, 在人类生存的地球上, 自古以来就存在着各种辐射源。随着科学技术的发展, 人们对各种辐射源的认识逐渐深入。从1895年伦琴发现X射线和1898年居里夫人发现镭元素以后, 原子能科学得到了飞速的发展。特别是近十几年来随着核科学技术的不断深入, 核能的大量开发和利用, 都给人类带来了巨大的物质利益和社会效益, 但同时也给人类环境增添了人工放射性物质, 对环境造成了新的污染。近30年来, 全世界各国的科学家在世界范围内对环境放射性的水平进行了大量的调查研究和系统的监测。
1 环境γ能谱测量方法 1.1 环境γ能谱测量原理环境γ能谱测量方法是利用NaI (T1)闪烁探测器或高纯锗(HPGe)探测器组成的γ能谱仪为工具, 在现场直接测定环境土壤中放射性核素活度浓度或γ总放射性。γ射线沉积的能量在闪烁体中变成荧光放出, 荧光在光电倍增管的光阴极上打出电子, 而后被放大形成电压脉冲。γ光子沉积的能量越多, 探头输出的脉冲幅度越大。微机多道系统分析脉冲的高度分布, 就可以得出γ射线在闪烁体中沉积的能量的分布, 这就是闪烁体能谱仪测到的γ能谱。
1.2 环境γ能谱测量影响因素γ能谱测量中, 能量分辨率是指能谱仪对两种能量相近的γ射线的分辨本领。NaI(Tl)闪烁能谱仪的能量分辨率一般在10%左右, 最好可以达到6%。与闪烁体能谱仪相比, 高纯锗(HPGe)半导体γ能谱仪的能量分辨率较高, 而探测效率低。所以半导体γ能谱仪被广泛地用于γ和X射线的能量测量和能谱分析。
在能谱仪的测量中还要求仪器有好的稳定性。对NaI(Tl)闪烁能谱仪在测量中要选择最佳工作条件, 选用稳定性较好的光电倍增管。温度也能影响谱仪的稳定性, 由于环境γ能谱测量是在温度变化的野外条件下进行的, γ能谱仪的稳谱功能至关重要。影响高纯锗(HPGe) γ能谱仪稳定性的主要因素是辐射损伤、电荷灵敏放大器、主放大器及分析电路的基线漂移和高计数情况下的堆积效应。半导体探测器的耐辐照性能差, 所以其稳定性和寿命远不如NaI(Tl)闪烁晶体。
1.3 γ能谱测量的应用范围γ能谱测量在地质工业中, 具有很广泛的应用。在地质工业中, 常要对地层进行横向和纵向的勘测。横向勘测中, 常用γ能谱仪测量238U、232Th、40K的特征能量谱线, 即能量1.764MeV、2.620MeV、和1.467MeV全能峰。利用γ能谱仪测井, 确定地下各地层铀、钍和钾的含量, 对铀矿床可进一步计算铀矿的储量。地壳中K的平均浓度大约为2.6 %; U大约是3ppm; Th大约是12ppm。
在核工业中, 核材料的严格控制和管理是非常重要的, 核材料管理的目标之一是要确定所管辖核材料的种类和性质。γ能谱法测定铀、钚可对整个样品进行扫描测量, 不需要取样, 分析速度快, 适合于对大量含有核材料的物料进行现场盘存测量。
随着人们生活水平的提高, 人们对居室的要求也越来越高, 人们常用一些石材来装饰居室。而室内γ辐射主要来源于建筑材料(包括石材), 可用γ能谱仪在野外岩石露头直接测定铀、钍、钾的含量。然后将镭(铀镭平衡)、钍、钾含量变换成活度浓度, 按石材标准(JC518.93)分类评价。
采用航空γ (NaI(Tl)闪烁晶体)能谱测量地球表面U、Th、K的天然放射性, 制作地质填图和土壤填图以开发煤矿资源和农业。在澳大利亚大部分陆地已经进行了此种测量[1]。
核辐射泄漏事故中, γ能谱法也是一种很常规的确定所泄漏核素的方法。
2 环境中的天然放射性 2.1 天然放射性的来源从地球形成时就存在着天然辐射源。它可分为来自地球以外的宇宙射线和来自地球本身的地表辐射。人们通常称天然辐射水平为天然本底辐射。宇宙射线主要来源于地球的外层空间。宇宙射线有初级和次级之分, 初级宇宙射线是一种带正电荷的高能离子流, 次级宇宙射线是高能初级宇宙射线与大气的作用产物。地表辐射来自地球表面的各种介质(土壤、岩石、大气及水)中的放射性核素, 可以分为中等质量的和重的天然放射性同位素两种。中等质量的天然放射性同位素中40K在生物学中有重要意义, 在重的天然放射性核素中以铀、钍、镭最为重要。在正常地区, 环境辐射剂量的67.6%来自天然辐射[2]。室外γ辐射剂量是人类所受天然辐射照射的重要组成部分, 在正常本底地区约占全部天然辐射照射的1/4, 是除氡及其子体产生的内照射外的天然辐射照射的最大贡献者, 人们长期生活居住在高水平的γ辐射环境中, 会影响机体的造血等敏感器官的功能。为此, 各国的室外γ辐射剂量率水平调查数据一直受到联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)的重视, UNSCEAR从其1977年的报告起, 在其各主要报告, 1982、1988、1993和近期的2000年报告中, 都给出了当时世界各国或地区的室外γ辐射剂量率调查数据, 及估计的按人口加权的世界平均值。
