²²²Rn及其子体在空气中的浓度水平、性状和动态与气象条件等环境诸因素相联系, 呈现复杂的变化模式。它所呈现的一系列现象自1900年由Dorn发现以来一直引起人们很大的兴趣, 并在温泉学、地质学、气象学等领域里得到)广泛的应用。1982、1988年UNSCEAR报告书相继指出, ²²²Rn及其子体所致公众平均年有效剂量约占天然放射性核素所致总剂量的一半。于是近十年来, 与剂量评价直接有关的²²²Rn浓度水平调查在世界范围内相继展开。

常用的²²²Rn及其子体的测量方法很多, 并不断地被新开发出的方法所取代。在刻度方面, 国际比对由OECD/NEA和CEC共同主持, 经过多年的努力已大致完成, 国内也进行过某些单项的全国性比对^[1]。不过目前我国在基准方法、基准设备和基准误差等方面尚未明确。本文就目前国内外常用的和国际上新开发的方法作一概要介绍。

属于²²²Rn(²²⁰Rn)系列的核素很多, 因此, 从测量的对象而言, 对²²²Rn(²²⁰Rn)系列的测量可分为²²²Rn(²²⁰Rn)的测量、其子体的测量、未结合态的测量和气溶胶粒径分布的测量。根据应用目的不同, 测量装置的浓度刻度单位也是多种多样, 有核素放射性浓度(Bq·m^-3)、平衡当量浓度(Bq ·m^-3)、α潜能浓度(J·m^-3)、工作水平铱度(WL)、积分浓度(Bq·h·m^-3J·h ·m^-3, WLM)。关于测量方法的分类, 根据侧量的目的、对象、场所、精度和设备价格的不同有各种各祥的分类方法。本文以样品的收集方式作为分类基点, 把测量方法分为采用动力采样装置的所谓"动力法"(Active Metbod)和不采用动力装置的"静置法(Passive Method)。

一 动力法

采用泵一类动力装置可在较短时间里采集较多的空气样品。不管采用什么计数方法, 均可作现场的瞬时测量和自动连续测量, 并可得到详尽的综合数据。不过这类装置一般价格校高、结构复杂, 使旧也较麻烦。

1 空气中²²²Rn的测量方法

(1)电离室法  电离空法是一种经典的基本方法, 目前仍被广泛使用。一般累积电离室的容积为1~1.5L, 真空后抽入样品气体, 待平衡后可由电位计测量电离电流。探测限与放电电阻精度有关, 一般为40Bpm^-3。本法精度高、操作方便, 但灵敏度较低, 常用于高浓度测量和作为刻度的基准方法。在地下建筑物、坑道或地震研究等对²²²Rn需要作连续测量时, 可采用流气式电离室。通常流量为1L/min, 探测限也是40Bq·m^一3。

(2)闪烁室法  闪烁室法也是一种较常用的方法。闪烁室一般为50~500ml的园筒或球形结构, 内壁涂有闪烁剂[ZnS(A g)], 在轴方向上设置光电倍增管。采样及计数过程与电离室法相似, 即抽真空后采样, 待平衡后计数测量。上述两种方法在采样时均应加滤膜过滤出²²²Rn、²²⁰Rn子体及气溶胶粒子。国产ST-203闪烁室测量下限为6OBq·m^-3, 只能用于高浓度测量。

(3)双滤膜法  采样器结构为数升~数10升的园筒(衰变宝), 前后两端装置滤膜, 取以称为双滤膜法{2}。前端滤膜过滤掉样品空气中的²²²Rn、²²⁰Rn子体及气溶胶粒子。导入衰变辛的空气中的:²²²Rn、²²⁰Rn的衰变产物由后端滤膜采集, 经α计数后可推算出空气中²²²Rn浓度。α谱分析可同时算出²²⁰Rn浓度。如要消除²²⁰Rn对测量的干扰, 可在前端滤膜前加接十米左右橡皮管。流量一般取40L/min, 探测限可达O.1Bq·m^-3。如图l所示, 在后段滤膜前按装α探测器可作连续测量。此方法对装置的工艺要求较高, 除滤膜以外各接口及衰变室的焊缝不能有丝毫漏气, 采样前应作加压检漏, 否则读数会偏高。同样, 前端滤膜的过滤效率的一致性要求严格, 否则也会严重影响测量结果。

