中子是一种非带电粒子。中子的半衰期15.3min, 但自由态中子的存在时间仅10^-6 s。在中子辐射场内, 中子通过持续碰撞和核反应等方式将能量授予靶物质, 中子能量得以迅速减低并最终被靶物质吸收。生物组织中的C、O、H、N等几种核素约占人体重量的95%以上, 而H原子数目占构成人体元素原子总数的60%以上^[1]。在快中子与中能中子的能量范围内, 中子主要通过弹性散射方式将能量授予主要由轻核物质构成的人体组织。在低能中子能量范围, 中子通过与H核的俘获反应和与N核的核反应损失能量, 同时放出中高能γ射线。

中子剂量监测的目的在于控制场所辐射并评估个人接受的有效剂量, 以确保辐射安全。在中子辐射如反应堆、加速器、核电站、同位素源等工作环境中, 常规辐射防护监测项目主要有场所中子注量、中子周围剂量当量和中子个人剂量当量等。中子注量、剂量和辐射场能谱的测量是中子辐射防护监测所关注的主要内容。需要明确的是, 辐射防护剂量学是建立在组织吸收剂量与人体生物效应基础之上的剂量学理论, 并非简单的组织体吸收剂量概念。笔者重点讨论有关中子剂量学量的监测原理、剂量当量监测仪器发展现状以及中子剂量监测中的注意事项。

1 中子剂量学量监测原理

理想的中子注量测量要求在关注的能量范围内中子注量响应为一平坦直线, 即在一定的能量范围内实现等效率测量。标准测量仪器为中子长计数器。目前, 通过特殊的探测器设计, 比如慢化体结构设计和补偿设计, 在几十个MeV能段以下, 中子注量监测的能量响应已得到了比较好的解决, 响应近似线性, 但是是以牺牲方向性为代价的。

中子辐射剂量监测的基础是ICRU39号报告推荐的4个实用量。常见的辐射防护用中子剂量率监测仪器通常采用慢化体、热中子与⁶Li、¹⁰B、³He的核反应作为探测手段。理想的中子剂量监测仪器的能量响应曲线应符合ICRP 74号报告^[2]推荐的环境监测实用量“周围剂量当量”H3 (10)的注量-剂量转换系数曲线, 见图 1虚线所示。ISO-8529^[3]同时规定了按H3 (10)校准中子剂量仪器用的参考辐射和刻度方法。实际上, 完全按照图 1能响曲线实现中子剂量测量是难以做到的, 除非采用完全组织等效材料。中子剂量测量的困难就在于此。一方面, 被监测场所的中子能量范围宽广, 能量基本覆盖了从10-8 MeV到约20MeV的9个量级, 这是γ剂量监测等涉及的能量范围难以相比的。第二, 中子与环境介质、探头物质等的相互作用种类较多, 截面随中子能量变化比较大, 注定了中子剂量测量的困难。第三, 中子剂量监测受测量条件比如方向、散射、人体等因素的影响也很大, 这些因素对监测结果的影响难以评估。因此, 对于大多数现场监测工作人员来说, 中子剂量的监测与评价目前仍然具有较大的挑战性。

几十年来中子剂量监测仪器得以持续改进, 监测技术得到不断发展, 但当前常用的中子剂量仪对于在热中子~20MeV范围的中子实现等剂量监测还有一定的差距, 多数监测仪器只是在某个能量段比较满意, 中子剂量监测结果的不确定度仍然比较大, 主要适用于中子巡测或监测特定能量或能量范围有限的中子辐射场。这类仪器如果用于未知能谱中子辐射场, 有可能出现较大的监测误差。图 1以市售的digip ig2222A型中子剂量监测仪为例, 显示了该型仪器所标称的中子能量响应曲线(图中实线)与理想曲线的差别。

周围剂量当量是基于辐射防护目的的监测量, 主要用于工作场所辐射控制和辐射安全管理的目的。周围剂量当量把外部辐射场与有效剂量联系了起来, 监测结果可以对身处中子辐射场的工作人员所可能接受的中子辐射有效剂量给予偏安全的估计^[4]。周围剂量当量监测仪器使用中需要注意的一个问题是, 周围剂量当量监测结果实际是对工作人员有效剂量的高估, 剂量数值作为个人有效剂量有一定的限制, 比如需要在大体均匀的辐射场、小于剂量限值的低剂量照射情况使用等。高剂量照射和事故剂量照射的剂量估算就不再这么简单。

