在对放射性环境监测、核事故的应急响应时，γ能谱测量方法是快速、可靠、非破坏性地确定各种具有γ放射性核素活度的重要手段。实验室传统用标准放射源法对高纯锗γ谱仪进行效率刻度，这种方法比较费时且比较昂贵。鉴于有源效率刻度方法的诸多不足，科学工作者根据蒙特卡罗统计学方法结合计算机分析，获得了与有源刻度方法一致的无源效率刻度法。本文所用的ISOCS(In Site Object Counting System)现场物体计数系统，即为堪培拉公司开发的一种用于放射性实验室分析或核事故应急现场测量的无源效率刻度软件^[1-5]。本文通过堪培拉公司生产的一台对探头已经表征过的便携式电制冷高纯锗能谱仪Facon 5000，利用配套的ISOCS软件，模拟了几种不同的环境标准源样品(气溶胶滤膜源，液体源，生物源)，验证了便携式谱仪在不同几何条件下，无源效率刻度结果的准确性，为核事故现场应急测量结果的可靠性提供依据。

1 实验和方法 1.1 实验仪器

本实验使用的能谱仪器为堪培拉公司生产的Falcon5000便携式HPGeγ能谱仪。该仪器的具体指标为:探测器为BE2830宽能Ge探测器，尺寸直径60mm，高30mm，具有约20%的谱学相对效率，探头采用的是电制冷方式，制冷时间约为3h;能量范围为20keV到3.0MeV; 分辨率(FWHM)在1332 keV处，≤2.0keV，在122keV处，≤1.0keV; 多道道数为8192道。获取和分析γ能谱采用Genie2000分析软件。

1.2 标准源样品

气溶胶滤膜标准源通过英国国家物理实验(National Physical Laboratory，UK)定制，内含有²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、¹³⁹Ce、¹¹³Sn、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁸⁸Y、⁶⁵Zn和⁶⁰Co等放射性核素。液体样标准源和生物样标准源经过国防科工委电离辐射一级计量站的校准，其中液体样标准体源混合核素主要为²⁴¹Am、¹³³Ba、⁶⁰Co、¹³⁷Cs，使用的样品盒规格为:直径72mm，高65mm的聚乙烯塑料盒; 生物样标准体源的混合核素主要考虑²⁴¹Am、⁶⁰ Co、¹³⁷Cs，使用的样品盒规格为:直径43mm，高21mm的透明聚乙烯塑料盒。

1.3 无源效率原理^[6,7]

无源效率刻度的方法是对所测放射体源进行分割，首先将体源放射源分割成N份体素(voxels)或体积单元，对每份体素对应能量的探测效率进行积分计算，并考虑以下校正因素:体源本身的衰减、在射线路径上的容器和其他材料导致的衰减、探测器准直器的衰减。然后将该体源进一步分割成2N份体素，并进行积分计算，将N份体素的积分结果与2N份体素的积分结果做相对偏差计算，判断结果是否满足收敛要求，若不满足进一步分割体源为4N份，重复上述过程，直到结果收敛为止，最后对所有能量重复以上过程，将所有能量点满足收敛要求的效率积分数据拟合绘制出效率刻度曲线。

2 结果和讨论 2.1 标准源验证模型

在生成无源效率刻度曲线之前，首先要根据待测标准源的几何形状，从ISOCS定义的几种标准几何模板中，选择接近待测标准源的模板，这里对三种标准源我们选择的是圆板型模板(Circular Plane)，接下来在参数编辑器中输入相关标准源参数信息。探测器和标准源的几何描述如图 1所示，其中d₁是容器(液体源和生物源样品盒)的壁厚，d₂是待测标准源的直径，d₃是容器的底厚，d₄是待测标准源的厚度或长度，d₅是标准源到探测器的距离。

2.2 气溶胶验证结果和讨论

气溶胶滤膜没有容器，因此ISOCS几何参数描述中不考虑d₁和d₃参数，其他参数见表 1。气溶胶滤膜标准源由于含有的核素较多，可以比较全面的评价无源效率刻度在不同能量段的差异，同时也为了更真实的符合应急现场的特点，我们在距离探头不同点位放置滤膜标准源，分别为21 mm，71mm，221mm和621mm，验证放射源距探头(Source-Detector)不同位置下，活度测量结果的准确性。

