氡及其子体是天然放射性铀系、钍系产生的, 是人类受天然辐射的主要来源之一, 每年约为1.3mSv, 占天然辐射的54 %, 其中室内氡的贡献约为1mSv^[1]。环境中的氡已成为除吸烟外导致肺癌的第二位因素^[2]。氡及其短寿命子体的危害已引起世界各国的普遍关注。我国环境保护局曾对部分地区进行了氡及其子体浓度调查, 但大规模的全国性调查还有待开展^[3]。影响氡及其子体浓度的因素、测量方法、进入室内的机制等均在不断地研究发展之中, 下面概述近年研究动态。

1 室外氡浓度 1.1 室外氡来源

一般认为, 室外氡浓度是由来自地面的通量密度和在大气中的弥散决定的。室外空气的²²²Rn来自土壤, 其在空气中的浓度及变化也取决于源, 析出率和气像因子三要素。陆地物质中²²⁰Rn和²²²Rn的产生取决于存在的²²⁸Ra和²²⁶Ra的比活度。

1.2 影响因素

影响室外氡及其子体的浓度因素较复杂, 国内外目前研究的很多:(1)昼夜变化, 主要由于大气稳定度的变化引起。据大多数报道, 一般是早晨或上午最高, 下午最低。早晨, 大气呈逆温现象, 影响垂直交流, 空气中氡和氡子体浓度增高; 太阳升起以后, 低层大气被加热。逆温现象消失, 氡和氡子体浓度下降; 傍晚以后氡和氡子体浓度随大气稳定度增强而增高; (2)季节性变化, 主要由气团环流模式引起, 地区不同, 季节性变化也有差异。如北京地区, 按季节平均, 冬季最高, 递减顺序为秋、春、夏^[4]; (3)温度和湿度, 水的存在使氡的释放增加, 但随含水量的增加, 这种趋势随之逆转。加拿大有学者把夏季室外²²²Rn水平产生地区性差异的主要原因归结于土壤湿度和²²²Rn从土壤中释放量的变化, 他们发现所有在30Bqm^-3以上的测点均是位于年降水量低于550mm的干旱地区。土壤湿度模型也显示, 因降水量少, 夏天泥土较干燥, 易碎裂, 从而使氡很容易迁移到地面^[5]。温度上升也使释放增加。有作者^[6]也观察到相对湿度与大气温度有相反的关系, 随着大气温度的增加使大气相对湿度减少, 大气放射性含量减少。这个问题有待进一步的研究; (4)气象条件, 晴天, 上午、下午氡子体α潜能浓度有显著性差异; 阴雨天上、下午无显著性差异。大雨对空气中氡子体的冲刷效应也会使地表空气吸收剂量率增高, 雾天明显偏高, 大风天最低。日本M asamichi^[7], 等建立了不同空气中²²²Rn转移的三维数字预报性高动力型气象学模型, 包括²²²Rn漩风封闭模型和大气扩散模型, 前者为后者提供气象情况, 这些情况为²²²Rn转移和扩散的计算所需。该模型能给出地面源、复杂的地形地貌和不同的非稳定大气分布, 模型正在不断完善之中; (5)高度, 大气中氡在对流层内随高度的增加而减少, 当离地表高度为0.01m时, 氡浓度为100%, 1m处为95%, 10m处为87%。故在测量中多选择成人呼吸带高度(1.5m)作为测量高度。

2 室内氡浓度 2.1 影响因素

在室内吸入氡产生的剂量取决于当地的地质情况, 住房结构及使用情况。引起室内氡浓度高的原因有:(1)土壤中存在高活度水平的天然放射性核素, 氡从下面土壤的流入是住房中氡浓度高的主要原因; (2)采用含较高水平天然放射性的建筑材料; (3)地理上的干扰; (4)地下水中的高水平氡(矿泉、多孔岩地下层渗漏、用富矿物质的水)及地下水位的下降导致氡析出增加; (5)开采活动。

