原生放射性核素是指从地球形成就存在于地壳中的天然放射性核素, 也称陆生放射性核素, 包括天然放射系成员和一些单生放射性核素(如⁴⁰K和⁸⁷Rb), 它们的半衰期特别长, 并和其子体广泛分布于自然环境介质中, 构成对人体的主要自然本底照射。同时这些放射性核素经由吸入和食入进入人体, 按照一定的生物动力学模型分布、滞留于人体器官组织导致内照射。

对原生放射性核素所致内照射剂量估算有两种方法, 一是通过器官或组织放射性核素含量测定或体外测量的直接法, 二是通过放射性核素摄入量估算的间接法。直接法结果较准确, 但器官和组织样品采集困难。而间接法则是通过测量大气、食品和饮水中放射性核素浓度或含量并结合消费速率来估算内照射剂量, 样品易于获得^[1]。

膳食摄入量是间接法估算内照射剂量的基础, 世界卫生组织/世界粮农组织推荐3种方法用于膳食摄入量研究, 即单个食物的选择性研究、双份饭法和总膳食研究。以前的间接法估算采用的是总膳食研究的方法^[1]。而双份法被认为是膳食摄入量研究的"金标准", 是最准确的膳食摄入量评估方法^{[2, 3]}。延续亚洲参考人和我国总膳食研究, 此次估算内照射剂量即采用双份饭法从我国以前确定的四膳食类型地区中选择天津、太原、成都、镇江四个代表城市共120名成年男子的膳食摄入量进行了调查, 同时采集了大气样品, 利用电感耦合等离子质谱(ICP - MS)测量和计算了膳食和大气样品中原生放射性核素浓度。

1 材料与方法 1.1 膳食样品采集与制备

2009 ~ 2010年, 在我国 四个膳食类型地区代表城市天津、成都、太原和镇江市, 各采集30例(共120例)无所测元素职业和药物接触史且在当地三年以上稳定生活史的18 ~ 30周岁健康成年男性志愿者三连续日(72 h)内所有食物(包括饮料和饮水)的同量重复样, 在当地经剔除骨等不可食部分、茶水除去泡后茶叶后, 称重记录, 经搅拌混和均匀, 按比例取适量于洁净聚乙烯瓶内, 编号冷冻保存。运回实验室后充分低温冷冻干燥至冻干样在干湿比率上符合质量要求(前一次干湿比与后一次干湿比差异小于0. 2%)后, 在超净工作台中用钛棒研磨, 细筛过滤后, 装瓶称重, 置入干燥器中待测。

1.2 大气样品的采集与制备

与文献^[4]相同, 不再赘述。

1.3 测定方法和质控措施

采用电感耦合等离子体质谱(ICP - MS, Elan DRC Ⅱ型, 美国Perkin Elmer公司), 将待测干样分别用敞开式酸分解或微波消解法湿式消化后, 按含量水平和仪器量程制备所需稀释液进行元素浓度测量。测定前采用标准参考物质或标准加入法对分析试验人员和仪器进行分析质量检验, Rb、U和Th的最低检测限分别为0. 004、0. 0004和0. 003 ng /ml。

1.4 统计学处理

参照现行亚洲参考人数据和此类研究惯例, 各地区城市结果均采用中位数作为代表值。应用SPSS16. 0, 对各城市成年男子每日摄入Rb、U、Th质量进行中位数检验和Kruskal - Wallis H检验以确定城市间摄入量是否具有显著性差异。

2 结果 2.1 四地区代表城市成年男子Rb、U、Th年摄入质量

本次实测后计算的Rb、U、Th年吸入和食入质量列于表 1, 且与文献[3]计算值比较。

2.2 吸入内照射剂量

除氡及其子体以外的原生放射性核素对于整个剂量来说贡献很小, 来源于吸入大气中悬浮物所含的放射性核素。本次研究采用实测的大气中PM₁₀质量^[4], 按表 1四地区代表城市成年男子Rb、U、Th年吸入质量, UNSCEAR成人代表呼吸率7 300 m³·a^-1和吸入剂量系数, 估算出四地区代表城市成年男子吸入原生放射性核素所致内照射剂量, 其中未实测的²²⁶Ra、²²⁸Ra、²¹⁰Pb、²¹⁰Po、²²⁸Th则引用了文献^{[5, 6]}中世界大气浓度参考值并按四地区代表城市PM₁₀负载量校正(UNSCEAR假设大气尘粒负载量50 μg·m^-3), 结果列于表 2。

