个人剂量监测是评价放射工作人员职业健康的重要手段之一, 而热释光材料测量凭借其灵敏度高、可靠、精确且经济实用的优点已经成为全球个人剂量监测的最主要手段之一。20世纪80年代以来, LiF (Mg, Cu, P)热释光材料的研究成功引起了基础理论科学家和实际测量部门技术人员的关注^[1]。由于该材料具有高灵敏度、能响好、低衰退性和良好的组织等效性等优点, 目前已在个人剂量监测中得到广泛应用。据统计, 2007年我国共83家个人剂量监测机构所使用的探测器中89.17%为LiF (Mg, Cu, P)热释光剂量计。我国电离辐射防护基本标准^[2]和国际电离辐射防护基本标准^[3]指出应根据工作场所辐射水平的高低与变化和潜在照射的可能性与大小, 确定个人剂量监测的类型、周期和不确定度要求。当前国家法规规定外照射个人剂量监测周期一般情况不超过3个月^[4], 但是LiF (Mg, Cu, P)热释光材料性能是否能满足3个月或更长时间周期内累积剂量的损失不大于10%的要求?为此我们有针对性地对目前国内普遍使用的TLD 2000C型LiF (Mg, Cu, P)热释光探测器(以下简称"TLD探测器")储能性能进行了长期稳定性实验与研究^[5], 确定其有效的测读时间, 保证测量质量。

1 材料与方法 1.1 样品准备

实验中选用的样品为国内最常用的北京某研究院生产的TLD 2000C型LiF (Mg, Cu, P)固体TLD探测器。样品选取同一批次且分散性不大于5% (1mSv照射水平下)的TLD探测器740个。按照常规程序完成退火后进行样品分组, 20个为一组, 共37组, 其中每组中10个用于辐照, 10个作为对照本底。

1.2 样品辐照与保存

用于辐照的TLD探测器样品按照JJG 593-2006《个人与环境监测用X、γ辐射热释光剂量测量(装置)系统》^[6]中有关个人剂量当量检定的方法在标准剂量场中进行辐照。根据目前国内放射工作人员年有效剂量统计结果^[7-9], 综合考虑热释光个人剂量测量系统的测量准确性, 确定辐照剂量为1.0~1.5 mSv (个人剂量当量值)之间, 辐照剂量的不均匀度不大于5%^{[10, 11]}。将辐照完的样品以及对照本底样品分别封装到TLD 469型剂量盒内, 并做好相应标记, 在天然本底环境下保存。

1.2.1 保存地点选取

考虑放射工作人员分散于国内不同地区及所处工作环境的多样性, 为分析不同保存环境条件对TLD探测器储能性能的影响, 实验中选择了国内气候比较典型的有代表性的三个城市---北京、深圳和大连(温、湿度不同)作为样品的保存地点, 且这些保存地点的天然本底均为正常水平, 而非高本底地区。

1.2.2 保存环境要求

影响TLD探测器性能的主要环境因素是温度和湿度, 因此剂量计的保存环境应选择与当地户外环境(温度、湿度)基本一致的条件下保存, 同时记录下当地温度和相对湿度数据。根据实际保存条件的不同, 实验中采取了两种保存方法:①将剂量计存放在一个没有空调和暖气的房间内, 保持房间门窗常开以便与外界温湿度基本一致, 同时注意剂量计的防雨、防盗; ②设计一个户外存放剂量计的容器, 如图 1所示:将一个塑料桶倒扣固放于室外, 剂量计存放在扎有小眼的塑料袋内, 并固定在桶底部内侧以确保防水, 同时在桶四周开有多个孔, 以保持桶内外温湿度一致。

1.3 探测器测读

TLD探测器样品辐照完成后, 立即测读其中的第1组探测器和对照本底样品(各10个), 并记录测量时间和扣除本底后平均净剂量值。以30天为一个周期, 以后每隔一个周期测读一组从三个保存城市取回的探测器样品和对照本底, 并记录测量时间和扣除本底后平均净剂量值。

实验中使用的测读仪器为北京防化研究院生产的RGD-3B型热释光剂量仪, 由该仪器和实验用TLD探测器以及封装用剂量盒组成的热释光剂量测量系统均经过中国计量科学研究院的合格检定, 刻度因子不确定度7.3%;同时, 该系统也通过2010年中国疾病预防控制中心组织的职业卫生技术服务机构检测能力考核中的"全国放射工作人员个人剂量监测系统比对项目的考核。