影响室内氡性质, 包括氡浓度(RC)、氡子体的总α潜能浓度(PAEC)、平衡因子(F)、和未结合型氡子体份额(fp)的因素可分为三类^[8] :(1)场所位置, 包括周围环境, 地区地质构成及该位置的纬度和高度。氡浓度随纬度不同, 可能是因局部地质, 大气条件或建筑物的设计所致。而高层建筑, 若自然通风, 则随楼层层数增加, 氡浓度随之降低; 而系统通风(空调)的高层建筑内氡浓度不受层次影响^[6]; (2)建筑物特征, 包括热交换方法、建筑物的材料和年龄、墙壁涂料和地板覆盖物。但有人^[9]发现, 在气象条件相近的条件下, 土房氡浓度高于其它房的主要原因, 是土房内氡的析出率明显偏高, 而不是常规所说的是因建筑材料的差异; (3)气象学参数, 包括雨雪雾, 相对湿度、压力、温度和风速等。作者认为气象学参数的影响实际上也是室外气候变化导致室内小环境的变化, 从而间接影响室内氡浓度。气态的氡衰变子体和气态离子结合率、沉降率很大程度上依赖于存在的氡气源, 如吸烟烟雾、炊烟。沉降也受当地漩风和空气运动影响。通风率差也是影响氡及其子体浓度的主要原因之一。另外, 发现供水也可影响室内氡浓度, 供水将氡带到室内, 释放出射气, 使氡进入率上升。静止的水通过分子扩散慢慢除掉氡, 但搅动和加热使水释放射气加速并转移到空气中。

2.2 氡迁移的机制

决定氡进入居室的数量多少的机制, 目前研究的较多, 主要有:(1)对流, 由土壤和房屋底部的压力差引起, 氡从地面进入建筑物的对流是由室内外之间存在的小负压造成的, 主要由两种机理构成, 即风吹在建筑物上和建筑物内部加热造成的负压。其他如大气压变化和机械通风引起的变化也可能有重要意义; (2)扩散, 由土壤和室内底部氡浓度梯度引起。地板中的小洞和裂缝有利于氡的渗入, 地板中1%的裂缝可使20%来自土地的扩散得以通过。最近研究表明, 扩散对氡进入室内有显著的贡献, 相对低的氡浓度, 对流仅有20 %的贡献^[1][10]。但根据温带建筑物中的氡测定量推断得出, 从下层地面进入室内的氡, 尽管来自建筑物元件的扩散及室外空气的渗入也很重要, 但其中多半来自地板裂缝的对流^[1]。Price等^[11]调查发现, 地下室的计数比第一层的计数高, 但毫无证据表明, 在同一地区, 同样是第一层, 有地下室的比没有地下室的计数高。这说明扩散对其贡献较小。另外, 还有从敞着的门、窗和通风装置及外框架上的缝隙渗入, 以及从水和天然气中转移等机制。但究竟是哪一种占主要, 以及是否还有其他机制, 目前还有待进一步研究。

2.3 控制氡浓度的措施

如何控制室内的空气氡浓度呢?不同的国家采取不同的氡浓度安全限值, 美国环保局采用的是148Bqm^-3的上限以确保居住安全; 澳大利亚国立卫生医疗研究院推荐200Bqm^-3作为行动水平^[12]。多数国家对现有房屋采取补救措施。世界范围内98%的估计值是氡浓度不超过200Bqm^-3, 而平衡当量浓度(EEC)不超过80Bqm^-3即说明全世界约2 %的住宅可能超过这些数值。故目前多数国家建议的室内氡浓度水平控制值大多是:对已有住房的行动水平为200Bqm^-3, 对新建住房设计水平为100Bqm^-3。UNSCEAR 1993年报告认为在浓度超过400Bqm^-3时采取行动是可取的^[1]。其降低室内氡浓度的方法很多, 主要归纳为:(1)土壤减压, 或防止室内负压, 或室内增压, 采用转换建筑物与土壤之间压差方向, 来减少氡的来源。可利用小风扇从地板下面, 或在住宅下面(或接近于)有孔地区, 或在悬浮地板下面空间内抽出氡而达到; (2)提高地基阻力, 以降低氡的逸出或处理建筑材料以减少氡的析出; (3)除掉氡源, 可能只对供水及象底土一类的固体物质才是可行的; (4)提高室内通风率, 降低氡及其子体浓度。如过滤, 或增加室内空气流动; (5)屏蔽法阻止氡的进入, 如覆盖暴露的土壤, 密封裂缝和开口。在实际应用中应根据不同的情况, 采取不同的措施。

