我国核能与核技术深入开发及广泛应用, 促进了放射防护安全技术的`进步, 但核事故的发生仍不可能绝对避免, 一旦发生事故, 快速判明受污染人员体内放射放核素的种类及数量对于救治工作是十分重要的。此外, 对从事开放型放射性工作的人员, 亦需定期对他们进行放射性核素内污染的检查。因此, 探求有效、可行的内污染监测方法具有重要的现实意义。

目前, 常用放射性核素内污染监测方法有整体测量(活体直接测量)和排泄物或其他生物样品分析(离体间接测量)两种。前者具有快速而便利的优点, 适用于短时间内需进行较多人员内污染的检查, 但存在需要专用昂贵设备, 且其探测器能量分辨率及方法灵敏度不如后者^{[1, 2]}。从区域性放射防护单位性质与现实任务考虑, 为判断放射性核素种类及其数量, 采取生物样品分析测量的方法是适宜的。为此, 我们用HPGeγ能谱仪对采自从事开放型放射性核素作业人员的尿样做分析测定, 探求建立内污染监测方法, 现将初步研究结果总结报告如下。

1 对象与方法 1.1 对象

测定组:选择从事开放性放射独居石冶炼作业专业工龄10年以上的人员9人。对照组:非放放射工作人员18人。基于年龄, 性别等因素无明显影响, 故两组人员未做配对。

1.2 方法

尿样的采集:收集24h尿样, 混匀, 量得总体积, 然后从中量取900ml尿样放入塑料凹型测量杯中(测量杯预先用稀硝酸溶液浸泡、去污), 密封好, 在HPGEγ谱仪上直接测量。

1.3 仪器

使用仪器为8192道HPGE γ谱仪, 由ORTEC公司生产, 仪器探测器置于壁厚为10cm的铅室内, 系统技术指标为相对效率40%[对7.6cm × 7.6cm (3吋× 3吋) NaI], 分辩率为1.9keV (对⁶⁰Co-1 332keV峰)^[3]。在10 keV~2MeV能量范围内积分本底1.8计数/s。样品测量时间为:1 × 10⁵s。仪器探测限见表 1。

1.4 HPGe谱仪刻度与解谱 1.4.1 标准源

由中国计量院制备, 源样为水样, 重量为799g, 内加²⁴¹Am, ¹⁰⁹Cd, ¹³⁷Cs, ¹⁵²Eu, ¹³³Ba等核素, 置于体积为1L的凹型杯中。

1.4.2 效率刻度

将标准源置于半导体探测器上, 几何条件与测量样一致。源的测量4 × 10⁴s。测得的谱在微机上用B30程序进行分析。数据经符合相加修正后, 在121~1 408keV能量内做效率-能量曲线拟合。

曲线拟合公式:

式中Eff为效率, Eng为某一核素的γ射线能量, 单位keV。

由上式求得5种核素有关γ射线能量效率(表 2)

1.5 数据处理

测得的γ谱在微机上用B30软件进行分析。测量数据以均数与标准差表示。

2 结果与分析 2.1 非放射作业人员尿中放射性核素含量

通常, 在非放射作业人员排尿中应不会检测出人工放射性核素; 而存在体内的天然放射性核素虽从尿中排出量小, 在一定条件下可检测到。本项检查目的在于建立本底值, 作为异常值判断参考。从实用角度考虑, 显然将非放射人员尿中放射性含量与测定系统辐射水平合并统称本底值是适合的。

表 3中列出了三种天然放射性核素与二种人工放射性核素的浓度测定结果, 测量的γ能谱图列于图 1。含量从高到低排列, 依次为²³⁸U (5.20 ± 0.50) Bq·L^-1、²²⁶Ra (0.70 ± 0.10) Bq ·L^-1、²³²Th(0.51 ± 0.20) Bq·L^-1、¹³⁴Cs和¹³⁷Cs均(< 0.05 Bq·L^-1)。

2.2 放射性作业人员尿中放射性含量

稀土冶炼生产环境中存在天然放射性铀、钍、镭污染, 有可能被作业人员摄入体内, 测定值结果列于表 4, 测量的γ能谱图列于图 2。三种天然放射性核素检测到实数, 分别为²³⁸U(6.50 ± 0.30) Bq·L^-1、²²⁶Ra (1.00 ± 0.20) Bq·L^-1、²³²Th(0.78 ± 0.10) Bq·L^-1; 而两种人工放射性核素含量均低于检测限(< 0.05 Bq·L^-1), 实际没有探测到。

2.3 两组人员尿中放射性核素含量相对比值

综合比较表 3与表 4所列尿中放射性核素含量, 有²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th三种核素含量是大于表 1所示测量系统相应检出限且非放射作业组尿中三种核素含量均低于放射作业组, 为判断放射作业人员可能存在的内污染程度, 设非放射人员尿中三种核素相对含量为1.0, 估算出放射作业组对应比值。结果表明, 放射作业组尿中三种核素含量是非放射作业组对应值的1.25~1.53倍(见表 5)。

3 讨论

本测定采用8192道HPGe γ能谱仪, 该测定仪器具有较高灵敏度, 能测出能量较低的γ射线如图 1所示。所测得本底γ谱中显示出²³⁸U、²³²Th和²²⁶Ra, 而且与从事开放性放射性矿物处理人员尿样比较, 后者含量有少许增加, 非放射作业人员尿中²³⁸U、²³²Th和²²⁶Ra含量分别为:5.20 ± 0.50、0.51 ± 0.20、0.70 ± 0.10(Bq·L^-1), 而放射作业人员尿中核素含量相应为:6.50 ± 0.30、0.78 ± 0.10、1.00 ± 0.20(Bq·L^-1)。

本测定采用的HPGe γ能谱仪道数具有较高的能量分辨率, 能区分能量相接近的特征峰, 如图 2所示, 对放射作业人员尿样品测得的γ能谱图中, 明显示出²³⁸U的特征峰(93keV)、²³²Th (911keV)和²²⁶Ra (609keV)。据此, 我们认为, 本测定法适合于核事故或日常开放射性核素作业条件下, 对未知的多种核素的检测。

试以18名非放射作业尿中放射性核素测量值为基础, 采取均数加二个标准差(95%可信限), 推算出非放射作业人员正常尿中²³⁸U、²³²Th和²²⁶Ra含量上限值分别为6.2、0.91、0.90 (Bq·L^-1)。按统计学的原理^[4], 用这组数值评估9名放射作业人员尿中相应实测结果, 从群组上显示, 稀土作业人员有可能由于职业因素而导致体内存在轻微的放射性污染。

本测定方法未实际应用事故人员内污染检测。此外, 有些核素难于经尿排出, 尿样检测可能有漏检, 这些都有得于进一步研究。