1996~2006年间在完成国际原子能机构(IAEA)主持的《亚洲参考人解剖、生理和代谢参数编辑》国际协作研究基础上, 陆续完成了三项关于中国成年男子元素摄入量和器官、组织负荷量研究的国家自然科学基金研究项目, 共获得我国四个主要膳食类型地区成年男子55种元素膳食摄入量^{[1, 2]}和68例生前健康急死成年男子尸体18种器官组织中60种元素浓度和负荷量代表值, 为中国参考人相应参数参考值确定提供了依据^[1-8], 在我国辐射防护领域有多方面应用前景^[9]。作为系列研究结果在辐射防护领域应用总结的专题补充, 笔者依据所获结果和引用了我国全国土壤元素浓度本底值^[10]和新近发表的全国食品消费量代表值^[11], 探讨了元素由我国土壤经膳食向成年男子全身转移的规律。

1 材料和方法

膳食和器官组织采样、测定和数据处理和负荷量估算方法已在总结其他文章发表过^[1-8], 这里仅就转移研究作补充说明。

1.1 研究元素

由于放射性核素除辐射特性外, 理化和生物学性质都与相应元素一致, 与其类似元素相似, 现行参考人参数除无稳定性核素的元素(如²²⁶Ra)外都按元素表达。笔者对具备三个转移环节可比资料的50种元素(重点是辐射防护重要元素)的转移进行了研究。

1.2 资料依据

1990年全国总膳食研究首次将我国划分为4个膳食类型地区, 为其后膳食营养质量和污染长期监测奠定基础, 并报道了这些地区²²⁶Ra膳食摄入量结果^[12]。近年所完成系列研究总结我国55种元素膳食摄入量^[1-2]和最多达68例尸体18种器官组织样品中所测60种元素浓度^[7]及这些器官组织及全身相应负荷量估算值^[8]。上世纪80年代30个省、市、自治区所开展全国土壤中元素背景值研究也包括了大部分这些元素^[10]。全国土壤放射性调查还报道过全国土壤²²⁶Ra浓度人口加权平均值^[13], 这就为这些元素转移规律研究提供了可用依据。考虑多数微量元素浓度不符合正态分布, 采用中位数作为代表值比算术均值能更好表示集中趋势。

1.3 膳食摄入量的更新

在正常条件下, 各类食物和土壤元素浓度都不会有大变动而接近平衡, 而各类食物消费量应是元素膳食摄入量主要变化因素。本研究过去采用了1992年全国第三次营养调查全国食物(未包括饮水)消费量。新近公布的2002年第四次营养调查各类食品全国平均消费量是我国最新代表性资料^[11]。为达到时间一致性, 这里采用总膳食研究11类的食物分类, 按本系列研究所测定浓度^{[1, 2]}的中位值和2002年第四次全国营养调查食品全国平均消费量, 饮料和水仍采用两次总膳食研究全国平均日消费量(736.0g/标准人)^[1], 更新估算了2002年元素日膳食摄入量代表值。

1.4 转移模式和参数

UNSCEAR报告书描述的放射性核素陆地环境转移模式和定义(有关部分见图 1)^[15], 其基本参数是转移系数(Transfer Coefficient)P_ij。膳食摄入量是膳食组成和食品浓度的综合反映, 代替膳食浓度更为合理和有较好可比性。关键器官或全身负荷量是可测量, 表达人体隔室和人体含量更为确切。

UNSCEAR 2000年报告书指出:"在大多数情况下, 委员会侧重评价环境中天然存在和人工实践或事件释放放射性核素所致平均年剂量。使用转移系数或平衡模式已足够, 不需使用复杂的时间相关剂量模式"^[14]。这表明元素和天然放射性核素也应可采用该转移模式。另一种常用转移模式是DF和OR值法:即对化学性质类似的一对微量和常量元素(如Sr、Ra、Ba与Ca和Cs与K), 了解常量元素环境行为及其与相应微量元素的关系对于了解相应微量元素的放射性核素环境行为很有意义。表示这些成对元素环境行为差异的参数称为差别因子(Discrimination Factor, DF), 如Sr和Ca从A环节转移到B环节的差别因子DFA, B就等于B环节的Sr/Ca与A环节的Sr/Ca之比。观察比(Observed Ratio, OR)则是表示各转移阶段差别因子之积, 可预估终点结果。此法常用于表达碱土或碱金属放射性核素与钙、钾的转移差异。

2 结果 2.1 我国元素的土壤浓度和更新到2002年的成年男子日膳食摄入量

现按本研究所测定各类食品浓度中位值^{[1, 2]}和2002年第四次全国营养调查全国平均食品消费量^[11], 更新估算了2002年我国成年男子元素日膳食摄入量代表值, 并和全国土壤相应含量代表值^[10]和全身负荷量结果^[8]一并列于表 1。更新的元素日摄入量改善了与器官含量的时间一致性, 更适于转移规律研究。

2.2 元素转移系数 2.2.1 碱金属、碱土和稀土元素

这三类元素包含许多重要裂变产物和核应急所关注放射性核素(如Sr-90、Cs-137、Ce -144、Ba-140、La-140和Ir-192等)的元素^[15]。采用表 1结果和引用资料, 计算出相应转移系数P₂₃、P₃₄和P₂₃₄, 列于表 2。

2.2.2 其他元素同样将其他元素在这三环节间的转移系数列于表 3。 2.3 O.R值法

在应用总结中^[9]已讨论过从膳食到关键器官的转移, 本文进一步讨论从土壤到膳食和从膳食到全身的转移。铅的化学和生物学性质类似碱土元素, 碱土元素最新的生物动力学模型适用于铅^[16]。同样采用表 1资料可计算出我国成年男子碱土(包括铅)和碱金属元素相应的DF值, 分别列于表 4和表 5。

3 讨论

(1) 由表 2可见, 这三类元素转移系数都以P₃₄最大, P₂₃₄其次, 而P₂₃最小; 稀土元素的P₂₃和P₂₃₄都小于碱金属和碱土元素, 表明其最难从土壤转移出; 这三类元素转移系数范围大体上以碱土元素最宽, 碱金属其次, 稀土元素最窄, 表明各类元素内部转移能力的差异性。

(2) 表 3同样表明, 这些元素的P₂₃或P₂₃₄也都比P₃₄小得多, 显示其从土壤比从膳食可转移性小得多。从表 2和表 3显示, 所有这些元素中, P₂₃、P₃₄和P₂₃₄分别以Hg、Ca和Se最高, 而以Ce、In和Y为最低, 表示这些元素间可转移性的差异。至于辐射防护重要元素从膳食到关键器官组织的情况已在总结其他文章^[9]讨论过。

(3) 表 4表明, 其他碱土元素和铅从土壤到膳食和从膳食向全身转移的DF都小于1, 表明这些元素被膳食和全身的吸收能力都比钙差。自钙随原子序增大或减小, DF值都呈递减趋势, 铅的DF值都在锶和钡之间。这与另文与国外这些元素从膳食向骨骼转移比较结果^[9]和国外报道资料^{[18, 19]}一致。而表 5结果表明, 与碱土元素不同, 碱金属元素从土壤到膳食转移的DF自钠开始就随原子序增大而下降。但进而从膳食向全身转移的DF值呈上升趋势, 与已报道的膳食向肌肉组织转移情况^[9]一致。表明人体全身(或肌肉组织)甄别能力降低, 即被全身吸收能力上升。笔者对碱金属元素在两阶段DF值总趋势和差异应进一步验证。