3 仪器和方法

目前使用的仪器和方法取决于是否测量氡衰变子体, 测量的辐射类型及测量时间长短。调查可采用瞬时测量(有双滤膜法、闪烁法、气球法、活性炭吸附解析法), 累积测量(活性炭盒、固体径迹蚀刻法SSNTD)和连续测量(静电收集型氡连续监测仪)三类方法。连续氡监测器昂贵, 且必须由熟练专业人员操作, 限制了它的运用。由于氡及其子体浓度随环境因素影响变化的幅度较大, 只有长时间的平均浓度对评价吸入危害, 进行所致公众剂量估算才有意义。但我国现有氡及其子体浓度的测量结果主要是抓取样品, 累积测量数据很少, 为获得更有代表性的数据, 应采用累积测量法。

目前, 国际上累积测量法在大规模测量中应用的很广泛。UNSCEAR 1990年报告推荐采用累积方法, 常用的方法有活性炭盒和SSNTD, 它们能在较长的时间里, 提供较为真实的平均氡浓度。活性炭采样器成本低, 采样和制样均简单, 无需动力, 灵敏度较高, 样品测量自动化, 更适于大规模的室内氡水平调查。但由于室外环境的气象等条件变化较大, 该法不适用于室外应用。SSNTD技术已相当成熟, 由于其实用, 价格低廉, 易于操作, 应用甚广。为提高探测灵敏度, 往往用静电收集型SSNTD; 但静电场使探测装置变的复杂, 体积明显增大, 为此开发了驻极体收集型SSNTD。近年来在驻极体技术的基础上, 脱离开SSNTD, 独自发展成新型驻极体探测器———驻极体被动式环境氡监测器(E -PERM), 广泛应用于各个领域^[13]。其它通用的有热释光探测器(TLD)、活性硅探测器(ASD)和闪烁室等。

据报道, 现已有方法对几十年前的居室中氡浓度进行回顾性监测^[14]。它是根据测量沉积在容器表面的²¹⁰Po的α活度来进行的。因²¹⁰Pb的半衰期较长(22)年, 它通过β^-衰变成为²¹⁰Bi和²¹⁰Po, 可通过测量²¹⁰Po发射的能量为5.3Me Vα粒子来回顾性监测氡浓度。

4 室内氡与肺癌关系

氡危害的主要原因来自于这些衰变氡子体潜能, 吸入的氡衰变子体可沉积在支气管区和肺区。法国PNL(太平洋西部实验)室和COGEMA实验室^[15]研究了仓鼠、大鼠、猎犬, 受氡、氡子体、香烟烟雾、铀矿尘等混合物照射的情况, 结果表明, 氡的生物学效应主要集中在呼吸道肿瘤(腺瘤、支气管肺泡腺癌、表皮癌、鳞状腺癌和肉瘤)、肺纤维化、肺气肿和寿命减少; 肿瘤仅仅是氡子体照射引起的, 其它的照射, 如铀矿尘、香烟烟雾, 不足以产生肿瘤, 这一点似乎与大多数研究结果不相一致。目前绝大多数学者认为, 吸烟是诱发肺癌第一位的因素, 氡及其子体是第二位诱发肺癌的因素。

在实验中多采用多因素综合分析方法估计氡致癌的危险度。由于室内氡照射与肺癌关系的研究资料很少, 病例一对照研究仅在理论上能解决室内氡和肺癌的关系问题, 室内空气中氡照射的危险度, 还不能准确确定。目前只能根据矿工流行病学调查资料外推得出氡致肺癌危险度系数。根据美国、加拿大、瑞典等国的研究结果, 氡致肺癌的相对危险度系数即单位照射量的相对危险(RR)增加值为0.5 ~ 3.0%.WLM^-1, 绝对危险系数(AR)增加值为(5~20) ×10^-6·man·a·WLM^-1.

最近有不少报道认为氡及其短寿命子体的致肺癌作用存在实际阈值^[16]。对日本原爆幸存者调查发现, 肺癌的发生率与受照剂量关系较明显, 广岛肺癌的发生率在1Gy以上受照者中见有增高, 而长崎在2Gy以上者才见增加^[17]。从组织学类型来看, 日本原爆幸存者和美Colorado铀矿工人肺癌似有如下倾向:二者产生的肺癌类型多为表皮样癌和小细胞癌, 而非辐射相关肺癌多为腺癌。

