随着核技术的发展, 放射性废水的直接排放, 造成了局部水域的放射性核素污染; 例如: 1945 ~ 1980年全世界共进行的543次大气层核试验和二战后期日本广岛、长崎原子弹爆炸产生了大量放射性裂变产物造成了全球范围内的人工放射性核素的污染; 1986年4月前苏联切尔诺贝利核电站事故又导致大量放射性物质的泄漏, 污染了整个北半球; 另外, 燃煤发电、磷酸盐矿开采、稀土工业等发展, 使天然放射性核素发生了转移和再分布。这些放射性核素经自然沉降、雨水冲刷等造成了局部地区及全球江河水系的放射性污染, 对水体构成了一定的放射性污染, 从而危害人体健康。为此, 世界许多国家和地区对水体中放射性污染进行了多方面的研究。
1 水系污染研究内容 1.1 测量的主要放射性核素水体放射性污染核素种类繁多, 其放射性水平的调查和测量国外主要根据污染核素进行选取, 如前苏联切尔诺贝利核事故后欧洲各国的调查[1 ~ 3], 主要选取137Cs和90Sr; 国内的调查核素的种类比较全面, 调查的天然放射性核素有3H、7Be、14C、22Na、40K、87Rb、238U系、232Th系等; 人工放射性核素有3H、14C、137Cs、90Sr、106Ru、144Ce、131I等。
1.2 样品采集方法沿水系流域按统计学要求布置采样点, 并在枯水期和丰水期各采样一次, 是国内外研究者采取的普遍做法。采集样品种类有水样、底部沉积物及沿岸土壤; 部分水域可采集有代表性的生物样品, 如鱼类、扇贝、藻类等; 有的研究者还采集沿岸的蔬菜、粮食、牛奶等。
1.3 测量分析方法早期的分析方法多以化学方法为主, 随着核监测技术水平的发展, 现在大部分核素的测量采用物理测量方法。目前常采用的测量方法, 如总α、总β用蒸干-相对饱和法, 90Sr用硫酸盐EDTA络合沉淀法, 137Cs、238U、226Ra、232Th、40K等采用γ-谱法, 3H采用电解浓集液闪法等。
2 国内外江河水系核素污染状况 2.1 国外江河水系放射性状况 2.1.1 天然放射性核素上世纪50年代前后主要对核工业废水污染进行调查, 近年来的研究文献多见于针对磷肥的施用、磷酸岩盐的开采含铀煤矿开采以及核企业的污染等造成的污染的研究, 如1995年, A.Martinez-Aguirre和M.Garcia-Leon.对某磷肥厂附近的河流中210Pb分布的调查结果[4], 水中为1988、1990、1991年的最高值分别是644、311、54.5 mBq/L; 底泥1988、1990、1991年的最高值分别是1 207、848、559mBq/g, 在底泥中的分配系数的数量级达104, 底泥中的放射性水平与泥沙颗粒的大小没有关系; 1999年, Dim L.A.等对Kubanni河的U、Th浓度水平做了调查[6] : U、Th的范围为6.40 ~ 11.72和17.32 ~ 25.56 (ppm), Th U的比值在20 cm水深处为2.32, 较22 cm水深处2. 35略低。调查结果表明施用磷肥造成了此河流的U、Th放射性水平升高; 1997年, St -Pierre S等对法国南部Rhone河的放射性水平做了全面的调查[5], 所调查的五种水生生物(水底植物、水底鱼类、浮游鱼类、浮游软体动物及食鱼鸟类)的受照总剂量率为0.01 ~ 5 μ Gy/h, 在高剂量率范围内, 内照射和外照射的比例不稳定, 对于低剂量率内照射超过总剂量率的80%, 贡献较大的三种天然放射性核素为214Bi、214Po和40K, 其中40K贡献最大(总剂量率的20%), 对于外照射剂量率而言, 底泥的贡献比水的贡献高250倍。另外, 其他一些国家也对天然放射性核素进行了调查[7 ~ 9]。
2.1.2 人工放射性核素世界各国对于人工放射性核素调查始于上世纪50年代前后, 主要调查大气层核试验造成的污染, 1979年3月美国三里岛的核电事故震惊了全世界, 以及后来的切尔诺贝利核事故, 其放射性污染已引起多数国家的重视, 并对水体的污染进行了调查, 1997年, St-Pierre S等对法国南部Rhone河的人工放射性核素水平做了相应的调查[5]。此流域的人工放射性核素主要来源于沿岸核企业放射性废水的排放, 五种水生生物的受照剂量率为0.003~ 1.13 μ Gy/h, 其中对水生生物未造成不良影响, 对于高剂量率, 外照射剂量率超过总剂量率的70%(不包括食鱼鸟类和浮游鱼类), 对于低剂量率内照射剂量率超过总剂量率的80 %(不包括水底植物), 其中人工放射性核素主要有134Cs、137Cs+137Ba和106Ru +106Rh; 1997年, Kryshev Ⅱ等对俄国乌拉尔山脉地区做了环境放射性评价, 包括对Techa河和Karobolka河的放射性水平调查与评价[10], 此区域的人工放射性核素主要来源于1948年开始运行的Mayak核企业, 在运行核企业的头几年向环境排放了大量的核废料。