雨水、河水、湖泊水等环境水中的3H既有起因于天然宇宙射线的,也有来源于人工核试验和原子能设施的。六十年代,由于在大气层中频繁进行核试验,世界各地的环境水中3H浓度达最高值,如日本雨水中的3H浓度1963年达峰值,为111Bq/L。
3H虽为低毒组放射性核素,但作为氢的同位素能以氚水的形式存在于一切生物体内,因此3H也是与人体健康密切有关的核素。另外,3H不仅是包括核电站在内的原子能设施的放射防护的重要背景核素之一,而且由于它的半衰期为1.23年,远长于222Rn,因此是研究远距离(>1000公里)乃至全球规模的空气运动规律的较理想示踪剂,也是研究地下水贮留年代和滑坡规律的重要的核素。因此,环境水中3H的研究不仅在放射防护领域里,而且在空气动力学、水文学、地质学等领域里均具有重要意义。
笔者采用直接测量法,对我国部分地区环境水中的3H进行了调查。各地环境水水样由有关防疫站、所协助采集,密封后送日本名古屋大学进行测量。本文简单介绍分析方法和测量结果。
1 测量方法采用低本底液体闪烁计数器(LSC)直接测量环境水中的3H浓度。LSC为Aloka LSC-LBI (日本Aloka公司生产)。
LSC输出脉冲经多道分析器接口(Aloka AM01 L07)的线性放大器放大至8 V后送入1024以道脉冲幅度分析器(MCA、Norland 5300)。经MCA分析后的信号经由RS-232c回线传递至微型计算机(PC-9801)进行数据处理、作图和建档等操作。
为减小空气中222Rn及其子体对测量的干扰,在测量过程中,将N2以30ml/min的流量流过LSC的测量室。MCA主要用于校正3H的测量效率和鉴别3H以外核素所产生的计数。闪烁杯的容量为100ml,材料为聚四氟乙稀。环境水样经蒸馏后取45ml注入闪烁杯,再加入55ml的闪烁剂(pico-Fluor LLT,Rackard)。为消除异常发光,调试好的水样:在12℃:避光放置数日。3H本底水样为日本新泻平原深500m的深层地下水,其3H浓度为48±38mBq/l。
在应用液体闪烁法测3H时,一般采用外标准逍比法或内标准源法。外标准道法误差较大,为减少统计误差常常需要多次重复测量。但往往效果不理想,因为长时间的γ射线照射会引起光电倍增管的磁滞现象,而且频繁地在液体闪烁计数器的进样滑道上交换闪烁杯会造成静电发光。α内标准源法可完全避免外标准道比法上述缺点,可以较准确地测量低水平3H,但从Ra-DEF分离210Po及系列标准样品制作十分麻烦,不适宜用于常规测量。本实验采用重心法纠正3H的探测效率,可得到较满意的效果。测量时间为5 00分钟时,本方法探测限为0.6Bq /l。
2 结果与讨论我国部分地区环境水的3H浓度如表 1所示。
由于具体原因,本次调查的地区局限于长江以南七个城市。该七城市九个水样的平均3H浓度为1.081±0.807Bq/l。由于各城市自来水的3H浓度与其源头水一河水相比,虽经水厂处理,但水3H浓度未发生有显著性意义的变化[1], 故各城市的自来水3H浓度可以视为各地河水的3H浓度,如上海市为黄浦江,福州市为闽江。上述九个水样的3H平均浓度为1978年我国南方四条主要河流(长江、珠江、闽江、钱塘江)七个采样点(重庆、莲沱、武汉、南京、杭州、福州、三水)的3H平均浓度7.71 ±3.60 Bq/l的15.3%,为日本1963年雨水的1 %。由于我国迄今为止尚未在统一方法、统一比对条件下对全国水环境中3H浓度作过系统的、全国的调査,有关资料不够完整,本文与以往的比较只能看作是大致的趋势。
根据国内外有关报道[2],环境水(河水、雨水、湖水等)的3H浓度的地理分布呈西部内陆高于东部沿海,对北半球而言,有随纬度升高而升高的趋势。本次调查也呈现类似的倾向。从表 2可见,除武汉、南京外,随地理位置的自西向东,河水的浓度也逐渐下降。武汉和南京的水样同属长江,武汉为2.71Bq/l,南京为1.88Bq/l, 这一事实本身就说明了西部高于东部的倾向。长江水的3H浓度高于西方其他城市河水的原因大致有两个。一个原因是长江处于本次调加的最北部,而浓度随纬度增加而增査[2]。另一个原因是河水的3H浓度与其平均宽度有关,平均宽度越宽,平均3H浓度就越高。所谓平均宽度是指河流的流域面积与其主流长度之比,不言而喻,长江水系的平均宽度远大于南方其他城市自来水的源头河流。
从表 3所列数据来看,河水3H浓度与其所处纬度间的关系似乎不十分明确。这主要是由于本次调査的七个城市的地理位置处于南北和东西两大影响3H浓度的因素相互交错的缘故。如果单看东部地区,则福州、上海、南京随纬度的升高,河水3H浓度也随之升高。同样,中西部的武汉段长江水高于南宁,因为前者的纬度高于后者。因此本调查的结果也较明显地反映了河水3H浓度随纬度增高而增高的这一倾向。
全世界环境中3H残留量随时间的变化如附图。随时间发生变化的只有两部分,一部分是核试验的残留量,其随时间线性下降,另一部分为热中子堆所产生的积存率,其随时间而增加。两者共同作用的结果,使全世界环境中的3H积存量自80年代逐步趋于稳定。本次调查也证实了这一点。自1978年至1990年各地河水的3H浓度半减期如表 4所示。四城市河水的平均3H浓度半减期为5.54年,除福州市的闽江以外,均高于以前的国内外调查结果。在1975年前,即自来水中3H浓度随时间变化趋于稳定前,美国纽约市的自来水3H浓度半减期为3.6年。1978年~1984年黄河水3H浓度[4]的半减期为4年。环境水中3H浓度半减期逐渐趋大的原因就如附图所示,是由于人工3H释放逐步上升,使环境中3H总残存量逐趋稳定的缘故。这也说明我国环境中人工3H的积存景在不断地上升。
采用低本底液体闪烁计数系统直接测量了我国南方七城市环境水的3H浓度,平均值为1.08±0, 807Bq/l, 最高为武汉段长江水(2.7l±0.28Bq/l), 最低为福州闽江水(0.301±0.192Bq/l)。均远低于七十年代前的调查结果。环境水3H浓度的地理分布与以往国内调查相似,即西部内陆地区高于东部沿海地区,并随纬度的升高而升高。环境水311浓度半减期有逐渐升高的趋势。武汉等四城市的河水3H浓度平均半减期为5.54年,最髙为6.卯年(武汉市)。这说明环境中人工3H的释放的存积量有逐年增高的趋势。
(对本调查给于大力支持的武汉市卫生防疫站、广西卫生防疫站、上海放医所和江苏卫生防疫站致以诚挚的感谢。)
[1] |
赵荣芬, 等. 居民饮水中氚水平[J]. 中华放射医学与防护杂志, 1990, 10(4): 260. |
[2] |
程荣桂, 任天山. 中国水环境中的氚[J]. 中华放射医学与防护杂志, 1992, 12(2): 129. |