鉴于世界化石燃料储量有限, 核电成为各国未来主要能源, 近年来核电站建设加快。核能和同位素在国民经济各部门应用不断发展, 在给人类巨大利益的同时, 也会不同程度地增大环境放射性污染和放射性职业人员乃至公众受辐射影响的可能。放射临床科时常遇到可能受到内照射人员需要体内污染判断和放射病诊断问题。尤其是, 当今核辐射已成为恐怖手段之一, 制定和完善核辐射突发事件应急预案已是当务之急。笔者就总β放射性监测的重要性, 食品和尿等含钾量较高样品减钾总β放射性指标的必要性, 减钾总β放射性检验方法及其指导值的确定原则进行了讨论。

1 总β放射性监测的重要性

上世纪50 ~ 60年代核武器试验放射性沉降曾造成北半球广泛污染, 总β放射性长期以来曾作为国内外核试验沉降灰或气溶胶到达和污染相对程度的重要监测指标。

无论环境、食品、水和所有可能受放射性内污染的受检者生物样品, 首先必需判明有无放射性污染和是哪类放射性污染(α、β或γ放射性), 在确定有某类放射性污染并有可能超过特定核素污染限值时才需进一步定量测定放射性核素污染水平。人工放射性核素主要包括反应堆和核电站等核设施排放的裂变产物、活化产物和核燃料核素, 而天然放射性核素(或元素)则包括三个天然放射系成员核素。考虑到核污染突发事件、不同污染来源和场合可能遇到核素的不确定性, 可能出现的放射性核素应包括主要人工和天然放射性核素。

常见辐射防护重要的放射性核素至少有数十种, 从测定方法而言, 环境和生物样品γ放射性核素污染可用γ辐射探测仪发现和以γ谱仪直接定量测定, 而α、β放射性核素除已知可能污染核素场合可直接进行α、β核素分析外, 由于穿透能力小, 必需先经灰化预处理成灰样进行浓集、分离纯化和制样放射性测量来测定。总α和总β放射性分别是除挥发性、气态或很低能量β放射性以外所存在α和β放射性的总活度浓度近似值指标。未能确定污染核素时通常都先通过总α和总β放射性测定以确定有无α或β放射性污染和污染放射性种类, 只在可能超过某核素污染限值时才进行放射性核素分析。我国生活饮用水标准检验方法放射性指标就按这程序进行, 只在总放射性测定结果超过指导值时才需进一步放射性核素分析^[1], 而对食品放射性污染已制定放射性物质(核素或元素)限制浓度^[2]和检验方法标准^{[3, 4]}, 对保障人民健康和控制食品放射性污染和促进食品国际贸易方面发挥了重要作用, 但主要缺点是缺少总放射性测定项目作为初筛指标, 对未知污染核素种类或范围时只能逐个分别测定。既不经济, 在逻辑性上也不合理, 这成为该检验方法标准正在修订的重点。

2 食品、饮水和尿样中⁴⁰K对总β放射性的贡献的比较

钾是人体必需元素之一, ⁴⁰K无专门提炼浓集, 其同位素丰度保持在1.18 ×10^-4, 其β放射性活度浓度是27.6Bq/gK(5)。由于钾受体内代谢自动调节, ⁴⁰K本身未发现其监测意义。

1974年我们曾对全国六大区14类94个正常食品样品和国外5个样品, 测定了总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs放射性活度浓度和钾浓度。现对钾浓度按27.6 Bq⁴⁰K/ gK计算出相应⁴⁰K活性浓度, 结合现行食品限制浓度比较于表 1。

与某种食品总α放射性活度浓度较高通常可归因于某些天然放射性核素含量较高不同, 由表 1可见:各类食品总β放射性活度浓度基本上一致于⁴⁰K测定值, 表明主要来自于⁴⁰K贡献。而且, 各地所采集同种食品的总β放射性活度浓度相差很大, 最高(如菠菜)可相差17倍多, 同类不同种食品(如菠菜和萝卜)的总β放射性活度浓度最高可相差约14倍, 一些种类食品(如薯类、香蕉和牛奶)当前总β放射性活度浓度范围甚至可达到现行食品控制最严的90Sr放射性限制浓度。可见总β放射性活度浓度难以独立作为监测食品β放射性污染监测指标。这些正常食品中总β放射性活度浓度基本上都来自所含⁴⁰K的贡献。每个食品的减K总β放射性浓度大多在(0 ±10)Bq/kg之间, 极差为(-14 ~ 10.6)Bq/kg。食品减K总β放射性浓度排除了含钾量的影响, 同类食品差异远小于相应⁹⁰ Sr放射性限制浓度, 应可成为监测食品β放射性污染的初筛监测指标。

我国各地区放射性监测站1962 ~ 1987年对全国自来水总β放射性调查均值(范围)结果为0.14(未测出~ 2.23)Bq/ L, 尽管1980年前最高曾达2.23Bq/ L, 1981 ~ 1987年均值仍降为0.28Bq/ L, 一定程度上反映出国内外核试验污染影响, 但比表 1所列各类固态食品都约低两个数量级, 可归因于饮水低含钾量, 如我国洞庭湖水系原水K含量范围为0.36 ~ 0.80 μg/L^[6], 相当于⁴⁰ K所贡献的β放射性浓度范围为(9.9 ~ 22.1)×10^-6 Bq/ L, 比现行《生活饮用水卫生标准》规定的总β放射性浓度指导值(1 Bq/ L)(1)大致低五个数量级, 而比表 1各类食品实测结果大致低六个数量级。这样低的⁴⁰ K贡献不会对饮用水总β放射性浓度有影响。所以对饮用水β放射性污染监测不需考虑减K问题。

