早在60年代人们发现石英受到电离辐射照射后,可以某种形式记录下受照剂量的大小。通过适当温度激活后,测量其110℃ TL峰的响应来确定受照剂量的大小。先前受到照射的石英样品,通过激活其110℃ TL峰的响应值有很大提高,提高的程度与先前受到的照射剂量(前剂量)大小成正比。这就是所谓的“前剂量效应”。人们利用这一效应已成功的对日本广岛和长崎原爆和切尔诺贝利事故进行了回顾剂量的监测。这说明前剂量技术在事故剂量重建中发挥了越来越重要的作用。可以预见在辐射流行病学研究中的剂量重建中也将发挥重要作用。此外,前剂量技术还可以用于考古断代等领域。此技术的优点是取材方便、方法简单,是回顾剂量学中比较理想的一种剂量测量方法。
2 基本原理前剂量现象可用图 1所示的模型来解释。在此模型中假设发光中心(L中心)有两种状态。一种是激活状态,在此状态下发光中心可以接受电子并发光。另一种状态是退激活状态。在此状态下发光中心不能接受电子也不能发光。激活状态可以通过失去空穴而变为退激活状态。在图 1中L是发光中心,R是贮存中心。它们均为空穴陷井。T1和T2是电子陷井。辐射照射期间空穴被优先捕获在贮存中心R上。电子分别被捕获在T1和T2电子陷井上。由于T1的深度很浅,因此电子保持在此陷井的时间仅数小时,而在T2陷井上是很稳定的。在室温下R中心上的空穴是稳定的,在高温时空穴将被驱赶出来。在热激活期间一旦空穴被驱赶出来就被L中心捕获。这样L中心上的空穴数目超过了最初所存在的数目。使得从T1中跳出的电子被L中心捕获的几率增大。因此,当我们进行110℃ TL峰的测量时其TL响应也相应的增加。
前剂量技术是基于上述基本原理建立的一种剂量测量方法。其基本过程是首先将先前受到照射的石英样品照射一个小的试验剂量(test dose)并测量110℃峰的TL响应值为So。然后进行热激活处理,再照一相同的试验剂量并测量110℃峰的TL响应值为SN行接着再照一大的刻度剂量β,并再一次进行热激活处理,处理后再照一相同的试验剂量并测量110℃峰的TL响应值为SN+β。按照图 2给出的公式可计算出前剂量的大小。
在我们研究中采用的石英为国产化学纯石英砂。将石英砂研磨过筛,将粒度为140 ~300目的石英粉末用蒸馏水清洗,烘干作为试验样品。首先我们将制备好的石英样品置于马福炉中,以900℃恒温一小时的条件进行高温处理。高温处理的目的是去除样品原有的前剂量信息。高温处理后缓慢冷却至室温,在1.63×10-3~0.54C·kg-1照射量范围内照射不同的剂量,模拟成具有不同前剂量的石英样品。然后以400℃恒温半小时的条件对有前剂量的石英样品进行加热激活。激活后迅速冷却至室温,照射1.63×10-3C·kg-1的试验剂量并立即测量其110℃峰的TL响应值。测量仪器采用国产FJ-377型热释光仪。测量条件为:升温速率40℃/秒,测量温度140℃,测量时间10秒。样品的照射均采用Cs-137γ辐射源。
4 石英样品的热激活特性在前剂量技术中激活温度是否合适,对前剂量估算来讲是一个非常重要的影响因素。我们对几种不同激活温度下石英样品的敏化程度进行了观察。表 1给出了几种不同激活温度石英样品的TL响应结果。从表 1中我们可以看出,110℃ TL峰的响应随着激活温度的升高而增加。当温度超过400℃时随着温度的增高其TL响应逐渐降低。这说明在激活温度为400℃时将R中心上的空穴转移到L中心的数目最多,因而此时110℃的TL响应值最大。在我们的研究中还发现,激活后TL灵敏度的增加与热激活的时间长短也有关系。从图 3中我们可以看出,激活时间不同,其110℃峰的TL响应也不相同。激活温度为400℃,激活时间为30分时其110℃峰的TL响应值最高。这说明在激活时间为30分时,由R中心转移到L中心的空穴数目最多。因此在对石英样品进行热激活时不仅要考虑到激活温度,还要考虑激活时间。
前面已提到具有前剂量的石英样品经适当温度激活后其110℃ TL峰灵敏度有很大提高,其提高的程度与前剂量的大小成正比。我们对前剂量在1.63×10-3~0.54C·kg-1范围的化学纯石英砂样品激活后,110℃峰TL响应的线性情况进行了研究。表 2给出了此剂量范围110℃峰的TL响应结果。
