2013年2月12日，朝鲜宣布进行了第三次地下核试验，试验地点在朝鲜吉州郡丰溪里核试验场，距离中国边境100多公里。地下核试验场虽然通常设有可包容核裂变产物释放的屏障^[1]，一般仅对试验地点周围有限范围内的局部环境产生影响，但在“冒顶”或其他事故时，可能通过大气扩散等方式对试验场外环境产生放射性影响。因为丰溪里核试验场距离山东省只有500多公里，所以此次核试验若有泄露，通过大气扩散对山东省环境产生影响的可能性较大。为评价朝鲜第三次地下核试验对山东环境放射性影响情况，进行大气环境的放射性水平测量意义重大。

1 材料和方法 1.1 样品的采集 1.1.1 采样点的选取

根据丰溪里核试验场地与山东省的地理方位、气象条件、人口分布等情况，按照辐射应急监测方案安排，选取济南市经十西路145号、济南市经十路12956号、烟台市芝罘区青年南路118号、烟台市莱山区海韵路12号、威海市环翠区光明路92号、威海半月湾等六个采样点进行气溶胶、气碘、沉降物等样品的采集。

1.1.2 样品的采集

2013年2月12日至2013年3月12日，各采样点共采集气溶胶样品43个、气碘样品24个、沉降物样品4个。各采样点样品采集数量分布见表 1。

1.2 样品的测量与分析 1.2.1 测量方法、仪器

应急采样所用设备、辅材以及环境等各有不同，导致所采样品的几何形状、材质均有差别，故样品分析采用了全能峰效率曲线法^[2]。气溶胶滤膜、沉降物样品直接装入样品盒，碘盒用聚乙烯薄膜封装。然后检查待测样品密封性并表面去污2 ~ 3次，最后将样品盒放在HPGeγ能谱仪探头正上方，样品盒轴心与探头轴心重合。用HPGeγ能谱仪测量样品，保存能谱图。建立无源刻度模型，并由此对仪器效率进行刻度，得到效率刻度曲线，然后用全能峰效率曲线法得出测量结果。测量仪器为Ortec公司生产的HPGeγ谱仪，仪器详细性能参数见表 2。

1.2.2 无源效率刻度

为满足应急监测较高时效性和准确性的要求，针对不同应急监测样品的几何形状、材质等制备相适应的效率刻度源是不现实的，因此此次应急监测工作中对仪器的刻度采用无源刻度软件计算得出。无源刻度软件采用肖刚教授开发的GammaClib软件，该软件计算结果与实验测量结果的比较表明，在80 keV以下，对于各种样品源，相对误差不大于10%，在80 keV以上，相对误差小于5%^[3]。

利用GammaClib软件，考虑所采集样品的几何形状、材质等因素，建立与样品相对应的无源刻度模型，并由此对仪器效率进行刻度，得到效率刻度曲线。气溶胶、气碘、沉降物样品的效率刻度曲线分别见图 1、图 2、图 3。

1.2.3 核素选择

核试验的核裂变产物有上百种^[4]，考虑到应急监测的时效性，不可能对所有裂变产物都进行测量，因此选择适合测量的裂变产物就显得非常重要。一般说来，所选取的测量对象应满足如下条件^[5]: ①必须是裂变产物或其子体; ②天然本底没有或者很低; ③裂变产额及γ发射几率较高; ④较长的半衰期; ⑤能形成气体或者气溶胶。考虑上述因素，选取了⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、¹⁰⁶Ru、¹²⁵Sb、¹³¹I、¹⁴¹Ce、¹⁴⁴Ce、¹³⁷Cs、¹⁴⁰Ba为此次应急监测的监测对象。

