活体测量技术(Invivo monitoring)和排泄物测量技术(Bioassay monitoring)是内照射监测中常用的两种方法。应用这两种方法得到体内放射性核素的摄入量之后, 可进一步反推得到核素所致的待积有效剂量。活体测量技术通常用于混合γ核素的鉴别和分析。若核素分布于全身, 可应用全身计数器(wholebody counter, WBC)进行测量; 若核素主要分布于某一特定器官, 如肺、甲状腺等等, 可应用专门的器官计数器进行测量(如:肺计数器、甲状腺计数器等)。若多种放射性核素混合在一起, 且γ放射性较弱, 无法应用活体测量技术对其进行鉴别分析, 可考虑采用排泄物生物分析技术。通过采集来自尿液、粪便、血液或是其他机体分泌物的样品进行分析可以评估体内α或β放射性核素的种类及含量。

1 活体测量技术

活体测量方法是将探测器放置在体外某个位置, 通过探测器对核素发射的某种能量的射线产生的信号响应实现内照射监测。因此也叫体外直接测量。如果体内放射性核素的含量足以使探测器产生明显的信号响应, 那么应用活体测量技术较之测量排泄物就能获得更为准确的结果, 原因在于活体测量技术快速、灵敏, 无需考虑核素在体内的新陈代谢过程及其排泄速率。对于那些进入体内的难溶性的物质, 应用活体测量技术可准确地确定其在体内的活度水平。

近年来, 国际上围绕活体测量技术开展了一些相关研究工作。Toohey, R., Palmer, E.等人的研究结果表明:活体测量技术的探测灵敏度一般低于排泄物生物分析的灵敏度^[1]。在活体测量过程中稍有不慎, 就有可能将外部污染误认为是体内负担, 从而影响测量结果的准确度, 因此测量之前需对待测人员进行彻底的洗消处置。

1.1 活体测量系统探测器

目前针对放射性核素测量的辐射监测仪器的发展趋势是:在传统的探测技术、校准技术、现代电子技术和信号处理技术的基础上, 提高仪器的探测灵敏度, 实现仪器微型化和低功耗, 增加现场仪器的核素识别能力, 扩充数据存储及传输能力, 增强可靠性、易用性和环境适应性; 仪器使用简单、输出结果清晰直观。2001年, Webb, J.L.和Kramer, G.H.应用高纯锗探测器采用实验方法对分布于待测人员肺内的放射性核素进行测量, 并结合蒙特卡罗模拟计算方法探讨了γ射线探测器面积、厚度与探测效率之间的关系, 并提出了如何将三者关系适当搭配从而实现最优化的方案^[2]。他们的研究结果表明:探测效率通常随着探测器面积的增大而增大; 当核素发射的γ射线能量接近60keV时, 探测效率受探测器厚度的影响不大; 但当核素发射更高能量γ射线时, 探测效率则随着探测器厚度的增大而增大。当发射γ射线能量为17keV时, 探测器的探测下限受厚度的影响极小, 而当探测发射γ射线能量为660keV的核素时, 当探测器的厚度由原先的30mm降到了15mm时, 其探测下限升高了大约52%。

使用较大的探测器阵列可以明显地降低由于放射性核素在体内的不均匀分布对测量结果造成的不确定度。Kramer, G. H., Burns, L.C.等人采用蒙特卡罗模拟方法研究肺内核素不均匀分布对测量结果的影响时发现:使用探测器阵列可以最大限度地降低由于核素在肺内不均匀分布对测量结果造成的影响^[3]。Wahl, W., Haninger, T.等人在研究中发现, 优化探测器的探测几何同时配合使用新型探测器可在探测发射低能光子的核素时使探测下限降低大约20%~50%^[4]。

近几年研究较多的探测器阵列主要是由半导体硅及碲化锌镉探测器组成的阵列, 这两种探测器的最大优点在于它们可在室温下工作, 无需冷却。

1.2 活体测量系统校准体模

应用活体测量装置对人体进行测量之前, 必须应用体模进行探测效率的校准。体模一般由人体组织等效材料制成, 具有与人体组织相似的密度和有效原子序数。理想情况下, 在测量过程中, 体模对辐射产生的衰减效应与人体对辐射产生的衰减效应完全相同。

放射性核素活体测量的效率校准受到多个参数的影响, 如探测几何、人体模型差异、校准源配置与分布等。以往的方式是采用体模、物理模拟和实验方法进行校准, 改变任一参数都将带来大量工作, 有时甚至不可能。伴随着计算机技术不断发展, 出现了基于像素的数字化人体模型。借助数字化体模可以降低由于个体差异而造成的测量结果不确定度。设计精确的数字化体模常常需要借助于医学成像技术, 如:计算机断层成像(computedtomography, CT)技术和磁共振(magnetic resonance imaging, MRI)成像技术。CT和MRI能很直观地显示人体内部结构, 并且将图像以多种数字化格式储存。将通过CT、MRI扫描得到的二维或三维人体断层影像经数字化处理后作为蒙特卡罗计算机模拟运算程序的输入参数^[5]。到目前为止, 有几个研究小组在模型开发方面取得很大进步。

1997年, 英国国家辐射防护部(NRPB)的Jones^[6]报道了他们开发的一个成年男子模型, 该模型起名为NORMAN, 取标准人体之意。模型的数据来源为MRI图像, 被扫描对象体重为73 kg, 非常接近"标准人"的体重。其图像分辨率为2.04 mm×2.04 mm, 片层间距为1.95 mm, 共由871层图像组成。此后该模型被用于评估计算人体内照射剂量情况, 并将其计算结果同数学体模MIRD模型的结果进行了对比。结果表明:器官剂量差别高达100%以上。

