随着全球核电产生的增长, 环境中来源于核电产生的氚所占的比重将愈来愈大, 有关氚的研究正日益引起人们的关注。环境氚主要有3个来源:天然氚、核试验产生的氚和核动力产生的氚。天然氚构成了环境氚的“稳定”本底, 近四十年来大气层核爆试验产生的大量氚, 从平流层到对流层, 随着大气降水被冲刷到地面, 参与自然界水的循环, 从而破坏了1945年核爆之前自然界固有天然存在的氚分布规律。现在地球上氚的主要来源是人工氚, 即由轻核聚变、重核裂变(三裂变)和中子活化反应产生。据估计, 从50年代商业核反应堆开始运行到1994年, 核电站释放的气态氚和液态氚总计约为1.3EBq, 相当于天然氚的全球储量, 而1994年核电产生的氚年释放率约为104PBq·a, 为天然氚年产率的1.4倍[1]。笔者综述了氚在核电站周围水环境中分布的影响因素, 旨在对保护公众健康, 促进核能发展提供依据。
1 氚的理化性质及危害氚(tritium, T)是元素周期表中一号元素氢的同位素, 是一种纯放射体, 半衰期为12.33a, 射线的平均能量为5.72 keV, 最大能量仅为18.59 keV。自然界中的氚, 最终将以氚水(HTO和T2O)-氚水蒸气(99%以上)形式存在, 人体吸收HTO的能力比氚气(HT)大4个数量级。由于它的同位素氢是组成水和生物体的基本元素, 氚能通过氧化和同位素交换反应存在于食物和一切生物体中[2], 与同浓度的氪-85相比, 空气中氚化水(HTO)蒸气的躯体和遗传效应要高l0和50倍。氚极易经呼吸、饮水和饮食途径进入人体, 进入人体的氚能在细胞内产生电离, 引起细胞DNA单链断裂, 导致基因突变; 体内氚的生物半排期虽不长(约8~l0 d), 但其中尚有很难排出的一部分氚, 其半排期可达300~600 d, 所以氚是一个与公众健康密切相关的因素, 又是环境放射性监测的一个重要对象[3]。
2 影响核电站周围水环境氚浓度分布的因素影响核电站周围水环境中氚浓度的影响因素很多, 由于核电站所处的地点、地理位置、气象因素、地球表面空气质量流动轨道等的变化, 使氚在核电站周围环境中分布极不均匀, 呈现出特殊的分布规律, 并且在不断地变化着。
2.1 核电站本身的运营在加泰罗尼亚(西班牙东北部一地区)Asco核电站位于埃布罗河岸边, M. Palomo等[4]对来自加泰罗尼亚不同水处理厂的自来水样品进行了检测分析, 发现位于埃布罗河附近的样品中氚活度高于其他地区, 为了证明该核电站是否为氚水平的影响因素, 选择该地区几个不受核电站影响的河流(Ter, Llobregat和Noguera Pallaresa), 并已确定它们的氚的水平, 将这些河流的氚活度与埃布罗河进行比较, 2005年期间氚活度的监测结果平均值显示, 三条河流均未受到核电站的运行的影响, Ter河流当中氚的活度略高于可测最低活度MDA, 而其他均低于该值, 埃布罗河的平均氚活度为(3.60± 0.56)Bq/L。需指出的是, 位于埃布罗河的采样点CR(Camp Redo)是距离核电站很远的地方, 即使如此氚的水平仍比其他河流高, 因此核电站可能是这条河流中人工氚的来源之一, 但远低于规定的限值(100 Bq/L)。在此次研究中, 所监测到的氚的活度值与其他报道分析受核设施影响的西班牙不同的河流的结果相似, 如Baeza等[5]发现Alcantara水库的氚活度值为1.4~36.5 Bq/L, Guadiloba水库为0.35~8.3 Bq/L, 两水库的主要水供应为Ta jo河, 较高的氚活度可能因为核电站位于该河的上游。
E.Hanslik等[6]在泰梅林核电站对水环境中放射性核素浓度影响的研究中发现2001年在伏尔塔瓦河(捷克和斯洛伐克西部)污水排放的下游监测氚浓度值没有超过以前范围的上限, 自2002年泰梅林核电站运营的影响被证实, 2003年河流是以低降水量和极低的水流量为特征, 泰梅林核电站排放污水的影响变得显著。河流中位于污水排放处的下游氚的年平均浓度:伏尔塔瓦河的Solenice为10.2 Bq/L; Stechovice为5.3 Bq/L; Praha–Podoli为3.4 Bq/L; Zelcin为3.3 Bq/L。在2004年~ 2006年期间, 位于伏尔塔瓦河的Hluboka(废水排放处的上游)年平均氚浓度范围为1.2 Bq/L~1.4 Bq/L, 同一时期, Solenice的年平均氚浓度范围为9.7 Bq/L~14.6 Bq/L, Stechovice为10.3Bq/ L~11.7 Bq/L, 在Praha–Podoli浓度范围为7.7 Bq/L~8.1Bq/ L, Zelcin为6.8 Bq/L~7.1 Bq/L, 至2004年年平均氚浓度呈上升趋势与泰梅林核电站氚排放增加相一致。
在1992~2005年秦山核电站基地外围环境放射性监测的研究中发现自三期重水堆运行后, 在秦山核电基地气载流出物排放的主导风向方位上监测到空气中3H含量高于运行前该地区的本底值和对照点(杭州)测量值, 而且有逐年升高的趋势, 但年排放量仍低于国家管理目标值。在2005年的个别时段, 三期核电厂排放口海水样品中3H浓度远高于取水口[7]。