1.4 数据处理

经过12个周期(一年)全部探测器样品测读完成后, 对每个测量周期内的温度、湿度等环境参数以及每周期的测量结果进行数据处理与比对, 分析TLD探测器的储能长期稳定性。

2 实验结果

每组TLD探测器样品保存期间内(从保存开始时至剂量计被测读时)三个实验城市的平均环境参数(最高温度、最低温度、相对湿度)如图 2、3所示。

从图 2、3中可以看出, 实验选择的三个城市的自然环境条件都具有各自特点, 分别代表中温低湿、低温高湿、高温高湿3种典型气候条件。实验得到北京、深圳和大连三个城市TLD探测器储能性能随存放时间衰减变化曲线, 如图 4所示。

TLD探测器储能平均天衰减率变化曲线以及相应保存期内的平均最高温度或相对湿度变化曲线如图 5、6所示。

3 分析与讨论

从图 4中的平均衰减率变化曲线可以得出结论:总体趋势上, TLD探测器储能衰减随着存放时间的增长而增加。分析单根曲线的变化, 衰减率曲线存在一定范围内的波动, 原因可能是外部环境温湿度的变化以及测量系统固有误差等因素带来的。此外, 从图 5、6可以看出, TLD探测器储能衰减速率随着存放时间的增长而逐渐变缓; 同时, 在北京、大连、深圳三个城市自然气候不同的环境下, TLD探测器储能长期稳定性的相对差异平均在15%左右, 而恶劣气象条件对TLD探测器储能长期稳定性的影响还可以进一步研究。

实验结果显示, TLD探测器辐照后放置6个月的储能衰减程度不到10%, 能够满足GBZ 128-2002 《职业性外照射个人监测规范》中"(个人剂量计)在一个监测周期内吸收剂量的损失应不大于10%"的规定。如果继续延长存放时间, 则有可能导致其储能衰减超过10%。辐照后存放12个月时, TLD探测器储能将衰减15%左右。因此, 为保证测量质量, TLD探测器有效的测读时间应该不大于辐照后的6个月。

对于放射工作人员个人剂量常规监测, TLD探测器接受的是一个长期连续的职业照射。目前国内放射工作人员剂量计的换发周期一般为3个月, 并忽略换发过程的时间延迟以及存放时间内剂量计衰减的影响。实际上, 剂量计的储能随着时间延长存在不断衰减, 如果在剂量计回收后n个月内完成测量, 则剂量计发放后第1个月、第2个月后和第3个月接受的职业照射剂量将分别会有n+2、n+1和n个月的衰减; 如果参照本实验所获得的TLD剂量计平均衰减率进行估计, 不同测读时间内的个人剂量监测结果有不同程度地减少, 如图 7所示。

根据图 7给出结果, 为了保证个人剂量监测结果的准确性, 在日常个人剂量监测(周期为3个月)中个人剂量计在回收后应尽早完成测读工作, 要求在回收后的3~4个月内完成测读。

特殊情况下, 仅从剂量计的储能性能角度出发, 个人剂量监测周期可以延长到6个月, 但应在剂量计回收后尽快完成测读, 最长不超过1个月。值得注意的是, 延长利用TLD剂量计进行个人剂量监测的周期可以延长到6个月仅仅是从热释光剂量计的储能性能角度进行考虑的, 在实际工作中应该充分考虑安全管理的需要, 并保证符合国家相关法律法规的要求。

4 结论

通过上述分析得到如下结论, 这些结论将对使用热释光剂量测量系统进行放射工作人员常规个人剂量监测工作具有一定参考价值。

4.1 TLD探测器6个月内储能衰减小于10%

总体上, TLD探测器储能衰减会随着存放时间的增长而增加。但辐照后存放6个月内的储能衰减程度小于10%, 还是可以满足GBZ 128-2002《职业性外照射个人监测规范》中"(个人剂量计)在一个监测周期内吸收剂量的损失应不大于10%"的要求。

4.2 TLD探测器稳定性与环境条件有关

TLD探测器储能稳定性与环境中温、湿度有关, 但从本实验的结果来看, 正常的自然气候环境对其影响很小; 恶劣环境下的影响有多大还需要进一步实验研究。

4.3 监测周期与测读时间

为提高个人剂量监测质量, 对于监测周期为3个月的个人剂量计, 应确保在剂量计回收后的3~4个月内完成测读; 某些特殊情况下, 仅仅从剂量计的储能性能角度出发, 个人剂量监测周期可以适当延长到6个月, 但应在剂量计回收后尽快完成测读, 最长不超过1个月。