1 环境空气中氡的来源

天然放射性元素一铀、镭广泛存在于自然界的土壤和岩石中, 由于镭的衰变所形成的放射性气体氡(²²²Rn)通过岩石裂缝、土壤间隙不断向空气中释放, 成为人类本底辐射的重要来源。人类生活环境中的天然本底辐射根据UNSCEAR1993年报告^[1]指出:人均年有效剂量当量为2.4mSv, 其中氡和氡子体的辐射造成剂量贡献为1.2mSv占一半。从剂量学的观点来考虑, 氡的短寿命子体是造成人体内照射剂量的最主要部分。自从认识到吸入氡致人群肺癌之后, 对氡及其子体在空气中的存在水平、变化规律、污染来源、危害程度、治理措施引起世界范围的关注, 已形成氡致肺癌的“热点”。随着人类文明和科学技术的发展, 氡的来源日益增多, 影响着环境空气中氡的水平。氡的主要来源有下列几个方面:①大地释放, 通过天然含镭的土壤和岩石释放出大量的氡气, 从土壤中扩散迁移至地表进入环境空气中; ②煤的燃烧, 燃煤过程中产生和释放数量可观的氡气, 我国城市属煤烟型的污染是城市大气中氡污染的重要来源; ③核能应用, 核能发展中核循环各个环节中氡是一个重要的辐射危害因素; ④非铀矿山, 非铀采矿工业中高氡地区的不断发现, 在世界范围内, 有六种金属矿山(铅、锌、铜、铁、金、锡)存在氡的辐射问题, 我国云南个旧锡矿是一个最明显的例子; ⑤新建材不断推出, 大量粉煤砖、炉碴砖、石煤砖、炉碴水泥、废碴水泥, 以及花岗岩石料所营造的建筑物造成住宅内氡的污染, 增加环境氡的浓度; ⑥地热、温泉水, 地热水的开发利用, 由于水中氡含量较高, 会造成局部地区环境氡的污染; ⑦地下建筑, 地下设施转向商业应用带来氡的问题; ⑧城市气化, 天然气、煤制气含有一定量氡是氡污染的又一来源。

2 环境空气中氡的水平及变化规律 2.1 空气中氡气一年四季的浓度变化

我国各省市对大气中氡的四季变化都做了大量的调查, 季节变化规律是比较一致的, 大部分地区调查的结果是:冬季出现最大值, 夏季出现最小值, 秋春季接近年均值, 所以异月份或10月份是环境氡水平调查的最佳季节。

环境空气中氡浓度取决于地面氡的析出率和大气中的迁移和扩散。析出率受气压、温度、湿度和降雨降雪有关。迁移和扩散与温度梯度和风的强度, 空气湍流等因素有关, 由于这些气象条件变化不停, 因而大气中氡浓度随季节、时间不断地改变。在冬季常有逆温现象, 阻碍着地面大气中的氡向高空迁移和扩散。根据我国五大城市十年监测资料表明:大气中悬浮颗粒浓度全部超过WHO(世界卫生组织)规定标准, 属煤烟型污染, 尤其是北方城市更为严重, 一般采暖季节长达4~5个月, 大城市中百万小煤炉取暖, 所以到冬季取暖季节是造成冬季环境大气中氡浓度偏高的又一个重要原因。

2.2 空气中氡每天24小时的浓度变化

环境空气中氡随着气温、气湿、风速等因素而变化。作者统计了12个省市的调查资料, 比较一致地认为一天24小时中, 凌晨5点(3-6点)最高, 下午16-18点最低, 上午9点(8-12点)可代表日均浓度。放射所(中国医学科学院)早年(1963年3月)在北京市区连续3天观察室外大气中氡的变化, 观察到凌晨4点最高, 下午16点最低, 日均值在上午9点。天津1991年5月调查也观察到:凌晨2~4点最高、下午12-14点最低, 上午8-10点与一天的平均值接近认为有关环境空气中氡的测定应选择在8~11点完成, 这段时间对调查工作也是十分适宜的。

上述这种变化与地面大气温度垂直分布状况有关, 因为它影响大气的混合深度, 在白天垂直温差大, 空气混合深度增大, 到夜间不仅垂直温差小且可出现逆温。作者也观察到相对湿度与大气温度有相反的关系, 随着大气温度的增加使大气中相对湿度减少, 大气放射性含量减少, 尤其是氡子体的变化与大气湿度关系密切, 湿度大测定值也高。在英国伦敦闭雾天测得较高的氡浓度达29·6Bq·m^-3。欧洲和美国几个地区大气中氡浓度的日变化规律:最大值在清晨, 最小值在下午。日变化也依赖于气象条件, 受风速、气温、气湿的影响而变化, 一般情况下日出前大气中上下层空气对流能力下降, 空气自净化能力减弱, 夜间工厂排放的废弃物集中于低层大气中, 在日出前难以扩散, 故而清晨氡浓度较高。

