我国核能与核技术深入开发及广泛应用, 促进了放射防护安全技术的进步, 但核事故的发生仍不可能绝对避免, 一旦发生事故, 快速判明受污染人员体内放射放核素的种类及剂量, 对于救治工作是十分重要的。历史上多起核电站事故都向外界释放大量的放射性碘, 其中放射性¹³¹I是具有重要生物学意义-危害摄入者健康的关键核素之一^[1], 而且放射性¹³¹I也是医学上最常用的核素, 易于取得而潜在发生事故的危险, 就核辐射事故医学应急处理来说, 探讨放射性碘内污染时的快速监测方法有着主要现实意义的。目前判断内污染的方法主要是用全身计数器进行整体测量与尿样等生物排泄物分析方法两种, 前者需要有贵重设备, 不适于人群受污染时现场应急使用, 而后者显得实际而有效^[2]。文献中有分析尿样¹³¹I含量估算放射性碘摄入量报道^{[3, 4]}, 但存在要求尿样容积大, 测量时间长, 难以直接应用于突发事件中的现场检测。因此, 我们于2005 ~ 2007年间开展了关于核事故应急条件下放射性碘内污染快速判断方法的研究。试图探求一次性小容积尿最佳测量条件以及用于快速判断放射性碘内污染的代谢参数。

1 方法与材料 1.1 仪器

HPGeγ谱仪:该仪器其主探测器为HPGe半导体探测器, 体探测器置于壁厚为10cm的铅室内, 系统技术指标为相对效率40%(对3"×3"NaI), 分辩率为1.9keV(对Co-60 -1332keV峰)。在10keV~ 2MeV能量范围内积分本底1.8计数/s。

1.2 人员选择

从核医学门诊就诊对象中选择拟测定甲状腺功能服碘者, 诊疗医生估计其功能正常者(下称服碘正常人)男女共计39名, 男8名, 女31名, 年龄11 ~ 73岁。对照组选择正常人(下称正常健康人)男女共计39名, 男21名, 女18名, 年龄20 ~ 65岁。测量尿中放射性碘-131含量。

1.3 方法

(1) 参液标准源的制备与效率刻度取25、50、75、100、125、150、175、200ml, 8种体积的中国原子能研究所¹³¹I标准溶液, 分别盛于直径为70mm的塑料测量盒中, 制成高度不同的样品, 用HPGeγ谱仪测量。进行效率刻度。

(2) 分别取25、50、75、100、125、150、175、200ml, 8种体积服碘正常尿样, 分别盛于直径为70mm的塑料测量盒中, 制成高度不同的样品, 用HPGeγ谱仪测量。探讨在应急情况下, 只能取到少量尿样时的快速测量方法。

(3) 尿样的采集, 收集24h尿样, 混均, 量得总体积, 然后从中量取健康人尿样200ml放入(直径=70mm)的塑料测量盒中, (测量杯预先用稀硝酸溶液泡过), 密封好。服碘正常尿样的采集, 收集24h尿样, 混均, 量取200ml进行测量。两种样品均在8192道HPGeγ谱仪直接测量。

2 结果 2.1 不同容积¹³¹I标准样的探测效率

在应急情况下, 为了快速测定受污人员的内照射剂量, 在短时间里只能收集到少量的尿样, 这与标准的γ谱分析样品要求不一致, 为了快速测出结果, 就需要探讨不同体积的样品的探测效率, 表 1给出了25、50、75、100、125、150、175、200 (ml)8种体积¹³¹I标准样在364keV和636keV能量γ射线特征峰的探测效率, 从表 1可见, 探测效率随探测样品容积减少呈增高趋势, 即小容积样本探测效率优于大容积样本。

2.2 不同容积服碘正常人尿样的测量

采用同一个个体(服碘正常人)尿样制成8种不同容积的样品进行测量, 分析组内样品间的变异度, 结果列于表 2。由表 2可见, 8种不同容积尿样¹³¹I活度浓度波动范围为(16.6 ~ 17.7)×10⁴Bq/L, 均值标准差为(17.3±0.4)×10⁴Bq/L, 变异系数2.3%, 表明相同含量不同体积尿样¹³¹I测量值大体是一致的。

2.3 甲状腺正常人服碘后尿¹³¹I排除率

共测39名服碘正常人尿碘含量, 按摄入量计算出排出率, 结果列于表 3, 由表 3可见, 服碘正常人24h尿碘排出率:男性为24.1% ±9.4%, 女性为29.2% ±15.6%, 前者低于后者, 经统计学t检验, 两者没有差别(P> 0.05)。两性合计排出率计权均值为28.2% ±14.4%。

2.4 测量系统和尿样本底水平

对于γ谱仪测量来说, 由于测量系统自身周围环境以及健康人尿液中均存在微量γ射线的放射性核素, 它们势必会影响¹³¹I特征峰定值, 为此, 采集39人份正常健康人尿样按标准测量程序进行测量, 选用¹³¹I核素的364keV、636keV的特征能量峰面积来进行计算, 结果列于表 4。

3 讨论 3.1 判断¹³¹I体内污染的基线水平

在核事故情况下, 虽然放射性核素摄入时刻量是已知或可估计的, 但要求监测工作在摄入后在短时期内进行, 文献提出48h尿¹³¹I排出率作为估算人员意外摄入量的重要代谢参数^[3], 在时间上显然不适用。实际情况是现场采集到的尿样, 通常是小容积的一次性尿样, 这就要求确立适用的测量系统在判断¹³¹I体内污染的基线水平。郭力生等人提出, 核辐射事故时用γ谱仪测量尿¹³¹I的检出限为4Bq/L^[1]。我们的测量系统相应本底水平低于此值, 约为0.5 Bq/L; 考虑测量数据存在不确定度, 及小容积样本中¹³¹I总量较大样本少, 拟定判别¹³¹I内污染基线水平为大于1Bq/200ml, 从卫生标准角度考虑, 人们更关注尿¹³¹I超限水平。我国现行卫生标准规定各类食品中放射性¹³¹I最低限制浓度为160Bq/kg (L)^[5]。此值乘以表 3中排出率(概数取25%)得40Bq/L。当尿¹³¹I含量大于40Bq/L, 应进一步测量甲状腺蓄¹³¹I量。

3.2 用排出率估算摄入量

测量尿¹³¹I含量的目的在于了解采样时点, 尿¹³¹I排出活度, 结合尿碘排出率, 可估算¹³¹I摄入量。进行评估甲状腺蓄¹³¹I所致剂量及生物效应, 摄入体液的碘, 在体内的代谢规律一般可用具有循环的三库室生物动力学模型来描述。其相应的生物半衰期分别为0.24d, 11.3d和119d^[6]。就核辐射事故应急监测要求, 我们注重早期快速排出期, 即24h内的监测结果。笔者获得的尿碘排出率, 男性为24.1% ±9.4%、女性为29.2% ±15.6%, 计权均值为28.2% ± 14.4%, 此代谢参数可能快速地估算¹³¹I内污染大体水平。