1949 ~ 1956年约1 017Bq的放射性废液被排入Techa河。1957年, 此核企业发生了一起核事故, 向环境释放了大量人工放射性核素。1967年的一场沙尘暴使沉积在地表面的放射性核素造成了再次污染, 据Kryshev等报道, 此河流中放射性水平最高在1949~ 1951年; 1951年此水体的90Sr和137Cs分别为2.7 × 1041Bq/L和7.5 ×1031Bq/L; 到20世纪80年代早期(约30年后), 90Sr的浓度约为1951年的1/1000, 到1997年, 当地居民受到的平均辐照剂量为(0.5~ 0.4)×10-4Sv/a, 远低于急性暴露期(1950 ~ 1951年和1957 ~ 1958年); 2000年, Andrew等对某核研究实验室附近的Peconic河做了放射性水平和评价[11], 此实验室排放的放射性废液被当地州立污染物排放部门监督, 并且每年出环评报告。调查结果如表 1。此次调查表明河水被放射性污染, 但在限值以内。
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表 1 Peconic河生物样品中的放射性水平(Bq/kg) |
1984年对长江水系的放射性水平进行了调查[12], 天然放射性核素(钍系、铀系)及人工放射性核素(137Cs、90Sr)皆处在本底水平, 其中鄱阳湖及其支流幼儿组的个人剂量最大, 为8.5 ×10-5 Sv/a。210Po的贡献占72 %。另外, 不管哪个子区、哪个年龄组, 由游泳和划船所产生的外照射影响在总的个人剂量中所占分额均小于0.06 %。换言之, 外照射途径可以忽略不计。在不同子区, 对个人剂量贡献最大的放射性核素也不尽相同。1992年, 黄河水系调查[13]的放射性核素的种类和长江水系的基本相同, 各种放射性核素活度浓度低于国家对露天水源的限定值, 处在较低水平。1969年到1980年黄河水系水中总β和90Sr基本上是按指数规律递减的, 其中总β比活度大约每五年下降一半, 而90Sr比活度大约9年下降一半。1997年对山东省小清河流域放射性水平调查[14, 15]表明:小清河水中的人工放射性核素90Sr、137Cs和3H的水平已呈下降的趋势, 说明其来源主要是由核试验所产生的大气沉降灰, 沿岸的工农业生产及其他人类活动没有造成污染。值得注意的是小清河水中的天然放射性核素水平, 特别是232Th、40K等比黄河、长江的都高, 说明沿岸的工业废水及农用化肥可能影响到小清河水体, 必须坚决关闭污染严重的小化肥厂、小建材厂。提高大型企业及城市的废水处理能力, 进一步净化水质, 保护生态。
2.2.2 人工开挖河的放射性水平研究1989年-1991年对太湖、苏南运河水系居民生活饮用水中放射性水平监测结果表明[16], 该流域城市生活饮用水中放射性水平为总α2.12 ×10-2 Bq/L, 总β 1.19×10-1 Bq/L, 40K 8.13×10-2 Bq/L, 天然铀6.56 ×10-8g/L, 天然钍4.97 ×10-8 g/L均低于国家对地表水源的限值标准。
3 江河水系放射性污染的评价方法在调查水系中水、底泥、土壤、生物样品等核素水平的基础上, 依据UNSCEAR 2000年报告书及ICRP第60号出版物提供的有效剂量估算数据等资料对人体的受照的年有效剂量水平进行评价; 依据国家地面水体相关的卫生标准以及《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871-2002)对水体的放射性污染水平进行卫生学评价。
综上所述, 江河水系的放射性核素污染主要是人类活动造成的, 人工放射性污染的水平出现下降的趋势。严格控制含有放射性核素污染的三废的排放, 加强放射源的监督管理, 防止核事故的发生, 对放射性核素污染的控制至关重要。现今, 随着放射性污染的防护、监测的不断完善, 放射性污染事故尚少, 但是, 有些国家和地区仍然存在小范围的核泄漏。因此, 水体的放射性污染的研究在许多国家和地区继续进行, 同时深入开展低水平的放射性沾染对流域居民的健康影响研究。
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