从表 2中可以看出,前剂量在54.2×10-4~3.25×10-2C·kg-1范围的石英样品,激活后其110℃的响应呈现了较好的线性。而前剂量超过3.25×10-2C·kg-1时逐渐呈现出饱和状态。这一结果与有些文献的报道是一致的,是石英样品所具有的特点之一。图 4表示的是前剂量在16.3×10-4-3.25×10-2C·kg-1范围的石英样品经400℃激活后,照射16.3×10-4C·kg-1的试验剂量,其110℃峰TL响应的线性回归曲线。从图 4中可看出,在此剂量范围内其TL响应的线性是比较好的。应当指出,使用不同的石英样品时,其线性响应的剂量范围可能也不相同。因此,在实际使用中应采用所测样品的线性响应范围。
我们知道热释光信号的衰退可分为两大类,一种是热衰退,另一种是非热衰退。由于我们测量的是石英样品110℃峰TL响应信号,此时电子陷井的深度比较浅,因此它的衰退也比较快。在我们的实验条件下,激活后的石英样品的110℃峰TL信号随存放时间衰退曲线表示在图 5中。从图 5中很清楚的看出,石英样品110℃ TL信号随存放时间的延长,其衰退是非常明显的。当前剂量为3.25×10-2C·kg-1,激活后的试验剂量为16.3×10-4C·kg-1时,存放1.5小时后,其TL信号就衰退了一半,存放24小时后基本上TL信号全部衰退了。由此可见,我们进行测量时,随存放时间衰退这一因素是不容忽视的。否则会使前剂量的估算值偏低,而且可给测量结果的精度带来不可忽视的影响。
前剂量技术在回顾剂量学中是一种非常有用的方法。它具有取材方便,方法简单,快速等优点。对于估算无剂量监测资料时的环境剂量和事故剂量及流行病学研究中的剂量重建将都起重要作用。在前剂量技术应用中,一些关键影响因素如激活温度,激活时间,随时间的衰退和线性响应范围等,要给与重视并严格控制以便提高测量精度。
[1] |
McKeever S.W.S, et al. Point defects and the pre-dose effect in natural qnartz[J]. Nncl. Tracks, 1985, vol.10(No. 4-6). |
[2] |
Yang X.H, et al. Characterization of the pre-dose effect using ESR and TL Nucl[J]. Tracks. Radiat. Meas, 1988, vol.14(No.1/2). |
[3] |
Chen R, et al. The strongly saperlinear dose dependence of thermoluminescence in synthetic qtiariz[J]. J.Phys. D:Appl.Phys, 1988, 21. |
[4] |
Haskell Edwin H, et al. Diagnostic and corrective procedures for TL analysis using the pre-dose technique[J]. Nucl Traks, 1985, vol.10(No.4-6). |
[5] |
Vischnevekii I.N, et al. The use of quar-tz inclusion thermolaminescence for the retrospective dosimetry of the chernobyl area[J]. Radiation Protection Dosimetry, 1993, vol.47(No.1/4). |
[6] |
HasKell E.H, et al. Retrospective accident dosimetry using environmental materials[J]. Radiation Protection Dosimetry, 1993, vol.47(No. 1/4). |