核技术应用产业是当代社会中一门重要的高技术产业, 其中辐射加工技术随着我国经济建设获得长足发展, 辐照加工装置(包括加速器、γ辐照)数量迅速增加, 辐照处理能力日益增强。γ辐照装置大多采用钴-60做为辐射源, 主要利用钴-60特征的γ射线与物质相互作用的物理效应、化学效应和生物效应, 达到医疗用品消毒(灭菌); 提高农作物产品、食品质量以及储存食品; 得到优质的化工产品新材料或材料改性; 处理工业三废等目的, 同时γ辐照装置安全运行及对周围环境的影响也日益成为人们关心的问题^[1-6], 笔者以扬州辐照中心γ辐照装置废气产生的计算与监测结果, 来评价大型γ辐照装置对空气环境质量的影响。

1 材料与方法 1.1 γ辐照装置

扬州辐照中心1.8 ×10⁴TBq(50Ci)辐照装置建于2003年, 为国家农业综合开发项目, 辐照室内面积为13m×7m, 高度4m。贮源水井尺寸3.8m×1.6m, 深度7m。辐照室东、南、西、北主屏蔽墙厚分别为2m、2.1m、2.1m、2.1m, 屋顶厚2m, 北迷道宽1m, 南迷道宽1.6m, 辐照室设计排风系统, 进风由过道迷宫自然风进入, 排风为机械排风, 二台功率4kW排风机轮流工作, 总通风量9 450m³ /h, 排气筒直径0.65m, 风帽顶距地面高度18m。

1.2 辐照室内臭氧产生与排除计算 1.2.1 辐照室内臭氧产生

在钴-60γ射线的作用下, 空气会电离产生臭氧和氮氧化物, 它们是具有刺激性作用的有害气体, 1.8 ×10⁴TBq(50Ci)辐照装置臭氧的产生率:

式中:A—源的活度1.85 ×10⁴TBq; G—空气吸收100eV的γ射线能量产生的臭氧分子数取6;V—辐照室体积364 m³。

则Q₀ =1.70 ×10^-2A· G· V^1/3 =13 552.43 (mg/h)

1.2.2 臭氧的饱和浓度与排风时间

(1) 无通风条件下, 辐照室臭氧的饱和浓度:

式中:t—臭氧的有效分解时间取0.83h, 则Q₁ =Q₀· t/V =30.90(mg/ m³)。

停止辐照后要把辐照室内的臭氧浓度降至标准浓度Qt= 0.3mg/m³以下所需换气时间:

式中:f—总通风量9 450m³/h, 则t₁ =V· Ln(Q_t/Q₁)/f= 0.18h=11min。

(2) 考虑连续排风和臭氧分解时, 辐照室臭氧的饱和浓度:

式中:T—有效清除时间; t_v—换一次所需时间=364/9450 =0.04 h, T=t_v· t/(t_v+t)=0.038 h, 则Q₂ =Q₀· T· (1 -e^-t/T)/V=1.41mg/ m³。

停止辐照后要把辐照室内的臭氧浓度降至标准浓度Q_t=0.3 mg/m³以下所需换气时间T₂ =V· Ln(Q_t/Q₂)/f=0.059h=3.5min。

1.3 辐照室周边环境臭氧、二氧化氮浓度计算

扬州辐照中心地处扬州蜀岗西峰西侧, 地势平坦, 周围无高层建筑, 气象资料查询, 扬州地区主导风向为E风, 风频率为9.17%, 次主导风向NE和ENE, 风频率为16.60%, 近年全年各月平均风速幅度在2.4 ~ 3.3m/s之间, 平均风速2.8m/s, 6月平均风速u=2.8 m/s, 接近全年平均风速, 夏天多云的情况下, 大气稳定度为C, 假设烟羽在水平方向和垂直方向的扩散服从高斯分布, δ_y、δ_z分别表示水平方向和垂直方向烟羽浓度分布的标准差。江苏省环保环评中得出废气下风最大地面轴线浓度出现距离X_d= 150m, 若臭氧产生的浓度按最不利情况开始无通风条件下运行1h后再排风计算, 臭氧的饱和浓度Q₁ =30.90mg/m³, 由文献图表查得:δ_y=15m δ_z=10m, 烟羽中心距烟囱下风侧Xd处的那一点, 在某一时间间隔内臭氧的平均浓度^{[7, 8]}

式中:f—总通风量2.63m³ /s; H—烟囱高度18m;u平均风速2.8m/s; R=(H/δ_z)²/2 =1.62

则C=Q₁· f· e^-R/π· δ_y· δ_z· u=1.23 ×10^-2(mg/m³)