1994~2003年对大亚湾周围环境监测的结果中, 自1998年以来, 海水中氚的含量与运行初期相比略有升高, 主要是由于产氚量随发电量增加而增加所致。另外, 大亚湾海域为半封闭海湾, 交换能力差。1995~1999年岭澳核电站海上工程施工, 改变了原排水渠水流方向, 降低了排放废液的扩散能力[8]。另外陈志东等[9]在对大亚湾核电站周围陆地环境放射性水平的研究, 自1996年以来, 开始对大亚湾核电站场区内PR1、P5两个采样点的地下水进行监测, 监测结果发现每年都可以检测到高于本底(1.3 Bq/L)的氚, 最高为1999年10月PR1井地下水氚浓度15.6 Bq/L, 每年5月份前后地下水氚含量较高。随后邓飞等[10]对其原因进行了分析站监测井水中的氚来源于核电站流出物, 通过空气流动, 沉降并蓄积在监测井西北面(地下水径流的上游)土壤中, 蓄积在土壤中的氚随降雨渗入地下水(泉水), 引起局部监测井水中氚浓度升高。而Greys-Malville核电站在运行了13年之后于1998年关闭, P.Jean-Baptiste等[11]在2002~2005年在对其周围环境中氚的监测中发现Rhone河的氚水平在上下游均与瑞士联邦公共卫生局监测的结果一致, 地表水中氚的平均浓度范围为(1.2±0.2)Bq/L, 未有被污染的迹象。虽有些核电站周围水环境中氚分布浓度相对较高, 但总体上核电周围地区的辐射环境基本保持在运行前的本底水平, 所致的公众附加剂量仍远小于公众照射剂量限值。
2.2 潮汐张杰等[12]对1994至1999年西大亚湾海水中3H浓度监测结果进行分析, 进一步研究潮流场对3H扩散的影响。通过潮流场的计算及潮流对3H扩散影响的研究表明:大潮时3H一天的扩散效果要大于小潮时一天的扩散效果, 采用等效时间间隔可以更好地描述3H的扩散行为。在设计3H的排放方案时, 可尽量选择大潮时刻排放, 或大潮时排放多一些, 小潮时排放少一些, 以使放射性废水对周围海域的影响尽可能减小。叶际达等[13]在比较秦山第一期核电厂三回路冷却水、排放口海水和附近海域海水中3H放射性核素12年平均浓度(剔除2002年冷却水、排放口海水的异常值)分别为2.1、1.4、1.1 Bq/L, 有明显的下降趋势, 说明杭州湾的潮水对核电厂排放的三回路冷却水的稀释作用显著。另外, 以往的研究表明排水口水流、湾内余流和口外沿岸流的作用对3H扩散影响也较大[14]。
2.3 季节、枯水期影响季节对环境中氚浓度分布产生的影响一直未有统一的结论。在2002~2005年的监测结果中So- lenice最大平均氚浓度为13.5 Bq/L(2004年), 所监测到的最大氚浓度为39 Bq/L(2003年11月), 这是由于自核电站排放的氚在2003年的枯水季节蓄积在水库中, 直到第二年的丰水期才释放[15]。亚美尼亚核电站的塔霍河中氚的浓度呈现季节变化, 同样也受周围水库的管理制度的影响[16]。在我国研究中发现不同季节的环境水氚分布雨水、地表水和自来水氚浓度枯水期均略高于丰水期, 但差异无统计学意义(P>0.05)[17]。任天山等[18]研究20世纪90年代初(1991~1993年)我国地表水和地下水中氚浓度的水平、分布和变化的研究中, 采集具有代表性地下水样品, 大部分水样品在1991年丰水期和1992年枯水期采集, 1991、1992年氚浓度的平均值分别为(6.05±3.60) Bq/L、(4.43±2.60)Bq/L。
2.4 其他影响因素氚本身的分布规律同样影响核电站周围环境中的氚浓度, 在各类水体中氚浓度不同这是由于各类水体之间有内在的联系。中国25个省、市、自治区和香港特区采集具有代表性水样品的监测中, 各类水体平均氚浓度按大、小排列依次为:水蒸气>降水>江(河)水>湖(库)水>井水>泉水>海水[1]。还有在对氚在不同环境水体中的浓度分布的研究中发现氚在不同环境水体中的分布存在差异, 其中雨水中氚含量明显高于其他水体中的含量, 差异经统计学检验有显著意义[17]。内陆地区降水中氚浓度要高于沿海地区, 这是由于在平流层水蒸气(相对于海洋来说, 大陆降水的主要来源)及大陆上空的水蒸气中氚浓度较高, 被普遍认为是大陆效应[19]。由于大气中天然氚的生成量呈现出随纬度增加而升高的分布, 因此地理位置对氚也有一定的影响。
1954年热核爆炸(氢弹)之前降水天然氚浓度为0.6~2.4 Bq/L, 陆地表层水氚在0.2~0.9 Bq/L之间, 二十世纪五六十年代大气层核试验, 据估计所产生的氚总量为240EBq(1EBq= 1018Bq)即大于650kg[20], 但由于氚的半衰期及大陆径流、海水的稀释等作用使得核试验对氚浓度的影响逐渐减弱, 目前氚浓度分布受核工业的影响日渐显著。
3 结束语核能不但是一种技术上最成熟、安全、经济和清洁的新能源, 而且是一种最有潜力和发展前途的新能源, 氚产生于核反应堆冷却液中, 最终的废物将以液态或气态的形式释放到环境中。随着核能的开发利用, 氚与人类的健康也变得密切相关, 因此全面深入了解核电站周围氚浓度分布的影响因素, 避免环境污染, 加强对核工业氚释放的监测, 特别是在核电站近周地区的监测是很重要和迫切的。
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