2.2 辐射剂量率水平室外γ辐射水平受许多因素的影响。例如, 形成土壤的岩石种类、原生核素在土壤中的活度浓度、原生核素放射平衡状态和沉积分布、土壤含水量、土壤含的有机质和地表被覆的雪层厚度等。许多国家的调查结果是40K, 226Ra和232Th的中值分别是400 Bq﹒kg-1, 35 Bq﹒kg-1, 30 Bq﹒kg-1。将这些核素在土壤中的活度浓度转换为γ射线空气剂量率的转换系数中值为17nGy h-1, 16 nGy h-1, 18 nGy h-1, 计算得出陆地γ辐射室外的空气吸收剂量率人口加权年平均值为60 nGy﹒ h-1。最近几十年, 许多国家已经完成了对室外(陆地) γ辐射空气吸收剂量率大规模的直接测量工作, 包含了世界70%的人口, 世界人口加权平均值是59 nGy﹒h-1, 可见计算结果和直接测量结果很吻合。
3 γ能谱测量环境现状 3.1 国外γ能谱测量在环境监测中的应用γ能谱技术用于环境中天然和人工放射性的直接测量始于1958年, 当时主要是航测调查[3]。以后, 美国能源部健康和安全实验室HASL (现为EML)首先研究了野外γ能谱技术, 并用于环境辐射调查, 从现场测得的能谱中识别并定量推算土壤中天然放射性核素的浓度, 人工放射性核素的沉降密度以及各自对环境辐射场的贡献, 得到了满意的效果。W.M.Lowder, H.L.Beck在1962年就开始研究利用就地γ能谱测量方法确定土壤中天然和人工放射性核素的活度浓度, 进而计算地表空气吸收剂量率[4]。国外许多工作者用γ能谱测量方法进行环境放射性水平的监测, 结果显示大部分地区在正常本底水平。埃及工作者Adel G.E. Abbady利用γ能谱[NaI(Tl)闪烁探测器]对埃及两个煤矿进行磷酸盐矿石的226Ra, 232Th和40K放射性活度浓度的测量。进而计算了距地面1m处的空气吸收剂量率, 两个煤矿工人接受的γ外照射辐射有效剂量分别是538μSv·a-1和418μSv·a-1, 远低于ICRP推荐的工人允许剂量20mSv·a-1[5]。巴西某州选择土壤及岩石样品进行环境放射性测量, 用γ能谱测量226Ra, 232Th和40K的放射性活度浓度(Bq·kg-1)为29.2 ±19.5 (SD), 47.8 ± 37.3和704 ± 437, 在取样位置用便携式闪烁计数器得到平均吸收剂量率为(55 ±27) (SD) nGy·h-1[6]。近来伊斯坦堡在国内开展了一次大型的地球放射性核素的γ放射性强度测量。226Ra, 232Th和40K的平均放射性活度浓度为21, 37和342Bq·kg-1。计算1m处的空气吸收剂量率为65nGy·h-1。此研究的数据得到的生活在伊斯坦堡一个人的平均年有效剂量是80 μSv[7]。Alberto等就天然放射性暴露对一般公众的危险评估进行了研究, 此研究中也采用了γ能谱测量方法。研究者将67个热释光剂量片布设在巴西一个半干旱岛上的自治区的居民身上, 用以估计饮食以及吸入氡短寿命子体引起的内照射剂量。利用γ能谱测量了建筑材料、土壤和岩石中的原生放射性核素的放射性活度。结果显示该地区226Ra, 232Th和40K的活度浓度比世界平均水平(UNSCEAR (1988))分别高1.74倍, 4.68倍, 3.6倍, 可能由于被测地区的结石构造以前寒武纪花岗岩为显著特征, 引起该自治区环境γ辐射的增加[8]。早在十几年前M. Korun, R.Matin就利用便携式γ能谱仪测量土壤中放射性核素的放射性活度, 与采集的样品在实验室分析的数据进行比较认为两个数据能够很好的吻合[9]。国际辐射单位与测量委员(ICRU) 1994年53号报告书推荐了“环境γ能谱学”方法[10]。