尿是放射临床对疑有放射性内污染病人常用检验项目, 按新近完成的从我国四个不同膳食类型地区40名健康成年男子志愿者所采集尿样, 采用电感耦合等离子体发射光谱法(ICPAES)所测定K含量中位数(范围)为1.36(0.76 ~ 1.88)g/ L^[7], 相应⁴⁰ K所贡献的β放射性浓度中位数(范围)为37.5 (21.0 ~ 51.9)Bq/ L。尽管尚未见有尿中总β放射性更全面的调查结果报道, 由上述文献报道结果所显示尿中K含量较大的变动范围, 可见尿中总β放射性检验结果也必然会受到⁴⁰ K的明显影响, 其实际β放射性污染也需用减K总β放射性方法来检验。

3 减K总β放射性指标检验方法的制定

过去曾见研究过消除⁴⁰ K放射性对总β放射性污染判断干扰的方法:从总β放射性中减去⁴⁰ K放射性贡献的减钾总β放射性测定法和通过化学分离钾的去钾总β放射性测定法。但由于钾、铯的化学性质极为相似, 去钾总β放射性测定法对钾的分离通常会同时分离了铯, 必然会影响了重要裂变产物核素¹³⁷Cs污染的检出, 因此人们选用和建立了减钾总β放射性测定方法, 即测量样品中总β放射性活度浓度和钾含量, 根据钾含量计算出⁴⁰ K对放射性活度的贡献, 再从总β放射性活度浓度中减去⁴⁰ K放射性的贡献, 来判断⁴⁰ K以外的总β放射性总活度浓度。实际上, 我国商检部门自1987年起已实施了减钾总β放射性检验方法作为β放射性污染的初筛指标(称指导值), 只当减钾总β放射性活度浓度超过所定指导值时, 样品才需监测个别放射性核素污染。未超出所规定活度浓度指导值时即可认为合格, 不需进一步核素测定, 并给出“无放射性物质污染签证” ^[8]。条件成熟时对所有含钾量较高的样品β放射性监测方法及时引入减钾总β放射性检验作为初筛指标是十分必要的。

对于内照射病人或事故受害者体内有无污染、污染程度和所致剂量估算的主要方法对于γ放射性核素应采用全身测量, 而对于α、β放射性核素通常应采集病人代表性生物样品(如尿、粪、鼻拭和血液等)进行放射化学分析后的放射性测量结果及其与体内含量的相关关系来剂量估算、判断和评价。鉴于以上所讨论尿中K含量较大的变动范围, 可见尿中总β放射性检验结果也必然会受到⁴⁰ K的明显影响, 对于未知污染核素的场合, 其实际β放射性污染也应采用减K总β放射性方法来检验。

无论总α或总β放射性监测都是样品所含总α或总β放射性(通常不包括挥发性和低能β放射性核素)的总活度近似值, 具有较大不确定性。其所测样品所含核素的不确定性导致测量时计数效率测定所采用放射性核素标准源确定的困难, 采用不同放射性核素标准源所获表观活度结果必然互不一致, 缺少可比性。计数效率测量准确性取决于所采用标准源种类与被测样品所含核素发射射线能量的近似性。标准源核素能量高于样品实际所含核素射线能量则所获表观活度结果偏低, 反之, 标准源核素能量低于样品实际所含核素射线能量则所获表观活度结果会偏高。国际标准化组织(ISO)考虑各有关因素后, 在饮用水总α和总β放射性测定方法标准中规定了:总α放射性测量应采用²⁴¹ Am标准源, 而总β放射性测量应采用⁴⁰K标准源^{[9, 10]}。考虑到与饮水放射性污染来源基本一致, 笔者对食品与尿样也同样推荐这两种核素标准源用于总α和总β放射性测定方法。一方面, 统一规范总放射性计数效率测定所采用放射性核素标准源保证了总放射性测定作为一项测定指标的可比性, 另一方面, 这两种核素所发射α或β射线能量在被测样品所可能出现的α或β放射性核素发射射线能量范围内居中, 分别采用它们作测量标准源, 将必然会较大程度上降低总放射性测量结果的误差和不确定性。

4 总放射性监测的意义和总放射性指导值的制定原则

由于总放射性是放射性监测仪器对样品所发射射线相对于标准源放射性核素的表观综合响应或等效总放射性活度。其实际核素成分和毒性不明, 无法如通常对特定核素那样按剂量系数估算所致剂量, 只能作为初筛指标, 故而不应也不可能进行剂量或卫生学评价。该监测指标的实际意义只是未超出所规定活度浓度指导值时即可认为合格, 不需进一步核素测定而大大减少核素分析工作量。

关于含钾量较高的样品的总β放射性污染应采用减钾总β放射性监测已如前所述。由于总放射性核素成分不明, 确定总放射性指导值时首先应对可能存在的放射性核素限制浓度按与所用作标准源放射性核素(即总α放射性为²⁴¹Am标准源, 而总β放射性为⁴⁰ K标准源)的等效总放射性活度排列, 然后采用各核素中限制最严核素的等效总放射性活度浓度作为该类食品总放射性活度浓度指导值。并可按其递增次序来合理安排核素测定次序。还应指出, 对于天然放射性核素而言只应控制人为活动所致增高部分, 所以总放射性监测指导值的确定应考虑到该国家正常本底地区的本底含量水平。正在修订的我国《食品中放射性核素限制浓度》和相应检验方法标准将按此原则结合剂量限值和膳食消费量等因素进行。