中国辐射卫生  2005, Vol. 14 Issue (2): 85-87  DOI: 10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2005.02.003

引用本文 

赵淑权, 黄士斌, 刘世明, 胡和平, 吴明玉, 朱国英. 核应急尿样中关键核素的快速分析及内照射剂量估算[J]. 中国辐射卫生, 2005, 14(2): 85-87. DOI: 10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2005.02.003.
ZHAO Shuquan, HUANG Shi-bin, LIU Shi-ming, et al. Rapid Analysis of Key Radionuclides in Urine and Estimation of Internal Dose for Nuclear Accident Emergency[J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2005, 14(2): 85-87. DOI: 10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2005.02.003.

基金项目

复旦大学985基金资助项目

文章历史

收稿日期:2004-11-30
核应急尿样中关键核素的快速分析及内照射剂量估算
赵淑权 1, 黄士斌 2, 刘世明 3, 胡和平 1, 吴明玉 1, 朱国英 1     
1. 复旦大学放射医学研究所, 上海 200032;
2. 复旦大学上海医学院;
3. 山东省海事局
摘要目的 估算一名中国访问学者由于切尔诺贝利事故引起的内照射剂量。方法 使用Ge(Li)γ谱仪测定尿样中134Cs和137Cs的含量, 根据ICRP报告, 估算它们的内照射剂量, 参考UNSCEAR2000报告, 进一步作了131I的剂量回顾。结果 来自134Cs、137Cs和131I的有效剂量当量分别是66μSv、88μSv和1 728μSv。结论 131I的内照射剂量是134Cs和137Cs的11倍, 因此早期131I内照射剂量的估算对于核事故辐射损伤的评价具有重要的意义。
关键词核事故应急    尿样γ谱分析    内照射剂量估算    
Rapid Analysis of Key Radionuclides in Urine and Estimation of Internal Dose for Nuclear Accident Emergency
ZHAO Shuquan 1, HUANG Shi-bin 2, LIU Shi-ming 3 , et al     
.The Institute of Radiation Medicine, Fudan University, Shanghai 200032, China
Abstract: Objective To estimate the internal doses of a Chinese visiting scholar in the Chernobyl accident. Methods The contents of 134Cs and 137Cs in urine were measured using a Ge (Li)γ-spectrometer.Their internal doses were estimated according to ICRP reports.Dose review of 131I was performed referring to UNSCEAR 2000 report. Results The effective dose equivalent from 134Cs、137Cs and 131I were 66 μSv、88 μSv and 1728 μSv respectively.Their summation was 1.9 mSv. Conclusion The internal dose from 131I was 10 times higher than that from 134Cs and 137Cs.So, the earlier estimation of internal doses for 131I is significant in evaluation on radiation injuries of a nuclear reactor accident.
Key words: Nuclear Accident Emergency    Urine γ-spectrometer Measurement    Estimation of Internal Doses    