1.2.4 短半衰期核素的校正

在此次应急监测所选取的⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、¹⁰⁶Ru、¹²⁵Sb、¹³¹I、¹⁴¹Ce、¹⁴⁴Ce、¹³⁷Cs、¹⁴⁰Ba等核素，有一些核素的半衰期很短，如⁹⁵Zr的半衰期为64.4 d，¹⁰³Ru的半衰期为39.4 d，¹³¹I的半衰期为8 d，¹⁴⁰Ba的半衰期为12.8 d。因此，在样品分析过程中，需通过衰变校正对测量结果进行修正。样品测量结果的修正主要考虑三个时间段，分别是样品采集时间、样品处理和放置时间、样品测量时间。由公式(1)对样品测量结果进行衰变校正，即由仪器测定的放射性核素活度A₀计算得到样品采集时大气中的放射性核素活度A。

(1)

式中: t₁为样品采集时间，t₂为样品处理和放置时间，t₃为样品测量时间，λ为核素的衰变校正系数。

1.2.5 方法依据

《空气放射性核素的γ能谱分析方法》(WS /T 184 － 1999); 《用半导体γ谱仪分析低比活度γ放射性样品的标准方法》(GB 11713 － 89); 《辐射环境监测技术规范》(HJ /T 61 － 2001)。

2 监测结果 2.1 干扰的排除

对所有共计43个气溶胶样品、24个气碘样品及4个沉降物样品进行分析后，排除干扰后，未发现⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、¹⁰⁶Ru、¹²⁵Sb、¹³¹I、¹⁴¹Ce、¹⁴⁴Ce、¹³⁷Cs、¹⁴⁰Ba等放射性核素的全能峰有明显计数。但是能谱图中610.33 keV附近有明显的全能峰计数，而¹⁰³Ru发射能量为610.33 keV的特征γ射线。但是样品中是否真的存在¹⁰³Ru核素吗?可知¹⁰³Ru除了以5.76%的分支比发射能量为610.33 keV的γ射线之外，还以91%的分支比发射497.08 keV的γ射线^[6]。若610.33 keV的γ射线是¹⁰³Ru发射的，那么能谱图中497.08 keV处也会有明显的全能峰计数。但所有样品能谱图中497.08 keV处均未见明显的全能峰。

更进一步对610.33 keV处产生全能峰进行分析，判定在610.33 keV处的全能峰实际为核素²¹⁴Bi造成的干扰。是因为²¹⁴Bi为天然核素²²⁶Ra的子体，在大气环境中普遍存在，而²¹⁴Bi可以以41.7%的分支比发射609.32 keV的γ射线^[7]; 由表 2可知，测量用的两台仪器的分辨率(FWHM)分别为1.7 keV和2.3 keV，大于两条射线的能量差，所以仪器对两条射线分辨能力的不足导致了对¹⁰³Ru的误判。

2.2 监测结果

气溶胶、气碘、沉降物中均未检测出核试验裂变产物。气溶胶样品的监测结果见表 3，沉降物样品的监测结果见表 4，气碘样品的监测结果见表 5。

3 结论

① 朝鲜第三次核试验为地下核试验且当量较小，据中科院地质与地球物理研究所估计，此次朝鲜核试验当量为8000 t^[8]。②此次核试验为地下核试验，地下核试验通常有较好的核裂变产物包容屏蔽，在未冒顶时，泄漏量很少。③核试验场所在地丰溪里核试验场距山东各采样点直线距离均超过500公里，距离较远，空间上大气稀释明显，大气中裂变核素浓度低于仪器检测限。④山东地区是典型的温带季风气候，核试验发生时西北风为主导风向，山东省不位于试验场的下风向，因此扩散到山东省范围内的可能性很小。①朝鲜第三次核试验为地下核试验且当量较小，据中科院地质与地球物理研究所估计，此次朝鲜核试验当量为8000 t^[8]。②此次核试验为地下核试验，地下核试验通常有较好的核裂变产物包容屏蔽，在未冒顶时，泄漏量很少。③核试验场所在地丰溪里核试验场距山东各采样点直线距离均超过500公里，距离较远，空间上大气稀释明显，大气中裂变核素浓度低于仪器检测限。④山东地区是典型的温带季风气候，核试验发生时西北风为主导风向，山东省不位于试验场的下风向，因此扩散到山东省范围内的可能性很小。