(4)流气式静电聚集法  此法原理与双滤膜法近似。双滤膜法是用后端滤膜收集²²²Rn的衰变产物, 而本法是用高压静电来聚集带正电的²²²Rn衰变产物, 因为²²²Rn衰变产物在生成初期有90%是带正电的。图 2为日本名古屋大学饭田孝夫开发的这类装置。电极与外壳间为-300v, 测量方式为连续测量。采样、测量和分析的全过程由计算机控制。每隔十分钟计数一次, 每隔一小时作平均²²²Rn浓度计算并显示于屏幕。数据输出分四类:²²²Rn浓度日变化图、每小时, ²²²Rn平均浓度表、每小时平均计数率表和任何时间间隔的²²²Rn浓度平均值。此装置不仅可作连续测量也可作外出采回的分立样品测量。为稳定衰变室内带电成份的比例、样品空气必须作彻底的除湿。

(5)活性炭法  活性炭有吸附各种气体的性质。其吸附气体能力与温度有关。如用少量活性炭吸附气体, 活性炭温度越低越好。干冰可把活性炭降至-76℃, 可有效地吸附空气中的²²²Rn(99.6%)。当活性炭管的体积和长度确定后^[3], 活性炭对²²²Rn吸附量气流量有关。下道国等^[3]实验中, 如流量在101min以下, ²²²Rn吸附量与流量无关, 因此采用51/min, 采样时间取一小时。在高温下(>200℃)用氮气置换出²²²Rn, 封入电离室即可测量。本方法在低浓度环境下可作精确测量, 探测限为0.4Bq·m^-3, 但操作十分麻烦。另外要确定其系统总效率也有一定难度。

(6)液体闪烁法  ²²²Rn有易溶于有机溶液的特点, 可在常温或低温下使空气流经苯类闪烁液, 使2²²²Rn溶入闪烁液, 然后可直接进行测量。常温下一般采样60~100分钟, 探测限可达3Bq·m^-3。如在干冰加酒精的冷却槽内放置采样系统, 可使分配比提高10倍, 探测限可下降到0.7Bq·m^-3。

(7)气球法  这是我国独立开发的简便测²²²Rn法^[4]。原理与双滤膜法基本相同, 其衰变室不是体积固定的园筒而是一个随采徉空气量增大的橡皮气球, 因此其携带比双滤膜法方便。经改良后探测限可达1.7 Bq·m^-3[5]。由于在使用过程中尚存在一些问题, 因此在环境监测中应用不多, 仅限于我国的部分地区。

2 空气中²²²Rn的测量方法

(1)流气式电离室  方法原理与测量装置与上述测²²²Rn的相同, 只是流量不同。测²²²Rn时, 当流量大于11/min, 电离电流与流量大小无关, 而²²⁰Rn的半衰期短, 电离电流随流量增加而增加。利用这种性质可以从总电离电流中分析出²²⁰的贡献, 从而分析出²²⁰Rn的浓度。最简单的分析法是先用大流量(401/min)抽样, 此时电离电流为²²²Rn和²²⁰Rn的贡献之和, 然后停止抽样, 此时电离电流仅为²²²Rn的贡献。当电离室容积为301, 流量为401/min时, 利用此法可测量室外²²⁰Rn浓度,

(2)双滤膜法  方法与测²²²Rn完全相同, 后端滤膜的测量采用α低谱分析。Thc’, (²¹²Po)的α线能量为8.78MeV, 与此能量相应记数道前后几乎没有什么本底记数, 因此尽管记数率很低, 仍可进行检测。