2.3 大气中氡随高度而变化

大气中氡在对流层内随高度的增加而减少^[3], 当离地表高度为0.01m时氡浓度为100%、lm处为95%、10m处为87%、100m处为69%、l000m处为38%、7000m处为地表的7%。由于条件的限制, 没有重复类似的测定。在天津同期调查了三层楼房平台测得大气中氡浓度为15.7Bq·m^-3, 14层楼顶为10.10Bq·m^-3(遇下雨), 35层楼顶为10.05Bq·m^-3(天津最高楼顶)。我国学者^[4]测定了市区高层建筑, 氡随层数升高而降低, 认为受到室外空气氡浓度的影响, 市区平房室内氡为37.7Bq·m^-3, 普通楼房为22.5Bq·m^-3, 高层(21层)则为19.2Bq·m^-3, 指出高层建筑, 由于自然通风随高层的层数增加而氡浓度随之降低, 而系统通风(空调)高层建筑室内氡浓度不受层次的影响。

2.4 国外环境大气中氡浓度概况

一些国家和地区环境大气中的氡浓度, 根据UNSCEAR1982年和1993年资料, 以及美国NCRP1987年资料指出:美国连续数年的研究, 内地氡平均为8Bq·m^-3、沿海为4Bq·m^-3。日本^[5]几个城市的长期调查平均为4Bq·m^-3、奥地利为7Bq·m^-3, 、法国为9.3Bq·m^-3、德国为2.6Bq·m^-3、印度为3.7Bq·m^-3、前苏联2.2~6.3Bq·m^-3平均为3.6Bq·m^-3、英国为4Bq·m^-3、加拿大东部为11Bq·m^-3。总的趋势大陆地区室外氡浓度高于沿海地区。一些特殊地区美国^[6]阿拉斯加为0.26~0.63Bq·m^-3, 在南极大气中氡含量极低为0.04Bq·m^-3。

2.5 我国环境大气中氡浓度

我国土地辽阔, 沿海内陆、边区高原、盆地丘陵, 地质构造又非常复杂, 低层环境大气中氡浓度各地区也是高低不一。1995年作者查阅国内30篇文献, 经统计26省市自治区大气中氡平均浓度为11.2士5.37Bq·m^-3, 是世界中纬度氡的水平。总的氡水平的趋势是高原地区最低(西藏高原为3.4Bq·m^-3), 沿海次之(山东4.67Bq·m^-3、上海5.3Bq·m^-3)、内陆氡水平中等^[7], 北方偏高^[8](黑龙江14.70Bq·m^-3、陕西22.8Bq·m^-3、甘肃22.20Bq·m^-3), 南方唯广东^[9]高些为15.4Bq·m^-3、阳江16.31Bq·m^-3, 全国平均11.12Bq·m^-3, 这些是我国的现状。

自1991~1992年在天津市南开区大气中氡和氡子体逐日进行测定, 2年动态观察, 合计取样1092个, 逐月取平均值、年平均氡浓度为9.36士3.27Bq·m^-3, 氡子体为2.25士0.93mWL(292.73MeV·L^-1和466.17× 10¹⁰J·m^-3), 该结果与我国平均值比较接近, 由于沿海略为偏低。大气中氡的变化规律夏季低、冬季高, 五月份接近平均浓度。与不同的气象条件和天气现象进行分析, 明显地观察到:雾天大气中氡和氡子体明显偏高, 雨天较低, 大风天气氡和氡子体浓度最低, 在2年中又遇到一次突降黑雨, 空气中氡和氡子体浓度异常偏高达29.50Bq·m^-3, 采样滤膜上沉淀灰极黑, 这是与含煤灰量骤增表明空气受污染。又遇到一次天体现象一日食, 空气中氡和氡子体浓度发现偏高与雾天相似达14.43Bq·m^-3, 认为日食后温度变低, 地面空气中湿度变大有一定关系。天津在寒冷的采暖期(11~3月)氡浓度为12·99Bq·m^-3, 在暖和的非采暖期(4~10月)为9·25Bq·m^-3。

