核事故(如临界事故或反应堆意外事故)时, 将向环境释放大量的放射性物质, 使下风向大片地区内的空气、地表、粮食、蔬菜和饮用水受到严重污染, 致使沾染区内的居民食入被放射性沾染的粮菜水后将受到不同程度的辐射损伤。因此, 需要建立一种简便快速的放射性污染监测方法, 在核事故发生时, 能迅速对沾染区内的粮菜水样品进行监测, 以便尽快知道沾染区内的粮食、蔬菜和饮用水是否可以食(饮)用。

1 材料和方法

核爆炸的实践已证明, 在下风向沾染区内的粮食、蔬菜和饮用水将受到严重沾染, 其沾染程度是不均匀的。对于不均匀的监测对象, 用一般的小样品β测量法可引入数倍的误差。为了使被测样品有较好的代表性, 本文拟用早期放射性裂变产物作为沾染源, 建立一种简便快速的大样品γ监测方法, 在实际应用时只需测量样品的γ照射量率, 即可推算出粮食(蔬菜)或饮用水的沾染程度。

1.1 大样品盘的制备

用1.5mm厚的铁皮做一套边长分别为30~80cm, 深度均为30cm的正方形样品盘, 最小和最大样品盘分别可装粮食或饮用水27~192kg。

1.2 放射源的制备及测量仪器

将地面核试验下风向收集的沉降灰1份, 于爆后3天经γ吸收法刻度其放射性活度为2.96×10¹⁰ Bq, 用以做粮食沾染样品; 另用7.4×10⁹ Bq溶于0.1N HCl溶液中, 经过滤并标定其放射性活度, 用以做水的污染监测实验。测量仪器为70型乙丙仪。

1.3 样品制备及测量方法

把不同大小的样品盘固定在测量架上, 仪器探头置于样品正中。先在盘内加入1厘米厚的大米或饮用水, 将刻度好的放射源分数次加入粮食或饮用水中, 每加一次放射源均匀混合后测量一次γ照射量率, 以便获得粮食或饮用水沾染程度与γ照射量率之间的定量关系。放射源加完后, 接着增加粮食的厚度或饮用水的深度, 每增加1次粮食的厚度或水的深度, 用小铁铲将样品均匀混合后测量一次γ照射量率, 直至样品增加到30厘米时为止, 测量时仪器探头距样品表面始终保持30厘米。

为了解不同种类粮食对测量结果的影响, 用边长为50cm的样品盘, 以上述同样的测量方法测量了大米、黄豆、小麦、稻谷和玉米等几种粮食在不同厚度时的γ线的透过分数, 以确定粮食种类对测量结果的影响。

1.4 数据处理方法

粮食和饮用水在不同大小样品盘中厚度为1厘米时的不同沾染比度的γ照射量率均归一到3.7×10⁷ Bq/kg/cm, 或3.7×10⁷ Bq/L/cm时的γ照射量率, 以便获得γ照射量率与样品盘边长间的经验公式。各种样品的γ照射量率与相应的粮食厚度或饮用水深度的关系用指数模型进行曲线拟合, 并以厚度为0时的γ照射量率为1.00进行归一, 获得γ线在不同厚度粮食或饮用水中的透过分数, 以备实际测量时作为粮食厚度或饮用水深度的较正系数。

2 实验结果 2.1 γ照射量率与样品盘边长的定量关系

厚度为1.0厘米的粮食和饮用水, 沾染比度为3.7×10⁷ Bq/kg(或Bq/L)时, γ照射量率与样品盘边长间的关系, 经曲线拟合获得如下的经验公式。

对于粮食为:

(1)

对于饮用水为:

(2)

上述两式中, D_F和D_W分别为粮食和饮用水的γ照射量率(m R·h^-1), B为正方形样品盘的边长(cm)。

2.2 γ线透过分数与粮食或饮用水厚度的关系

γ线透过分数与粮食或饮用水厚度的关系, 经曲线拟合得到以下经验公式:

(3)

(4)

式中f_F和f_W分别为γ线在粮食和水中的透过分数, d为样品厚度(cm)。

2.3 粮食品种对测量的影响

附图是大米、小麦、玉米、黄豆和稻谷等5种粮食, 用边长为50厘米样品盘测得的平均γ线透过分数随粮食厚度的变化。图中标出的误差为5种粮食间的标准差。从图可知, 5种粮食的γ线透过分数是接近的, 由此知粮食品种对测量影响不大。