核事故应急分析, 要求迅速判断污染核素的种类、活度, 对人体造成的内照射剂量, 以便采取应急救治措施, 包括放射性污染的洗消和放射性核素的促排等。目前国外普遍采用全身计数器, 活体测量γ放射性核素, 直接估算内照射剂量; 另一种方法, 是通过尿样分析, 得到其中某核素的含量, 根据该核素的排泄方程, 求得初始摄入量, 然后查阅ICRP报告, 得到该核素所致的内照射剂量。该方法使用的仪器有:γ谱仪(分析有关的各种γ放射性核素), 液闪计数器(测定3H、14C、89Sr、90Sr、239Pu、241Am等), 低本底αβ测量仪(放化分离后测89Sr、90Sr、210Pb、210Po等), α谱仪(放化分离后测210Pb、210Po、232Th、超铀元素和超钚元素等)以及ICP -MS(电感耦合等离子体质谱仪, 用作贫铀分析[1]等), 等等。在我国目前全身计数器尚未普及的情况下, 尿样的分析显得更为重要。由于所需设备比较普及, 随着分析方法的不断完善, 可广泛应用于核事故的应急分析及内照剂量的估算。半导体γ谱仪是一种先进的监测手段, 由于分辨率高, 一次测量可给出有关γ放射性核素的活度。在事故情况下, 可以完成大量的、时间性较强的、用其他分析方法无法胜任的分析任务, 达到快速分析的目的, 因此成为核事故应急分析及内照射剂量估算的重要手段。笔者介绍对前苏联切尔诺贝利核事故期间(1986年4月底到8月中旬)正在基辅(距切尔诺贝利核电站150 km)工作的一位中国访问学者, 作了尿样分析。在事故后的第297天、第351天、和第387天的24 h尿样中, 用Ge (Li)γ谱仪明显测出134Cs和137Cs, 在未作促排处理的情况下, 于事故后第1 022天(2.8 a), 随访采样测定, 结果表明其24 h尿样中134Cs, 137Cs已降至本底, 先前的乏力、头晕、嗜睡等症状也完全消失。我们根据尿样中134Cs, 137Cs的含量, 作了初步的剂量估算。但由于核事故的初期, 会受到短寿命的放射性碘的照射, 因此上述估算还必须考虑131I的贡献。根据UNSCEAR 2000年报告公布的资料, 进一步作了131I的剂量回顾。

1 材料和方法 1.1 仪器与试剂 1.1.1 γ谱仪

S -80 Ge(Li)γ谱仪  (美国CANBERRA公司生产), 其能量分辨率为2.0 keV, 相对效率20 %, 峰康比为47.4, 铅室厚10 cm老铅(从20世纪40年代沉船“阿波丸”上收集的老铅, 无人工放射性核素污染, 放射性本底较低), 内衬3 mm铜板和5 mm有机玻璃板, 内腔容积45 cm×45 cm×50 cm, 在50 keV ~ 2 MeV能量范围内, 积分本底计数1.6s-1

1.1.2 测量杯

塑料环形测量杯, 容积660 ml, 由卫生部工业卫生实验所提供。

1.1.3 标准溶液

22Na、54Mn、57Co、60Co、65Zn、88Y、109Cd、133Ba、137Cs、210Pb、241Am等放射性核素的标准溶液, 均由上海市计量局提供(购自中国原子能科学研究院)

1.2 标准源的制备与能量-效率曲线的绘制

在洗净并用含Ba、Ce、Y载体的稀硝酸溶液浸泡过的塑料环形测量杯中, 加入一定量含有22Na、54Mn、57Co、60Co、65Zn、88Y、109Cd、133Ba、137Cs、210Pb、241Am等γ放射性核素的标准溶液, 并用含Ba、Ce、Y载体的稀硝酸溶液稀释至460ml, 用石蜡密封后, 测γ谱, 获得46.5, 59.5, 88.0, 122.1, 136.5, 276.4, 302.8, 356.0, 383.8, 661.7, 834.8, 898.0, 1 115.5, 1 173.2, 1 274.5, 1 332.5, 1 836.1 keV能量γ射线特征峰的探测效率, 按低能、高能多项式拟合后, 在全对数纸上绘制能量-效率曲线, 见图 1

图 1 能量-效率曲线
1.3 样品制备、测量及计算

收集24 h尿样, 混匀, 量得总体积, 然后量取460 ml尿样放入塑料环形测量杯中(测量杯预先用含稳定载体的稀硝酸溶液浸泡过), 用Ge(Li)γ谱仪直接测量, 求得604.7、795.8、661.7 keV γ射线特征峰的净面积计数。然后根据能量-效率刻度曲线, 查出它们的探测效率, 代入下式, 给出样品的活度:

式中:Ai —24 h尿样中待测核素的活度(Bq); Si —在测量时间T内, 待测核素γ射线特征峰的净面积计数; Fi —待测核素γ射线特征峰的探测效率; Yi—待测核素γ射线特征峰的发射率; Ti1/2—待测核素的半衰期(d); T—样品测量时间(s); t—样品测量日期至1986年4月26日间隔时间(d); 0.46 —测量样品的体积(L); V —24 h尿样的总体积(L)。