根据探头的出厂检验报告，＜150keV、150-400 keV、＞400keV的ISOCS效率刻度的不确定度(1σ)可分别控制在10.0%、8.0%、6.0%。气溶胶滤膜标准源距离探测器不同位置的测量结果见表 2。

初始选择源到探测器的距离为21mm，主要因为对于便携式能谱Facon5000，探头外部配有一个塑胶(delirin)准直器，另有一个在辐射剂量较高情况下使用的钨准直器，在计算效率曲线之前用户可以根据自己的需要，选择添加相关材料的准直器参数，以便使效率刻度更加准确，而探头与准直器的距离，ISOCS系统中默认为21mm，如果源到探测器的距离设置小于21mm时，运行几何编译结果时就会报错。我们初始将滤膜标准源直接放在塑胶准直器表面，由于距离探头较近，²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、¹³⁹Ce等低能核素的误差较小，另一方面死时间也相对较大约为8%，这会产生一定的脉冲堆积，造成中能核素的偏差相对较高约为10%，但均在可接受范围; 在源到探测器的距离为71mm~221mm时，除。²⁴¹Am的偏差较高外，其余核素的偏差均小于11%，计算结果令人满意; 当源到探测器的距离大于621mm时，低能核素的计算结果均大于20%，ISOCS的效率刻度结果存在较大误差，是不可接受的。主要原因是低能γ射线在距离探测器较远位置时，γ射线吸收和散射、路径周围物质激发产生X射线的干扰等一系列的影响比高能γ射线的情况下要严重，不确定因素增加导致效率偏差变大。

2.3 液体源和生物源的验证结果和讨论

液体样和生物样标准体源的几何描述见表 3。ISOCS的测量值与计量站校准值的对比结果见表 4，表 5。对于液体源，²⁴¹Am的偏差相对较大为-13.6%，主要来自样品厚度对低能γ射线的自吸收影响，¹³³Ba是一个多能核素，主要能量为81.0keV(0.34)、302.8keV(0.18)及356.02keV(0.62)，对偏差结果的影响主要来自γ射线的级联符合效应和部分低能射线自吸收衰减干扰，²⁴¹Am和¹³³Ba的测量结果都在可接受范围内，⁶⁰Co的结果最理想，主要是高能γ射线受样品几何尺寸、密度、自吸收等因素的影响较小。生物源的对比结果中，¹³⁷Cs的偏差较大为11.7%，我们对生物源的元素组成选取了与文献[6]一样的CH₂O成分。文献[6]中作者参考的是厂家推荐的成分，认为这部分的参数描述带来的不确定性影响暂时无法估计，我们可以将此因素作为¹³⁷Cs偏差较大的一个主要方面，²⁴¹Am的测量偏差相对液体源来说较小为-4.7%，主要原因是生物样的密度和体积较小，来自样品本身的自吸收不确定因素减小，从而使测量的准确度提高。

4 总结

便携式宽能谱仪Falcon5000，厂家统一对该类谱仪探头进行了表征，采用的是一个表征文件，各仪器探头之间存在一些差异，这一差异会带到无源效率刻度的最终结果中，其精准度不如实验室谱仪针对某个探头专门作出的独立表征。考虑到这一因素，以及标准物质在校准时也存在一定的误差，本实验对三种环境标准源样品无源效率刻度的验证结果是可以接受的。本实验在验证中，各样品与探头均是同轴情况，而且样品放置位置，也均在探头立体角60°以内，根据厂家做出的测试报告，在此情况下，探头的效率和准确度均是最高的。尽管便携式谱仪的无源效率刻度不如实验室谱仪理想，但便携式谱仪更加适合现场应急监测情况，在携带使用、探头制冷，大体积测量对象等方面，便携式谱仪都有实验室谱仪无法比拟的优势，并且无源效率刻度技术也能得到更加充分的利用。ISOCS软件的参数编辑功能，为现场测量对象复杂的形状、位置等方面提供了较全面的几何模型支持，更加适合核事故应急监测的实际情况，有关这一方面的实验，我们在后续研究中也将进一步开展。