2.3 食入内照射剂量

原生放射性核素的摄入量由食物和饮水(包括饮料)消费量和其中放射性核素的含量决定。从这点来说, 双份饭法是将个人一天或几天所有的食物包括饮料、饮水混合成一个样品, 因此具有很大优点。

以表 1中Rb、U、Th年食入质量和食入剂量系数估算四城市成年男子食入原生放射性核素所致内照射剂量, 对于未实测的²²⁶Ra、²²⁸Ra、²¹⁰Pb、²¹⁰Po、则直接引用文献^[3]中2002年估算数据, ²³⁰Th、²²⁸Th直接引用文献^[6]世界参考值, 结果列于表 3。

2.4 ⁴⁰K

钾随着吸入和食入均匀分布在人体内部, 其浓度受体内环境恒定控制。因此⁴⁰K所致内照射剂量只能通过器官组织含量或全身测量估算^[1]。对于成年人, 体内钾的含量约为0. 18%, ⁴⁰K的自然丰度为0. 0117%, 其特定的活度为2. 6 × 10⁸ Bq /kg, 剂量转换系数约为3 × 10^-6Sv每Bq /kg, 因此成人器官组织中的⁴⁰K的年当量剂量约为1. 65 × 10^-4Sv, 其年有效剂量数值上与当量剂量相等^[5]。

2.5 四城市成年男子摄入原生放射性核素致内照射剂量

综合以上吸入、食入内剂量和⁴⁰K所致剂量得出我国四地区代表城市成年男子摄入原生放射性核素致内照射剂量, 并与文献^{[1, 3, 5, 6]}估算的内照射剂量比较于表 4。

3 讨论

此次我国四膳食类型地区代表城市天津、成都、镇江、太原成年男子摄入原生放射性核素(除氡及其子体外)所致内照射年待积有效剂量估算主要差异取决于各地区代表城市成年男子的Rb、U、Th的摄入量, 我们应用SPSS16. 0, 对各城市Rb、U、Th每日摄入量进行多样本非参数Kruskal - Wallis H检验, 双侧P值均小于0. 05, 表明各城市3种元素摄入量差异均有统计学意义。但由表 5可见, 四城市天津、成都、镇江、太原内剂量分别为0. 414 mSv、0. 419 mSv、0. 445 mSv、0. 415 mSv, 中位数为0. 417 mSv, 非常相近。与文献^[1]的0. 48 mSv和文献^[3]的0. 418 mSv估算值相近, 且与文献^[3]几乎相等, 比世界参考值约高45%。究其原因主要是此次食入数据中未实测的²²⁶Ra、²²⁸Ra、²¹⁰Pb、²¹⁰Po与文献^[3]引用数据相同, 而²¹⁰Pb、²¹⁰Po所致的剂量贡献占整个剂量贡献约87%。

我国土壤中铀钍含量均值高于世界均值, 通过食入和吸入途径转移进入人体, 且同时由于四地区代表城市大气PM10均高于世界均值2 ~ 3倍, 及我国特定膳食组成(以谷类、蔬菜等植物性食物为主)均使得我国摄入原生放射性核素所致内照射剂量高于世界均值。随着国家对环境保护的重视和我国人民生活水平的提高, 吸入剂量和食入剂量均有望在今后逐步减少。

由表 1可见, 文献[3]中Rb、U、Th食入质量均比此次研究要高, 这是由于采用的膳食调查方法不同所致。在样品的采集过程中, 双份饭法采集的是志愿者每个人的食物样品, 而总膳食调查法需先建立一个食物清单, 然后进行食物分类, 在烹调加工制样阶段, 双份饭法将天内的所有食物包括饮料、饮水混合成一个样品, 而总膳食调查法则是将各种类食物单个烹调后再按一定比例混合。以上种种不同可致各元素食入质量有差异。

以往的元素吸入量以土壤中元素转移计算得出, 本次研究则实测了同时同地大气中元素的含量, 为我国参考人生物动力学研究提供了新的依据, 但从本文汇集的资料可以看出, 我国对²²⁶Ra、²²⁸Ra、²¹⁰Pb、²¹⁰Po, 特别是²³⁰Th、²²⁸Th的研究较少, 且在所完成的研究中只涉及了成年男子组的数据, 其他重要年龄组及其差异和性别组均未涉及, 今后的研究中应逐步深入, 为我国辐射防护用参考人生物动力学模型及特定的剂量系数研究提供更多的国情资料和依据。