2 中子剂量监测仪器

中子周围剂量当量监测是中子剂量监测的重要内容之一, 国内外生产的监测仪器种类繁多。这类仪器大多采用一定形状、一定厚度、富含氢元素以慢化快中子的聚乙烯材料作慢化体, 中间夹一些独特设计的硼塑料或镉材料等中子能量补偿材料以改善能量响应, 内层放置热中子灵敏计数器探测慢化中子。慢化体分别采用柱形或球形慢化体。计数器先后采用6LiI闪烁体、¹⁰BF₃计数器和后来发展起来的³He管计数器, 监测灵敏度因之也得以不断提高。

中子剂量巡测仪经历了两个阶段的发展过程。早期的雷姆仪比如Studsvik2202D和EN95/0075是以ICRP21号报告的中子注量最大剂量当量作为设计基础的仪器。自从ICRU3P号报告出版以来, 新一代的中子剂量仪则以ICRP75号等出版物推荐的中子注量-周围剂量当量数据作为设计基础。两者之间的差别文献[5]有详尽论述。因设计方式的不同, 中子剂量仪器一般分为三类, 即AB型、单球多计数器型和谱仪型。自上世纪60年代AB型雷姆仪研制以来, 经过几十年的发展, 中子剂量仪器有了不少进步, 在能量响应、角响应、灵敏度、不确定度、剂量测量范围、能量测量范围、自动化等多方面取得了明显进步。表 1为当前常见的部分中子剂量监测仪器。

2.1 A-B型雷姆剂量仪

Andersson和Braun最早设计的中子剂量仪为圆柱形聚乙烯慢化体^[6], 探测器外包一层镉片, 慢化体几何中心放置一个BF3正比计数器。早期相似的慢化体设计有Studsvik (2202D)、L inus等巡测仪。为了克服这类仪器方向性差的问题, Leake、Eberline等早期商用监测仪器的设计采用直径20多cm的球形慢化体。Leake巡测仪(95/0075)的球形慢化体直径20.3 cm, 内衬镉片, 计数器为球形³He正比计数器; Eberline巡测仪(NRD探头)的球形慢化体直径为23cm。早期曾对三种巡测仪进行过比对^[7]。

在随后几十年的发展中, 中子剂量监测仪器在设计方面不断改进, 能量响应和探测灵敏度得到持续改善。目前, 有不少国外公司研制的新一代中子剂量仪开始在国内市场销售。如TPS -451C、190N、5085M、NP-100、Cramal-31、LB6411等型号, 从这些产品的介绍材料来看, 新一代仪器均按ICRP的中子注量-剂量的能响曲线设计, 能量范围大致在从热中子到15~20MeV之间, 准确度好于± 30%。从获得的能量响应参数来看, 大部分仪器较之早期的中子剂量仪器在很大的能量范围内能响曲线有很大的改善, 但在局部能段, 能量响应仍不理想。一个最大的问题是仪器的性能参数材料大多由销售商和生产商单方面提供, 似乎没有计量机构的鉴定资料给予足够证明。

国产中子剂量当量仪产品有北京核仪器厂生产的BH3105型中子剂量当量仪, 该仪器采用20cm直径聚乙烯球形慢化体, 球心置⁶Li玻璃闪烁体, 球体内插独特设计的三维镉棒调节能响, 降低热中子段的剂量能量响应。中国计量院生产的NDM-A型中子剂量当量仪, 计数器采用³He正比计数管, 慢化体为柱体。灵敏度较高是NDM-A型仪器的特性之一, 这是使用时应注意的。

该类仪器存在的共性问题是, 大约在100keV ~5MeV之间能量响应比较理想; 在中能段如2 keV能量点左右, 中子能量响应会高数倍; 在热能段和在5MeV~20MeV能段, 能量响应偏低。采用小的慢化球(如直径为20cm), 在中能段(10eV~100keV)存在能量响应偏高的问题; 但采用较大的慢化球(如直径为30 cm), 虽能较好地解决中能和快中子剂量测量, 但热能段测量会低估数倍。几十年来一直有人致力于通过改进设计改善响应, 但这类仪器共性困难确实难以改变, 在很大的能量范围内兼顾中子的能量响应的确比较困难。

2.2 多计数器型中子剂量当量仪

Dineutron中子剂量仪采用了有别于传统中子剂量监测仪器的独特设计, 仪器采用两个直径分别为10.7 cm和6.4 cm的聚乙烯慢化球探头, 测量结果根据两个探头的中子能量响应差异确定修正因子, 按大球修正, 修正因子范围在1.2到22之间。经过修正后D ineutron在热中子~10 MeV范围内中子剂量能量响应在+ 15%到-30%之间, 剂量当量率在10 μSv/h~200 mSv/h。但文献证实^[8-10], D i2 neutron测量仪的能响变化应在0.5~2范围内。

