近年来, 牙釉质ESR剂量学在回顾剂量学和事故剂量学领域受到了极为广泛的关注和应用^[1]。例如日本广岛长崎原爆幸存者剂量重建; 前苏联Mayak核设施工作人员、切尔诺贝利核事故周边居民及救助人员, 以及哈萨克斯坦Semipalatinsk核试验场周边居民的被爆剂量评价^[1]。

由于臼齿中, 病齿、虫牙较为多见, 洁净的牙釉质样品, 尤其是舌侧样品, 质量偏小是较为常见的问题。使用牙釉质ESR信号进行剂量重建时, 选择适宜的质量范围、对具有不同质量的牙釉质样品的ESR信号进行比较和剂量估算十分重要。目的是在不能得到足够的样品质量时, 较为准确有效地估算受照射剂量。

对混合牙釉质样品进行照射后, 分别称取不同质量的样品, 测量各样品的ESR信号, 对这些样品的ESR信号强度、辐射灵敏度进行了分析, 从而探求牙釉质样品的最佳质量范围, 以便更准确地在低剂量重建中发挥其作用。

1 材料和方法 1.1 样品制备

无放射线受照射史的成年人臼齿若干颗。首先, 使用机械方法把每一牙齿切割分离为舌侧和颊侧两部分^[1]; 考虑到颊侧受太阳光等照射的影响比舌侧较大^[2~5], 因此研究中只使用样品的舌侧部分。在用机械方法把牙釉质和牙髓分离开后, 为避免直接用研钵研磨引起过多的质量损失, 用钳子和镊子将牙釉质轻轻粉碎, 其颗粒直径在0.5 ~ 1.0 mm之间, 然后把制备好的若干颗牙齿的牙釉质放在一起, 充分混合均匀。

1.2 照射条件

⁶⁰Co γ射线照射, 活度为1.11 ×10¹⁴ Bq, 源与牙釉质样品间的垂直距离为0.8 m。牙釉质样品放置在两块4 mm ×300 mm×300 mm的有机玻璃(Lucite)板之间。在室温条件下对样品进行照射。混合牙釉质样品的照射剂量50.0 Gy。

1.3 ESR测定

日本电子株式会社(JEOL)生产的JES -FA100型ESR测定装置。测量条件:室温, 微波功率为2 mW, 调制磁场强度为0.3 mT, 磁场扫描宽度为(336 ±5)mT, 扫描时间1 min, 时间常数0.03 s。为了提高牙釉质样品ESR信号的信噪比, 每一样品重复扫描40次, 重复测量4次。在测量样品ESR信号的同时也测量设置在谐振腔内作为刻度标准的MgO中Mn²⁺离子的ESR信号。Mn²⁺离子的ESR信号共有6个峰。由于牙釉质ESR信号的g值正好位于Mn²⁺离子ESR信号的第3和第4个峰之间(g₃ =2.034, g₄ =1.981), 因此, 在牙釉质ESR剂量学中通常把这两个峰作为g因子参考线来确定牙釉质样品ESR信号的位置^{[1, 6]}。

首先, 从照射后混合均匀的牙釉质样品中称取10 mg, 测量其ESR信号。测量之后与剩余样品重新混合均匀, 然后再称取20 mg牙釉质样品, 测量其ESR信号强度。以此类推, 所称取的牙釉质样品的质量分别为10、20、30、……、200 mg, 并对这些样品的ESR谱线进行扫描。

2 结果

在没有进行绝对刻度的情况下, ESR图谱的横轴为磁场强度, 纵轴为相对ESR信号强度。由于磁场调制的关系, ESR谱线呈吸收谱的一次微分形状。牙釉质未受照时, 由自身含有的有机物质引起的ESR信号, 被称为本底信号(噪声), 牙釉质中的无机物离子受到照射后产生的ESR信号, 被称为剂量学信号, 其垂直部分(g _⊥=2.0018)的峰峰值通常被用来进行剂量重建^[1]。在笔者的研究实验中, 由于样品所受到照射剂量较大, 与剂量学信号强度相比, 本底完全可以忽略。以剂量学峰的峰峰值来估算牙釉质ESR剂量学的累积剂量^[1]。其中的峰峰线宽在ESR剂量学中通常用来确定峰峰值, 其值近似为常数0.4 mT^[1]。

图 1左Y轴为牙釉质样品的ESR信号强度随质量变化的情况; 右Y轴为不同质量牙釉质样品的单位质量ESR信号强度。

3 讨论

由图 1可以看出, 牙釉质样品的质量在10 ~ 200 mg之间时, ESR信号强度与质量线性关系并不理想。当样品质量低于40 mg时, ESR信号强度随样品质量增加的幅度较小; 当样品质量大于120 mg时, ESR信号强度随样品质量增加的幅度相对较小。当样品质量在40 ~ 120 mg之间时, 样品ESR信号强度随质量的变化, 具有很好的线性关系。另一方面, 从单位质量牙釉质样品ESR信号强度来看, 当样品质量在40~ 120 mg范围之内时, 变化的幅度比较小, 在误差范围内近似为常数。导致这种非线性的原因是, 当样品质量较少时, 由于自旋电子数相对较少, 从而导致辐射剂量的“过剩”, 电子自旋数的相对“不足”; 同时, 当样品质量较大时, 电子自旋数相对“过剩”, 在同一微波功率的情况下导致ESR响应很快就达到“饱和”^{[1, 6]}。因此, 在运用牙釉质ESR剂量学进行剂量重建的时候, 对样品质量大小的选取是很重要的。根据实验, 从图 1可以看出, 可以认为牙釉质样品的质量选择在100 mg左右比较理想。