在核事故或中子辐射事故中, 中子受照剂量的估算比较困难。当前的主要方法是测量人体血液中的钠(²³Na)俘获中子后产生的放射性核素²⁴Na。美国橡树岭实验室和田纳西州大学的学者专门研究了在核临界事故中, 用测量受照射人员血液中的²⁴Na活度浓度(即每克钠产生的²⁴Na活度)和每克头发中的³²P活度估算中子剂量的技术方法^[1]。

中子对人体照射剂量的计算较多, 但拟人模体的实验研究较少, 主要原因是中子组织当量材料的研制和有关实验(如²⁴Na活度的绝对测量)比较困难。中子组织当量材料是确保实验结果可靠性的关键因素之一。作者为了进行中子照射的实验研究, 并便于变更实验和²⁴Na的活度浓度测量, 研制了液体的组织当量材料, 用作模体软组织的替代物。用²⁵²Cf中子照射模体后测定了人模体内器官的²⁴Na活度浓度, 并与水替代软组织后的实验结果进行了比较。

1 实验材料和方法 1.1 软组织当量材料

根据国际放射防护委员会(ICRP)提出的人体软组织成分^[2], 组织当量液的四个主要元素的比例(%)为氢:氮:氧:碳=10.5:2.5:63.3: 23.7, 密度为1g/cm³。

通过对大量的原材料进行筛选和配置, 最终选择的原材料及其配比是, 水(H₂O):乙醇(C₂H₅OH):柠檬酸一水(C₆H₈O₇·H₂O):N -甲基乙酰苯胺(C₉H₁₁NO):甘氨酸(C₂H₅NO₂):尿素(CH₄N₂O)=50.3:27.5:8.52: 5.68:6.4:1.6。当量材料中元素的氢:氮:氧:碳=10. 6:2.5:63.2:23.7, 密度为1.006 ~ 1.008g/cm3。肺的密度为0.3g/cm³, 在肺模组织当量液内用充垫聚乙烯泡沫塑料的微小颗粒调节而成。

1.2 拟人模体

根据中国参考人的人体特征数据^[3], 研制了非均匀拟人模体躯干(以下简称模体)。模体由8 mm有机玻璃制成外壳, 内有男性真人的解剖骨骼(由南京生物工艺研究所根据要求选择和提供), 骨骼的装配净高度为169 cm, 全骨干重3 582 g。躯干从头顶到臀部下沿的高度为96.9 cm。为实验方便, 模体躯干分成三段(见图 1)。第一段相当于从头顶骨到锁骨下沿, 第二段从锁骨下沿到相当于横结肠下沿, 第三段则从横结肠下沿到人体直立时臀部下沿。躯干内有肺、心、脑和肝四个主要器官。肺、心和肝的大小按文献的数据和上海医科大学的人体模形状制作。

1.3 模体实验中的含Na材料

为了研究中子照射在模体、各器官与其他组织内产生的²⁴Na比活度, 需要在其中均匀加入少量的含纳物。本实验采用分析纯的无水乙酸钠(CH₃COONa)溶于纯水后均匀加入组织当量液或各器官内。考虑到照射后²⁴Na活度的可测性和减小实验误差, 四个主要器官中的含钠量为每100 ml 2.5 ~ 5.0 g, 躯干软组织液中每100 ml含钠在0.38 ~ 0.83 g之间, 每次实验前都准确定量。

1.4 中子能谱与中子照射

中子照射实验使用从俄罗斯进口的直径7.5 mm长15 mm的²⁵²Cf中子源, 实验期间中子的产额约为2.8 ×10⁸中子/s。²⁵²Cf中子源是纯裂变谱, 具有典型性, 中子平均能量E =2.158 ± 0.017 MeV。照射实验在一个面积为12m×12m、高4 m的照射室内进行, 照射时中子源离地面1.6 m, 模体胸骨的剑突与中子源处于同一水平线上。

1.5 ²⁴Na γ的测量

本实验中的²⁴Na活度测量和其他计数测量均使用直径76 mm厚76 mm的NaI探测器及Inspector多道分析仪(美国产)。该NaI探测器是国际上用于效率比较的通用探测器。NaI探测器对于¹³⁷Cs 661.6 keV和⁶⁰Co 1 332.4 keV γ光子的分辨率分别为6.7 %和5.4 %。

由于²⁴Na的半衰期较短, 并且在实验中受中子源照射注量率的限制, 照射后溶液中²⁴Na的活度较低, 每ml溶液中仅为0.1 ~ 4 Bq, 使²⁴Na活度的绝对测量比较困难。为此, 笔者专门研究了测量方法, 可用于测量²⁴Na溶液的活度, 有关技术方法见已发表文献[4]。

2 实验结果

为了检验组织当量液的适用性, 进行了当量材料与水的两个比较实验, 一是在人体模内分别加入两者后进行三个不同距离前向照射, 比较四个器官内产生的²⁴Na初始活度浓度, 另一个是在两者构成的长方体内沿中子照射方向²⁴Na的生成量分布。

2.1 模体器官内的初始活度浓度

中子照射拟人模体时, 体内器官²⁴Na生成量的分布与照射方向和距离有关。为了比较组织当量液与水对²⁴Na生成量的差异, 并观察在照射距离不同时的变化, 实验测量和计算了在四个器官中的初始活度浓度A₀。活度浓度A₀是指在单位中子注量瞬时照射模体后器官内(平均)每克钠(²³Na)产生的²⁴Na初始活度。

应该说明, 在点源中子照射模体时, 由于进入模体各点的中子注量率不相同, 这里的注量率是按模体躯干中心长轴上与入射中子相垂直的那一点处并且该点处于自由空气(无模体)时的注量率计算。实验进行了中子源离开模体躯干长轴中线三种不同垂直距离的前向照射, 结果见表 1。