吸烟、吸入氡与肺癌之间也有一定的关系。多数矿工流行病学资料报告了吸烟和氡子体具有联合作用:相乘作用或相加作用, 或介于二者之间。最近又对Colorado铀矿工人肺癌死亡率资料进行了重新分析, 和以前报道的一样, 吸烟和吸入氡的联合作用为相乘作用^[18]。瑞典流行病学调查测定结果表明:重吸烟者(>400Bqm^-3)比不吸烟者(< 50Bqm^-3)的相对危险高出25 ~ 30倍, 吸烟的协同作用大于相加效应, 与相乘效应更为一致^[19]。另外, 对Colorado铀矿工人的调查发现, 氡子体照射和吸烟的顺序对肺癌的发生很重要, 在氡照射后吸烟, 产生显著增强的相乘效应; 顺序颠到, 则产生显著减弱的相乘效应; 这些发现说明, 吸烟可能是作为氡的促进因子。法国调查发现, 在氡照射后吸烟, 危险度协同增加; 顺序颠到, 危险度与只受氡照射一致。但PNL最近却未发现吸烟的促进作用^[15]。氡照射与吸烟的关系到底如何, 其机制还有进一步探讨。

今后, 在进行室内氡与肺癌关系的流行病研究时, 应着重室内氡暴露的肺癌危险的定量研究和时间效应研究, 应当解决暴露—效应关系, 提出足够窄的危险估计范围值用以定量估算, 澄清普通居民吸烟与氡各自致肺癌作用和联合作用。预期这些研究完成后, 室内氡与肺癌的关系可望得到澄清。

5 评价

对于公众照射, 一般采用源相关评价, 源相关评价是针对造成个人剂量的源, 将公众成员(关键组)受到来自单个源的剂量与个人剂量限值的某个份额, 或者说, 与源相关剂量约束值进行比较, 用模式针对源与关键组的各种照射途径来计算。

在估计氡子体对肺部的生物学剂量时, 最重要的参数是它们的大小、组成和运动能力。这些性质决定了沿着人类呼吸道, 氡子体沉积在哪里, 怎样沉积, 怎样反应。但簇射形成对氡子体的性质也有重要影响。簇射形成, 扩散系数降低。簇射也改变子体的物理化学形式和运动过程。而子体的化学形式可影响生物学吸附, 影响子体对肺部的吸附, 影响细胞内的结合^[20]。

UNSCEAR 1993年报告指出, 人口加权室内平均氡浓度为40Bqm^-3, 吸入氡子体所致的有效剂量转换因子据估计为9nSv/ Bq·h·m^-3(EEC)。室内平衡因子F值仍采用0.4, 室外空气用0.8。假定平均居留因子室外为0.2, 室内为0.8, 人口加权平均EEC浓度估计室内为16Bqm^-3, 而室外为8Bqm^-3, 可用有效剂量系数估计的全世界吸入氡及其子体的平均年有效剂量估计为1200μSv^[1]。

另外, 目前关于²²⁰Rn及其子体浓度的数据还很少, 在UNSCEAR 1993年报告中, ²²⁰Rn及其子体产生的照射量约为氡及其子体的6%, 它产生的有效剂量约为75μSv。近来, 日本发现因传统木屋普遍使用来自土壤的灰泥填墙或作墙壁覆盖物, 室内²²⁰Rn浓度升高, 结果表明这种灰泥可能是室内²²⁰ Rn的来源。因一般测量²²²Rn的方法不易测出²²⁰Rn, 日本学者已研制出一种新型的能同时测量²²²Rn和²²⁰Rn浓度的被动式剂量计, 它是用两个多碳胶片作为固体核径迹探测器, 一个胶片记录主要来自²²⁰Rn及其子体的α径迹, 另一个胶片记录主要来自²²²Rn及其子体的α径迹^[21]。在日本, 传统木屋占主要, 故他们提出应对室内²²⁰Rn及其子体引起足够的重视。在我国, 关于²²⁰Rn及其子体浓度的数据也是空白, 因我国土壤和建材中²³²Th含量偏高, 房屋大多是砖木、砖混和泥土房结构, 以及一些矿中Th的含量较高, 有必要对²²⁰Rn及其子体引起重视。

总之, 影响氡浓度的因素, 氡进入室内的机制, 危险度的估计和评价, 仍在不断发展之中, 氡与肺癌的关系已引起人们的普遍重视。氡进入室内的机制, 危险度的估计仍是今后研究的难点和重点。