I.Smiljanic和F.W.Schultz应用蒙特卡罗方法对Zubal数字化体模中各个器官的能量沉积进行了模拟计算, 并根据模拟计算结果进一步估算出了各个器官的比吸收分数(specific absorption fraction, SAF), 并在此基础上估算了内照射待积有效剂量^[7]。美国Lorence Livermore理工大学的徐榭博士领导的研究小组开发了一个成年男子人体模型^[8], 命名为VIP2MAN, 该模型采用美国国家医学图书馆"可视人项目"的彩色图片, 分辨率为0.33mm×0.33 mm×1 mm, 是目前为止人体模型分辨率最高的。总之, 采用数字化体模较之原先采用简单的数学体模如:MIRD和ADAM体能够获得与人体实际情况更接近的计算结果, 有助于基于蒙特卡罗算法的无源校准方法的不断完善。

1.3 活体测量系统校准体模对测量结果的影响

测量结果的不确定度受多种因素的影响。一种情况下, 如果测量之前选择了某一种特定尺寸的体模对测量系统进行了校准, 那么就应根据待测人员实际尺寸与体模尺寸差异对测量结果进行修正。T.Ishikawa, M.Matsumoto等人在应用蒙特卡罗方法对WBC进行校准的实验研究中发现, 一台活体测量装置对新生儿体模的探测效率是对成年人体模探测效率的3倍^[9]。另外一种情况下, 应用体模校准活体测量装置, 通常假定核素在体模内是均匀分布的, 但实际情况与此相反, 因此, 还需对测量结果进行核素分布不均匀性的修正。Kramer, G.H.和HauckB.M.等人在研究中探讨了核素分布的不均匀性对肺内核素活体测量结果的影响^[3]。他们的研究结果发现:对于γ射线能量为17.5keV的核素, 核素不均匀分布对测量结果不确定度的贡献为3%;对于γ射线能量为59.5keV的核素, 核素不均匀分布对测量结果不确定度的贡献为2%;对于γ射线能量为344.3keV的核素, 核素不均匀分布对测量结果不确定度的贡献为2%。

2 排泄物测量技术

排泄物测量又叫生物样品测量, 或离体测量。它是把被测人员的排泄物收集起来, 对其中的放射性水平进行分析测定, 从而估算出人体内的放射性含量及其所受到的内照射剂量。这项技术主要适用于测量那些对活体测量装置无响应的核素。在测量排泄物生物样品之前, 需根据各种核素所具有的不同化学性质按放射化学实验规程对其进行分离、纯化以制备待测生物样品。常用的生物分析方法主要包括:α粒子能谱分析技术、β粒子计数技术, 以及感应耦合等离子体质谱(inductively coupledplasm-massspectrometry, ICP-MS)分析方法。

2.1 α粒子能谱技术和β粒子计数方法

α粒子能谱技术是测量发射α粒子核素的活度最常用的方法。Fisenne, I.M.在研究中发现, 采用α粒子能谱测定方法探测天然存在的铀和钍可获得较低的探测限, 在多数情况下可达1-2mBq^[10]。Boecker, B., Hall, R.等人在应用α粒子能谱测定技术测量体内239Pu和240Pu时, 发现探测下限可达0.74mBq/L。而在实际测量尿液中铀的活度的过程中, 一般取尿液样品的容积为0.5-1升, 这差不多相当于一个人全天的排尿量。与此相对应, 在测量粪便样品的时候, 应在胃肠道完全排空之后进行测量分析。

在测量β放射性核素的过程中, 应采取屏蔽措施保证本底计数足够低, 这样才能获得较准确的测量结果。采用此种方法测量⁹⁰Sr时, 探测下限通常可达7.4mBq/L^[11]。

2.2 ICP-MS分析方法

ICP-MS方法对天然核素铀和钍同位素的探测下限一般可达5~10μBq^[10]。较之传统的排泄物生物分析方法, 这种方法的优点主要在于质谱分析花费的时间较短。Ejnik, J.W.和Carmichael, A.J.等人在应用ICP-MS技术测定尿液中铀的活度时, 先通过放射化学方法制备生物分析所需的样品, 随后在几分钟之内就完成对样品的质谱分析。而如果采用α粒子能谱测定法则需花费几天的时间才能获得与质谱方法相当的探测下限^[12]。Baglan, N., Berard, P.等人采用α粒子能谱测定法测量尿液中铀的活度, 选择测量时间为300000s时, 探测下限为1mBq/L; 选择测量时间为600000s时, 探测下限进一步降至0.1mBq/L^[13]。而采用ICP-MS质谱技术测量, 测量时间仅为600s时, 就可获得0.1mBq/L的探测下限。使用质谱方法进行排泄物分析, 还可在不影响探测下限的前提下缩小了待测样品的容积。α粒子能谱测定方法所需的样品容积一般约为1升, 而ICP-MS质谱方法所需的样品容积一般仅为0.05L。

采用待积剂量对排泄物分析结果进行解释时需充分考虑机体排泄的生物动力学模型, 这是因为生物动力学模型是剂量估算结果不确定度的一个重要分量。因此, 可通过细化生物动力学模型的输入参数来降低测量结果的不确定度。

在内照射个人监测技术的进一步发展过程中, 将会涌现出更多的新技术、新方法、新设备。尽管这其中的一些新技术由于诸如所需设备较为昂贵以及操作过程较为复杂等原因还无法在短时间内迅速在实验室中得以应用, 但凭借其在探测效率、探测下限、不确定度等方面对原有测量系统和技术的不断改进将使得这些新技术拥有广阔的应用前景。