Burgkhardt^[11]在上世纪90年代初期研制了一种测量精度足以与组织等效正比计数器和bonner球谱仪相媲美的中子周围剂量当量率仪样机, 即所谓的单球Albedo技术。仪器为单球慢化体设计, 探头采用三个³He正比计数器, 一个计数器放置在球心, 另两个计数器在球面处, 其中一个计数器刚好插入球体内, 表面用含硼吸收体屏蔽; 另一个在球体表面, 用于监测热中子。对三个计数器读数结果采用不同的加权因子求和从而明显降低了仪器的能量依赖性。从报道的结果来看, 球体直径为25cm、能量在10^-8~10 MeV范围内, 吸收剂量和注量能量响应能够控制在± 35%范围内, 但周围剂量当量的能量响应变化范围在0.2~1.8之间, 该测量仪的量程为1~10⁵μSv/h。图 2为该型仪器的校准能量响应曲线。

2.3 谱仪型剂量仪

中子飞行时间谱仪是多数人所熟悉的一种中子能谱仪, 另外还有反冲类型中子谱仪和核反应型中子谱仪等。辐射防护领域中子能谱测量使用飞行时间谱仪是不现实的。辐射防护用中子能谱仪侧重考虑防护方面的适用性, 要求灵敏度比较高, 测量的能量范围宽广, 比如从热中子到约20MeV, 但无需过分追求能量分辨的精度。由能谱计算剂量时, 剂量监测的准确度主要依赖于谱测量精度、解谱精度和计算精度等, 剂量监测的准确度比前述方法会有较大的改善。

目前应用比较广泛、精度适当、技术成熟的辐射防护用中子谱仪是多球中子谱仪, 即所谓的bonner球谱仪。探头采用聚乙烯材料球形慢化体, 球的个数在5~18个之间, 慢化体直径在裸探测器~35cm之间。球中心置一热中子探测元件, 目前多采用球形³He正比计数器。多球谱仪的响应函数(测量系统的探测效率)由MCNP模拟计算得到。实际使用时将根据测量的现场慢化中子谱, 采用最小二乘法等专用解谱软件解谱, 由测量的慢化谱解出可能的中子辐射场实际能谱, 最终由计算机完成辐射场剂量计算。多球能谱仪通常在小于20MeV的中子辐射场中使用。但作为辐射防护仪器, 多球谱仪的缺点也是显而易见的, 他的缺点是使用和监测工作繁琐, 不太适合常规的现场监测工作。

为了克服多球谱仪慢化球太多、携带不便、测量费时等问题, 另外研究了一种基于³He位置灵敏正比计数器的单球场所能谱仪^[12]。探头为一个25cm直径的聚乙烯球体, 三根位置灵敏正比计数器分别通过球心垂直安放在慢化球体内。球体内不同深度对快中子的慢化程度不同, 有一定的能量特征响应。通过位置灵敏计数器测量慢化球内在球径向不同厚度壳层的计数, 用多球谱仪的解谱软件解谱得到入射中子的实际注量能谱。该技术有望在将来实现商用, 从而简化中子测谱技术。

另外, 国际上研制了多种便携式谱仪型中子剂量监测仪器, 探测器分别采用了多丝³He电离室、大体积³He探测器、液体闪烁体结合³He探测器。比如多丝³He电离室, 1MeV时FWHM小于20keV, 在快中子范围的能量分辨率是不错的。主机可以从直接获取的能谱计算出需要的剂量, 比传统的方法更加精确。

旋转式中子能谱仪是一项独特的中子谱测量技术。把4个球形气体正比计数器和2个³He探测器同时安装在一个可以转动的平面上, 其中3个球形为反冲正比计数器(直径为5.08 cm)内充氢气, 气压分别为1、2和10个大气压; 另1个大的球形反冲正比计数器(直径为15.24cm), 内充10个大气压的氩和甲烷混合气体。仪器测控、数据获取与分析通过微机完成。监测结果能给出慢化中子能谱和比释动能率、中子周围剂量当量(率)。仪器适用能量范围热中子~4.5MeV, 可以扩展到16MeV。在1MeV时能量分辨率小于10%。