此外, 在模体实际进行实验时, 不能作瞬时照射而需要进行一段时间的连续照射, 以便使模体内的²⁴Na增长到足够大。为此, 需要建立初始活度浓度与照射注量率、照射时间等之间的关系式。

假定中子注量率是, 某一个体积(器官)内的钠²³(Na)重量是W(g), 在连续照射T时间后该体积内的²⁴Na原子核总数为N₀, 单位中子注量照射后对每克钠产生的²⁴Na原子数为f_n, 则根据中子照射时放射性增长和衰变的时间规律^[5]可以建立下列表达式:

(1)

同时, 单位中子注量瞬时照射后产生的²⁴Na初始活度浓度A₀ =λf_n, 。这里, λ是²⁴Na的衰变常数(λ= 7.6863 ×10^-4min^-1)。

如果从照射结束到测量的等待时间是t_s, 则在测量时的原子数N(t_s)=N₀ e^-λt_s, 而活度就是λN(t_s), 由此可以建立A₀与、T、t_s的关系式:

(2)

由于注量率可根据中子源的强度计算出, W、T、t_s都是已知值, λN(t_s)是²⁴Na的活度, 可用文献[4]的方法测定, 由此可以计算出A₀。

由表 1的实验结果表明, 除了1.1 m的脑组织可能由于实验偶然误差外, 在同样照射条件下, 水作为组织替代物, 在各器官内产生的初始活度浓度A₀比组织当量液大得多。在1.1 m处心脏内的A₀值相差最大, 水比组织替代物约大88 %。

2.2 在长方体内的²⁴Na分布

为了观察中子进入组织当量液和水中产生的²⁴Na分布, 分别用厚度3 mm的聚乙烯箱建立两个长×高×宽=40 cm ×30 cm × 19 cm的长方体, 体内分别放置组织当量液和水。中子源处于长方体宽度方向中心轴线上, 沿宽度方向轴线两侧各4 cm处(见图 2)垂直平行布置装有10 g无水乙酸钠的有机玻璃管, 用于²⁴Na生成量的分布相对测量。有机玻璃管10 mm(内直径)×80mm, 壁厚1mm。

两种情况下的中子累积照射注量相同。照射后将有机玻璃管直接置于NaI探测器底部固定位置进行相对测量。测量的结果见图 3。

由图 3可以看出, 在同样照射注量条件下, 中子进入水体和组织当量液体后, 在入射方向水与组织当量液内的²⁴Na生成量分布虽然类似, 但离中子入射面相同距离处水中的²⁴Na生成量大。

3 讨论

人体受中子照射后测量血液中²⁴Na的活度浓度是估算中子照射剂量的主要方法。人体受中子照射后体内各器官、组织和血液中的剂量(包括²⁴Na活度浓度)与中子能量、照射方向及照射注量等因素有关。国外许多学者对此进行了单能中子照射拟人模体的大量计算^[6]。由于人体形状复杂, 在计算中拟人模体的头部和上身躯干通常被简化成两个大小不同的椭圆柱, 两条腿被简化成上大下小的两个圆锥形体^[6]。模体的简化使计算能系统和方便地进行, 但对结果也会带来某些不确定性。此外, 在计算中作为参考人模体的个体大小也是影响计算结果的重要因素之一, 西方人和东方人的个体大小有一定差异, 使体内的剂量分布有一定差别。作者认为, 在核事故中子剂量学研究中为了使数据可靠, 应进行中国参考人拟人模体的实验研究。

在γ光子剂量学研究中, 廉价而易得的水常被用作软组织替代物。但在中子剂量学实验研究中, 水不能作为组织替代物, 否则将得出错误的结果。本研究的结果表明, 软组织的替代物用水和用组织当量液后, 两者对体内器官中感生的²⁴Na活度浓度有较大差异。产生差异的主要原因有两个, 一是水中的含H量(11.19 %)比软组织中的含氢量大6.6 %。由于快中子进入人体后与组织发生的作用主要是与H原子核的弹性散射, 使中子慢化迅速变成热中子, 而²³Na对热中子的俘获截面远大于0.1 keV以上的快中子(文献[1]第40页), 导致用水作组织替代物时在器官中的24Na活度浓度增大和相对分布不同。二是软组织中含有元素N, 但水中没有。N在组织中的含量虽然只有2.5 %, 但¹⁴N(天然核素中的丰度为99.6 %)的¹⁴N (n, p)¹⁴C热中子反应截面σ_p =1.81靶, 相当于H核热中子俘获截面(0.332靶)的5.5倍^[7], 这就使体内的²³Na在中子俘获反应与其他元素的竞争中减弱, 减少了²⁴Na的产额。

顺便指出, 从中子剂量学的研究角度而言, 由¹⁴N (n, p)¹⁴C反应产生的质子p是直接引起组织电离的电离粒子, 同样不可忽视。

作者用研制的组织当量液进行了大量有关²⁴Na及某些中子剂量学的实验研究, 表明使用方便可行。由于四个元素的比例和密度要求不能同时满足的矛盾, 以及配置的原材料另有许多附加要求, 使组织当量液的研制并非易事。这些附加要求包括:可溶性和溶解度; 稳定性; 无毒性和无腐蚀性(或腐蚀性很小); 对人体的眼、口、鼻及皮肤等无刺激; 原材料相互间不发生化学作用, 尤其不能分解出有害物质; 原料易得, 价格便宜, 便于更换, 等等。作者筛选和分析了文献[8、9]中的18 000余种化学物, 作了大量计算和实验, 实际上可满足上述配置要求的材料寥寥无几。本研究研制的组织当量液可提供同行在中子实验研究中参考。