3.2 国内进行的地面γ能谱测量工作自1985年以来, 中国原子能科学研究院等对就地高纯锗γ谱仪刻度与应用开展了研究[11, 12], 用该方法测定土壤中放射性核素活度浓度及环境γ空气吸收剂量率。中山大学1985年采用就地γ能谱法测量了广东阳江高本底地区土壤中放射性核素活度浓度及照射量率, 他们用NaI (T1) (75 mm×75 mm)多道γ谱仪现场采集全谱曲线(每个测点数据采集时间为20 min), 然后分别用全谱能量法和计算钾、铀、钍含量后再用Beck公式计算照射量率, 计算的结果与高气压电离室测量结果基本吻合。中国科学高能物理研究所用NaI (T1)全谱仪测定了北京玉泉路附近25个测点地表 1 m高处的吸收剂量率。采用全谱能量法计算吸收剂量率, 与高压电离室实测结果吻合很好。我国在大面积环境γ能谱测量方面的工作开展不多。核工业地质系统于20世纪80年代开始在部分地区进行了地面γ能谱测量, 主要目的是寻找铀矿资源, 其资料尚没有用于电离辐射环境评价。20世纪80年代以后广泛用于电离辐射环境评价, 以及寻找核动力燃料碎片及丢失的放射源。近几年有一部分城市先后进行了地面γ能谱测量, 用于评价环境电离辐射。王灵秀等对包头市区(市区、白云城区)和包头市重点污染源于1996年~1998年用国产BH-3130闪烁型外照射剂量仪进行大面积网格点监测, 由监测数据计算地表γ空气吸收剂量率, 进而计算市区和白云城区由地面γ辐射引起的人均年有效剂量分别是0.69mSv, 0.87mSv, 均高于全国居民人均年有效剂量0.54mSv[13]。常州市采用上海核子仪器厂生产的FJ-2207四道γ能谱仪, 直接测量了地表土壤中226Ra、232Th、40K放射性活度浓度, 各放射性核素的均值Ra为20.3 Bq·kg-1、Th为45.1 Bq·kg-1、40K为424.4 Bq·kg-1。相应的分别接近、高于、高于世界各放射性核素的均值25.9 Bq·kg-1、25.9 Bq·kg-1、370.0 Bq·kg-1, 低于、接近、低于全国平均值37.6 Bq·kg-1、54.6 Bq·kg-1、584.0 Bq·kg-1[14]。泉州市于2002年开展的环境放射性水平调查中γ辐射剂量率测量仪器采用国产FD-3013γ辐射仪, 测量时间统一规定为无雨的白天。该调查结果土壤中226Ra、232Th、40K含量均值分别为7l.3Bq·kg-1、68.8Bq·kg-1、943.7Bq·kg-1。根据调查数据作者推论泉州市土壤中放射性核素含量与成土母岩密切相关, 与成土母岩的放射性核素含量高低基本一致, 该调查还显示放射性核素的含量花岗岩>酸性火山岩>第四系沉积物>变质岩>基性火山岩[15]。吴信民等用高纯锗γ能谱分析仪测量广东下庄铀矿田土壤样品中的放射性核素226Ra、232Th和40K的活度浓度, 数据较其他城市高, 它们分别为112 (40.2~442) Bq·kg-1, 71.5 (32.6~88.1) Bq·kg-1, 672 (442~913) Bq·kg-1。计算得大气中1 m高处辐射吸收剂量率平均值为124 nGy·h-1, 大于UNSCEAR (1993)推荐使用的平均值80nGy·h-1。样品中天然放射核素所致年有效剂量率最大为344 μSv·a-1, 平均为152 μSv·a-1, 均低于UNSCEAR推荐的正常地区平均年有效剂量率460 μSv·a-1 [16]。最近青岛市结合地面γ能谱、土壤氡浓度、环境地表γ剂量率、室内α径迹测量和放射性地化取样分析进行天然放射性环境地质调查, 为环境地质、放射性监测防治工作, 提供了大量数据和方法论证[17]。
4 结束语国内外天然放射性水平测量的数据相差较大, 由此计算的1m处空气吸收剂量率及年人均有效剂量水平相差也较大, 但在正常本底地区天然放射性水平大都处于正常范围。
随着核能开发、核技术在各个领域的广泛应用, 会导致天然放射性核素向地表转移。为了全面地掌握和评价我们生活环境的天然放射性水平, 为今后放射性核素水平的动态监测提供研究依据, 对环境进行放射性水平的监测已经越来越重要。而测量γ辐射剂量率非常简便和快速, 所以, 室外γ辐射剂量率是环境监测中监测范围最广、监测点数最多和频次最高而特别受到关注的一个项目。
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