2 结果和讨论

(1) 实验结果(表 1)

表 1 24 h尿样中134Cs、137Cs分析结果

根据Cs尿排泄方程[2]:

求出尿样采集时刻的排泄分数, 将该时刻的铯含量除以排泄分数, 即得一次采样求得的初始摄入量, 对134Cs还作了衰变校正, 计算结果见表 2

表 2 由排泄方程求得134Cs、137Cs初始摄入量

采用文献[3]中的报道的数据:

D为人体一年中摄入1 Bq137Cs或1 Bq134Cs所致内照射年剂量当量。由计算得到137Cs的有效剂量当量为88 μSv; 134Cs为66 μSv, 合计为154μSv。低于40K对人体产生的180 μSv年有效剂量当量[4]。1989年2月11 ~ 12日(即事故后第1022 d), 在进行了24 h尿的随访采样测定后。结果表明134Cs、137Cs均已降至本底。

(2) 由UNSCAER(联合国原子辐射效应科学委员会)2000年报告公布, 1986年4月26日事故时刻, 4号反应堆堆芯放射性核素总强度[5], 经计算求得:131I: 134Cs =21.3(1);131I:137Cs =12.3(2)。将q0(134Cs)= 3 466 Bq, q0(137Cs)=6 770 Bq代入, 得到131I1 =3 466 × 21.3 =73 826 Bq; 131I2 =6 770 ×12.3 =83 271 Bq。所以平均q0(131I)=78 548 Bq ≈7.8 ×104 Bq。同样采用文献[3]中的数据:D131 =2.2 ×10-8Sv·Bq-1, 得到131I所致的有效剂量当量为1 728 μSv(即1.7 mSv)。

(3) 同比之下, 在切尔诺贝利核事故期间, 日本放射医学综合研究所派出专业组, 在成田机场, 对从基辅旅游回国人员进行污染检查。在10多人的尿中测到了放射性碘, 按尿中放射性碘排泄量, 估算受照射剂量, 最高达20 mSv。采用全身计数装置进行体内污染探测, 结果表明有放射性碘和放射性铯摄入体内[6, 7]。由于日本赴基辅旅游团多在室外活动, 其中还遇到下雨, 因此污染相对重些[6]。而我国的访问学者在事故期间接到当局的告诫:关闭门窗, 尽量少外出。所以污染要轻得多。

(4) 在核事故的初期, 尿中会含有其他更多的γ放射性核素。因此, 用Ge(Li)γ谱仪快速测定尿样中γ放射性核素含量, 在事故初期, 对内照射剂量的估算, 会有更为积极的意义。

3 结论

(1) 24 h尿样关键放射性核素的分析, 作为核事故内照射剂量快速估算的依据, 其优点为:①可以排除环境和体表污染的干扰; ②可以同时分析多种γ放射性核素; ③不但适用于早期的核事故应急分析和剂量估算, 在事故后一年, 仍有可能作为剂量回顾的方法。

(2) 由131I的剂量回顾看出, 131I所致的有效剂量当量是137Cs、134Cs的11倍之多, 充分显示核事故早期131I内照射剂量的估算对于辐射损伤的评价具有重要意义。

(本工作得到上海市疾病控制中心吴水龙教授大力协助, 特此致谢!)

参考文献
[1]
Ough E.A., Lewis B.J., Andrews W.S., et al. An examination of uranium levels in Canadian forces personal who served in the GULF WAR and KOSOVO[J]. Health Phys, 2002, 82(4): 527-532. DOI:10.1097/00004032-200204000-00014
[2]
ICRP Publication.10A, 1969[R].
[3]
ICRP Publication.56, 1989[R].
[4]
UNSCEAR Report 1982[R].
[5]
UNSCEAR Report 2000 [R].
[6]
中尾恿. 对切尔诺贝利附近旅游回国人员的健康检查[J]. 辐射防护通讯, 1988, 6: 52-59.
[7]
查永如. 苏联核电站事故所致旅游者的污染[J]. 放射卫生, 1989, 2(2): 55.