3 中子剂量监测仪评述及使用中应注意的一些问题 3.1 中子剂量监测仪评述

中子剂量监测仪器尤其探测器部分未来发展会朝进一步提高测量精度、提高灵敏度、测量高能剂量、快速测量、材料补偿设计结合计算方法补偿设计等方向发展。在中子剂量监测仪器设计技术发展方面, 可能会在智能化、模块化、仪器专业化分工和一体化设计等方面有进一步发展。鉴于我国在中子剂量仪器研制方面相对落后、研制条件相对薄弱的状况, 建议主管部门在逐步改善研究条件的基础上, 比如增加研究经费、编制研究规划、建立完善的硬件设施等的同时, 加强对常规型中子剂量巡测仪器的研究和谱仪型剂量当量仪器的研究力度, 逐步建立起具有我国特色的中子剂量监测技术和研究体系, 以满足我国日益增长的中子剂量监测需求, 提高监测的质量。

雷姆型仪器的特点体现在方便、巡测和灵敏度较高等方面, 谱仪型剂量当量仪的特点在于技术的复杂和测量数据的准确方面。考虑到中子剂量监测的复杂性, 很难在准确度、灵敏度、大能量范围等几个方面统一。比如, 在需要高灵敏度监测的场所, 如反恐测量、微量泄露辐射测量和放射源巡测等方面, 仪器的设计应重点放在提高灵敏度和快速测量方面, 对剂量测量的精度等可以降低要求; 而在辐射安全检测、剂量评估、医学照射质量控制等场所, 剂量监测的准确度要求则至关重要。实质上涉及到仪器研制的战略和仪器使用的选型问题。

3.2 中子剂量监测仪实际监测使用中存在的一些问题 3.2.1 中子辐射监测重视不够

某些核设施尤其核电厂运行期间, 存在大量中子辐射。但目前对中子辐射监测重视程度不够, 远没有像重视监测γ辐射一样, 对核设施中子辐射的剂量、注量、能谱了如指掌, 监测技术也还不如监测γ辐射完善, 监测的不确定度比较大。因此, 进一步加强和改进中子辐射监测是今后重要工作内容之一。

3.2.2 仪器性能鉴定问题

每台仪器技术参数完全依赖生产商或销售商的介绍, 国内似乎没有专门的机构鉴定或评价。生产商或经销商可能有不同程度上过度宣传的倾向, 对于仪器标称的性能参数, 用户究竟应相信到什么程度, 由什么机构来认可或鉴定仪器的性能参数、需不需要组织必要的比对工作、仪器性能维护怎么做等, 实际上是仪器使用中比较普遍存在的问题。

不确定度概念混淆。很多仪器制造商提供的往往是测量不确定度, 实际上指测量的重复性, 而没有给出至关重要的总不确定度数据, 即包括能量响应在内的不确定度数据。这很容易误导用户使用, 同时给用户造成不必要的概念混乱。

3.2.3 刻度条件不完善

目前我国尚没有建立起比较完备的中子剂量刻度条件, 特别对中子能量响应不太好的仪器, 如何刻度确实是个问题。尤其在对现场辐射状况又不了解的情况下, 刻度结果可能会使仪器测量结果给出难以想象的测量误差, 应足以引起测量工作者注意。

3.2.4 仪器使用问题

很少考虑这台仪器的性能和特长, 往往是购置一台仪器后, 就以此仪器为标准到处监测, 对仪器的使用场合不了解, 对某些监测结果不能给出审慎的评价意见。专业监测工作人员应该要求销售商等给出每台仪器详细的性能指标, 比如能量范围、能响情况、角响应、探测限、不确定度等的实际测试结果, 应了解每台仪器在不同能量段监测结果的准确性, 根据掌握的仪器信息、结合不同地点、不同运行工况辐射场情况选择使用, 最终给出比较可靠的评价意见。

应慎重对待辐射场信息不清楚的情况。应该通过制定监测计划, 对关注区域辐射场的能谱、注量和剂量进行测量, 对核设施的辐射场情况有全面的了解。在此基础上, 方能对某次剂量监测结果是高估或低估有一个确切的评估。

仪器不能配套用。在复杂的中子辐射场, 比如核电站等监测场所, 使用的仪器应能涵盖整个辐射场能量范围和灵敏度范围。根据了解的辐射场信息, 最好配置适合的中子谱仪、高灵敏度测量仪、剂量仪、注量仪等, 以保证测量内容没有缺失的能段或环节。

测量目的不明确。监测者在监测之前需要明确测量的重点是剂量、注量、能谱还是微量辐射等, 根据监测之目的和仪器的性能选择使用的仪器。如果测量微量泄露辐射, 应选择高灵敏度的测量仪器, 进行辐射安全评估则应选择剂量准确度较高的测量仪器。如果不注意仪器使用的问题, 难免会报出错误的结果。