3 环境氡的污染 3.1 铀矿区裁的污染

铀矿区环境氡的主要污染源是矿井、选矿厂的排风口、废水沟、堆放的尾矿。在铀矿山生产区的地表环境大气中氡的浓度比离生产区数公里的生活区明显要高, 为14.8~ 74Bq·m^-3, 平均氡浓度为44.4Bq·m^-3, 而离生产区2.5km的生活区平均为9.58Bq·m^-3。氡的污染主要来自矿井排风机排风, 测得150kW排风量65~76m³/S排出坑下氡气2590~2960Bq·m^-3, 其中测得最高排氡浓度为11100~14800Bq·m^-3, 是造成生活区污染的主要来源。在生产区的地表、室内外氡浓度基本一致, 这是由于在南方矿区房屋简陋通风较好, 空内外氡浓度没有明显差别。

3.2 燃蟒电厂周围大气中载的污染问题

煤燃烧产生的氡气据有关城市的测定相当于每然烧1kg煤产生36Bq²²²Rn, 所以煤燃烧是城市中氡污染的重要来源。

作者曾监测了湖南郴州电厂厂区大气中氡浓度为18.35Bq·m^-3, 同期郴州市室外为8.91Bq·m^-3, 1994年在天津市新建陈塘庄电厂, 在厂区煤堆和粉煤机旁测得大气中氡浓度为14.97和15.07Bq·m^-3, 而同期对照区为9.30Bq·m^-3。可以观察到氡污染的迹象。按天津每年耗煤量为977万吨, 其中各区家庭生活用煤175.9万吨, 煤制气用量78.3万吨, 采暖期燃煤量占全年的一半, 经计算预测到天津市因工业用煤、家庭用煤、煤制气每年环境大气中氡的总污染量为358GBq。

3.3 煤气、天然气中的载含量

燃气中氡的含量许多城市都有报道。城市中随燃气中的氡带入千家万户, 是大气污染的又一重要来源。1994年作者对天津市六个区从住户燃气管入户出气口直接用真空负压取样, 经调查天津市每月每户平均用气量22.5m³, 则每年每户随天然气、煤制气氡污染量分别为1.93kBq和0.49kBq。经测定天津第一、第二煤制气厂生产的煤气中平均氡气浓度为214Bq·m^-3, 而大港生产的天然气中氡气浓度为214Bq·m^-3, 与四川天然气220Bq·m^-3相似。在燃烧过程中氡污染住宅, 并通过排气风扇、抽油烟机大部分排入大气中, 这里必须说明燃气中氡的污染主要是天然气, 为煤制气的4倍, 是天津市大气中氡含量的23倍。

3.4 地热水中的氡

我国地热水资源非常丰富, 业已查明已达2600多处, 其中京津地区地热水贮量在全国城市中占首位, 凿井数与日俱增, 并吸引了国外大量投资者。在我国历来地热水的利用以自然涌出地表面的温泉为主, 随着技术的提高以人工开凿并向大口径深井方向发展, 逐步用做大规模纺织印染、水产养殖、食品加工、集中供暖、洗浴与治疗等。研究表明, 地热水中氡含量较高, 与地质结构、土壤岩石有关。指出前寒武纪花岗岩地层中水氡含量340kBq·m^-3, 而同样地质年代的混合岩氡含量为170kBq·m^-3。在北京地热水中氡含量高于天津, 据19眼地热井水分析, 平均氡含量为89kBq·m^-3, 而天津地热水平均氡含量为10kBq·m^-3。地热水通过地层将土壤、岩石缝隙中含有氡的气体带出地表, 水中氡大约有50%逸出, 随后通过空气稀释, 水中氡向空气中转移率其值大小与水中含氡量、用水量、场所容积、场所通风换气率等诸因素有关。通过地热水应用氡污染到环境中。

天津市市内拥有地热水井约70眼, 平均日出热水量每眼井为1160吨, 每年出水总量为4234万吨, 地热水在使用过程中经计算每年排入天津市大气污染量为216GBq²²²Rn。

综上所述, 天津市大气中氡的四个主要污染来源中最大的污染源是燃烧, 其顺序是燃烧>发电>地热水>燃气。燃烧和发电占总氡污染量的70%, 合计四个污染源每年对天津市大气中氡总污染量达881GBq²²²Rn。

天津市氡水平调查部分由医科院放射所的郝军、赵永成、赵忠萍、赵岩和天津市环境监测中心放射科李书琴、唐绪兴等共同完成, 谨此致谢