3 讨论及实际应用问题 3.1 估算粮食和饮用水沾染比度的公式

根据粮食或饮用水γ照射量率与样品盘边长的关系和γ线透过分数与样品厚度的关系, 可获得以下推算粮食和饮用水沾染比度的计算公式:

(5)

(6)

上述两式中, C_F和C_W分别为粮食和饮用水的沾染比度(Bq·kg^-1或Bq·L^-1), P为待测样品的γ照射量率(mR·h^-1)。已知C_FO = 3.7×10⁷ Bq/kg/cm, C_WO= 3.7×10⁷ Bq/L/cm, 若将(1)式~(4)式分别代入上述两式, 则(5)式或(6)式可写成如下形式:

(7)

(8)

式中各符号意义同前。在实际测量时可直接用(7)式或(8)式来推算粮食和饮用水的沾染比度。

3.2 蔬菜沾染程度的监测

蔬菜类的监测可用监测粮食的方法进行。具体方法是, 将需监测的菜类用刀剁碎或用剪刀剪碎, 装入选好的样品容器内扎实, 测量方法与测粮食类样品完全相同, 并用(7)式计算其沾染比度。

3.3 关于大样品监测方法的优越性

首先, 大样品监测方法取样量大(27~192kg), 因此测量结果的代表性较好。其次由于采用正方形样品盘, 它可与同面积的圆形样品盘等效, 在实际应用中不需专门制备, 可用一般基层伙食单位都有的器具, 如行军锅、萝筐、水盆或水桶等都可作为样品的测量容器。只要获得了样品的γ照射最率P、样品盘的边长B和样品厚度d, 即可用式(7)或式(8)推算出粮食、蔬菜或饮用水的沾染比度。因此, 大样品监测法是一种简便快速的监测方法。

3.4 影响测量结果的主要因素及其最大误差的估计

上述研究结果是用爆后3天的裂变产物获得的, 而在实际应用中, 需考虑一些影响因素, 首先要考虑裂变产物γ能量变化对测量结果的影响。裂变产物冷却时间不同它的放化组成也不同, 其γ能量也随之变化。用乙丙仪测量粮食和饮用水的沾染程度时, 仪器的探测效率与裂变产物的γ能量密切相关。我们用吸收法测定了实验所用放射源的平均γ能量, 结果说明, 在爆后2~10天内其平均γ能量变化于0.60~0.74M eV之间, 虽随爆后时间有所增高, 但增高的幅度并不大, 与文献报道值接近^[1]。用爆后4天的1份已知放射性强度的样品, 刻度乙丙仪的探测效率, 结果说明从爆后4~10天, 其探测效率波动亦不大, 最低值与最高值只相差11%。由此可见, 早期裂变产物γ能量的变化对乙丙仪的探测效率影响不太大, 最大误差不会超过20%。其次, 本文是通过测量γ照射量率来推算粮菜水的沾染程度的, 因此, 推算结果的准确与否与放射性裂变产物的β γ比值有关。β γ比, 文献报道差别较大。有的提出在爆后5小时至10天内, β γ比大致等于1^[2], 而1957年美国“铅锤”作业所做的一系列测定值, 在爆后200小时以内, β γ比值波动于0.6~0.9之间。假设我们取早期裂变产物β γ比的平均值为0.75, 则由于βγ比的波动对测量结果可引入25%的误差。再次, 其它方面的影响。例如, 同批仪器个体间的差异, 放射性落下灰物质在粮食或饮用水中分布不均匀等引起的误差估计为30%。

根据上述分析讨论并计算, 本测量方法的最大综合标准差不超过60%, 最低可测限为(3.7~12.2)×10⁴ Bq·kg^-1 (或L^-1)。

3.5 实际测量的方法和步骤

(1) 根据测试现场的具体情况, 选择样品容器。把选好的样品容器放在无沾染或沾染轻微的地方(本底在0.1m R/h以下); (2)测量样品容器的边长B (若选择的样品容器为圆形物体, 如煮饭锅、萝筐、水桶等, 其边长B等于圆直径乘以0.9); (3)将欲测量的粮食、蔬菜或饮用水倒入样品容器里, 用铁铲混合均匀并把表面整平, 测量样品的厚度d, 为减小测量误差, 可制备2~3个平行样品; (4)将乙丙仪探头置于样品正中距样品表面30厘米处, 测量其γ照射量率P, 若有几个平行样品, 则将γ照射量率取均值得P, 将获得的B、d和P值代入式(7)或式(8), 即可估算出粮食、蔬菜或饮用水的沾染比度。

本方法已在粮食除沾染的实验研究和有关书籍中得到推广应用^[3-4], 取得了满意的结果。