yeh SH, Lin MS, et al. Comparison on characteristics of radiophotoluminescent glass dosemeters and thermoluminescent dosemeters[J]. Radiat Prot Dosim, 2006, 119(1-4): 327-331. DOI:10.1093/rpd/nci510
[18]
Ranogajec-Komor M, Kneževi ć Ž, Miljani ć S, et al. Characterization of radiophotoluminescent dosimeters for environmental monitoring[J]. Radiat Meas, 2008, 43(2): 392-396.
[19]
Rah JE, Hong JY, Kim GY, et al. A comparison of the dosimetric characteristics of a glass rod dosimeter and a thermoluminescent dosimeter for mailed dosimeter[J]. Radiat Meas, 2009, 44(1): 18-22. DOI:10.1016/j.radmeas.2008.10.010
[20]
Hsu SM, Yang HW, Yeh TC, et al. Synthesis and physical characteristics of radiophotoluminescent glass dosimeters[J]. Radiat Meas, 2007, 42(4): 621-624.
[21]
Koguchi Y, Takeuchi N, Yamamoto T. Current Status of the Personal Monitoring in Japan after the Fukushima Accident[J], 2013.
[22]
Rathore AS, Yadav AK, Gupta DK, et al. An advanced personal dosimeter reader system for nuclear radiations[C]// Proceedings of DAE-BRNS national symposium on compact nuclear instruments and radiation detector-2005, 2005.
[23]
Garcier Y, Cordier G, Pauron C, et al. Intercomparison of passive dosimetry technology at EDF facilities in France[J]. Radiat Prot Dosim, 2007, 124(2): 107-114. DOI:10.1093/rpd/ncm144
[24]
Yasuda H, Fujitaka K. Efficiency of a radiophotoluminescence glass dosemeter for low-earth-orbit space radiation[J]. Radiat Prot Dosim, 2002, 100(1-4): 545-548.
[25]
Nanto H, Miyamoto Y, Oono T, et al. Environmental Radiation Monitoring Using Radiophotoluminescence in Silver-Doped Phosphate Glass[J]. Procedia Eng, 2011, 25: 231-234. DOI:10.1016/j.proeng.2011.12.057
[26]
Takashi I, Shinji U, Shunichi H, et al. Environmental Gamma- Ray Dose rate in Aomori Prefecture, Japan[J]. Health Phys, 2002, 82(4): 521-526. DOI:10.1097/00004032-200204000-00013
[27]
Lee J H, Lin M S, Hsu S M, et al. Dosimetry characteristics and performance comparisons: Environmental radiophotoluminescent glass dosemeters versus thermoluminescent dosemeters[J]. Radiat Meas, 2009, 44(1): 86-91. DOI:10.1016/j.radmeas.2008.10.013
[28]
Hsu SM, Yeh CY, Yeh TC, et al. Clinical application of radiophotoluminescent glass dosimeter for dose verification of prostate HDR procedure[J]. Med Phys, 2008, 35(12): 5558-5564. DOI:10.1118/1.3005478
[29]
Chung WK, Kim DW. Characteristics study of a Radio-photoluminescence glass rod detector for clinical usages: Skin and Inner Body In-vivo verification[J]. J Korean Phys Soc, 2013, 62(4): 670-676. DOI:10.3938/jkps.62.670
[30]
Nose T, Koizumi M, Yoshida K, et al. In Vivo Dosimetry of High - Dose-Rate Brachytherapy: Study on 61 Head-and Neck Cancer Patients Using Radiophotoluminescence Glass Dosimeter[J]. Int J Radiat Oncol Biol Phys, 2005, 61(3): 945-953. DOI:10.1016/j.ijrobp.2004.10.031
[31]
Mizuno H, Kanai T, Kusano Y, et al. Feasibility study of glass dosimeter postal dosimetry audit of high-energy radiotherapy photon beams[J]. Radiother Oncol, 2008, 86(2): 258-263. DOI:10.1016/j.radonc.2007.10.024
[32]
Mizuno H, Fukumura A, Fukahori M, et al. Application of a radiophotoluminescent glass dosimeter to nonreference condition dosimetry in the postal dose audit system[J]. Med Phys, 2014, 41(11): 112104. DOI:10.1118/1.4898596
[33]
Miljani ć S, Ranogajec-Komor M, Blagus S, et al. Response of radiophotoluminescent dosimeters to neutrons[J]. Radiat Meas, 2008, 43(2): 1068-1071.
[34]
Zushi N, Sato F, Kato Y, et al. Flexible sheet with radiophotoluminescence glass beads for remotely monitoring high beta-surface-contamination[J]. Radiat Meas, 2014, 71: 217-219. DOI:10.1016/j.radmeas.2014.07.012
[35]
Zushi N, Ikeda Y, Sato F, et al. Measurement of beta-radioactivity distribution in soil by use of fiber-type radiophotoluminescence glass dosimeter[J]. Radiat Meas, 2013, 55: 75-78. DOI:10.1016/j.radmeas.2012.11.012