氮氧化物中以NO₂为主, NO₂的产额约为臭氧的一半, 即最大落地浓度约为6.15 ×10^-3mg/m³, 远低于浓度限值0.24 mg/ m³。所以在臭氧的浓度对环境影响可以接受的情况下, 氮氧化物的浓度也必然是可以接受的。

1.4 臭氧、二氧化氮的监测

实际装源1.11 ×10⁴TBq时, 委托江苏省疾病预防控制中心和江苏省辐射环境监测管理站采用4480型臭氧分析仪和4150型二氧化氮分析仪对臭氧、二氧化氮浓度进行实际测量。

2 结果与分析 2.1 测量结果(表 1, 表 2)

由表 1可知辐照室降源排风5min后, 臭氧浓度为0.06 mg/m³, 二氧化氮浓度为0.06mg/m³, 工作室正常情况下臭氧浓度为0.02 mg/m³, 二氧化氮浓度为0.04 ~ 0.05mg/m³。

由表 2监测结果表明, 辐照工作过程中产生的臭氧、二氧化氮在正常通风条件下, 空气环境排风口上风臭氧浓度为0.02 ~ 0.11 mg/m³, 二氧化氮浓度为0.04 ~ 0.13mg/m³; 排风口下风臭氧浓度为0.04 ~ 0.10mg/m³, 二氧化氮浓度为0.05~ 0.11mg/m³。

2.2 分析与讨论 2.2.1 辐照室臭氧、二氧化氮浓度分析

现有通风系统条件下, 源强为1.85 ×10⁴TBq时, 经计算未正常通风条件下, 降源后需排风时间为11min, 连续排风情况下, 降源后需排风时间为3.5min, 臭氧才会降至限值浓度内。增源1.11 ×10⁴TBq时, 在正常运行情况下, 一台风机始终处于工作状态, 工作人员工作场所工作室臭氧浓度为0.02mg/m³, 二氧化氮浓度为0.04 ~ 0.05mg/m³, 与装源前臭氧、二氧化氮浓度无明显变化, 符合GB10252 -1996《钴-60辐照装置的辐射防护与安全标准》照射室外的臭氧浓度不超过0.16mg/m³, 氮氧化物浓度不超过0.15mg/m³要求; 降源排风5min后辐照室臭氧浓度为0.06mg/m³, 二氧化氮浓度为0.06mg/m³, 与装源前臭氧、二氧化氮浓度无明显变化, 降至正常水平(在操作中当降源前1h未曾排风, 降源后的排风时间须在11 min以上), 符合GB17568 -2008《γ辐照装置设计建造和使用规范》当放射源降至井内贮存位置5 min后辐照室内臭氧的浓度不超过0.3mg/m³, 二氧化氮浓度不超过5mg/m³要求。

2.2.2 辐照室周围环境臭氧、二氧化氮浓度分析

1.8 × 10⁴TBq(50Ci)时, 辐照室降源前1h未曾排风时, 臭氧最大饱和浓度为30.90mg/ m³, 连续排风情况下, 臭氧最大饱和浓度为1.41mg/m³, 符合GB16297 -1996《大气污染物综合排放标准》中二级标准臭氧、氮氧化物最大允许排放浓度240mg/m³要求。在6月份风速为2.8m/s, 臭氧按可能最大饱和浓度30.90mg/ m³排放, 最大落地浓度臭氧为1.23 ×10^-2mg/m³、二氧化氮为6.15 ×10^-3mg/m³, 环境中由于臭氧、氮氧化物浓度受光化学反应和汽车、工厂等排放影响, 在一天中有很大波动^{[9, 10]}, 实际监测(含本底环境)臭氧浓度最大为0.11mg/m³, 二氧化氮浓度最大为0.13mg/m³, 仍符合GB3095 -1996《环境空气质量标准》中二级标准臭氧0.20mg/m³、二氧化氮0.24mg/m³浓度限值。排风口上风与排风口下风最小最大浓度值差臭氧为0.02 ~ 0.01mg/m³, 二氧化氮为0.01 ~ 0.02mg/m³, 上风口一天中臭氧平均浓度为0.05mg/m³, 二氧化氮平均浓度为0.07mg/m³, 下风口一天中臭氧平均浓度为0.055mg/m³, 二氧化氮平均浓度为0.07mg/m³, 上、下风口臭氧浓度相对偏差为0.06, 二氧化氮浓度相对偏差为0, 下风口与装源前外环境臭氧浓度相对偏差为-0.08, 二氧化氮浓度相对偏差为-0.14, 无明显差异, 与天津某辐照站臭氧浓度环境背景值为0.006 ~ 0.021, 运行最大叠加浓度0.021mg/m³, 对大气不会产生负面影响一致^[11], 说明大型γ辐照装置未改变区域内空气环境质量。