3 ²²²Rn(²²⁰Rn) 子体全成份的测量

(1)滤膜法  滤膜法是目前测量²²²Rn、²²⁰Rn子体的主流方法。测量原理较简单, 即采用高效滤膜收集空气中的微粒, 然后通过测量滤膜上的放射性来推算空气中的子体浓度。一般计测滤膜上的α计数。α探测器有ZnS(Ag)、CsI(TL)和面垒形半导体探测器。也可用γ谱仪记录γ射线。由于γ射线本底较高, 不如用α谱仪可清楚地记录RaA(²¹⁸Po)、RaC(²¹⁴Po)和Thc'(²¹²PO)。在进行室外空气测量时, 流量一般在每分数升到数十升之间, 探测限可达0.5Bq·m^-3。滤膜法的具体抽样时间、计测时间的分配方式多种多样, 大致如表 1所示。

(2)波形鉴别法  用CsI（TL）闪烁计数器同时计测α-β计数, 利用α和β射线的波形前沿不同, 采用α-β符合、α-β反符射合测量技术, 通过一次测量可求得RaA、RaB、RaC的值。

4 未结态的测量

(1)筛网法  立气中²²²Rn原子在衰变后的瞬间都是以单体原子形式存在, 即所谓未结合态粒子。随时间它们很快附着于气溶胶粒子。空气中未结合态原子总是以一定比例存在。采用100目以上的丝网在适当的流量下可以相当有效地捕集未结合态原子。^[7]筛网的测量与滤膜法相同。

(2)扩散法  样品空气通过扩散管或箱式扩散板组时因为未结合态原子的扩散系统大, 比气溶胶粒子容易沉积在管壁上, 因此可以通过测量扩散系统前后粒子数差或沉积在管壁上的粒子数求得未结合态原子浓度。

(3)电极管法  这是一种测量未结合态子体原子中的带电成份的方法。在园形管内有一带电芯线。当样品空气流过园管时, 带电芯线会捕集带电未结合态粒子。测量被捕集的粒子数或通过园管的前后粒子数的差即可算出待求的未结合态粒子浓度。

二 静置法

要测量生活环境中的平均²²²Rn浓度, 以便计算公众所致剂量, 使用小型、廉价、使用方便、不需任何动力装置并能进行长时间积分测量的²²²Rn探测器较为合适。这类装置的采用的方法称为静置法。

1 固体径迹法

本法中所用的固体径迹元件有PC(Po]ycarbonate), CN(Collulose Nitrate), CR-39(Allyl Diglycol Carbonate)。PC可检出2Mev以下的α粒子径迹, CN可检出4MeV以下的α粒子, CR -39可检出自然界任何α线的径迹。

(1)直接辐照法(Bare法)  把一定大小的固体径迹元件直接悬挂或张贴在待测空间, 使其直接暴露于空气中。径迹元件附近的²²²Rn及其子体所发出的α射线可在径迹元件上形成径迹潜影。经蚀刻后即可显示α粒子所产生的径迹。这种方法很简单, 但因胶片元件长期暴露于空气中易受外界各种因素影响而变质, 且²²⁰Rn及其子体也会在其上产生径迹, 故精度较低。

(2)杯法(Cup法)  采用内容积为100~200cm³的杯状或半球形容器, 把检测元件贴在杯底。杯口或其他部位开口加贴滤膜。杯内外空气能通过滤膜自然交换并除去了空气中的²²²Rn、²²⁰Rn子体和气溶胶粒子。²²⁰Rn的半衰期远小于滤膜的自然交换率, 所以也避免了²²⁰Rn对测量的影响。杯内²²²Rn及其衰变产物所发出的α射线可辐射到检测元件上形成径迹。本法的积分²²²Rn浓度与径迹密度存在较好的相关关系。目前这种方法是国际上室内2²²²Rn浓度调查的主要手段。杯法的缺点是刻度系数较小, 灵敏度不高。对15Bq·m^-3的环境而言, 辐射两个月, 在17.25mm的面积中仅有15个径迹^[8]。CR-39的本底径迹为1cm²数十个径迹, 相当于天然空气的5Bq·m^-3222Rn浓度, 因此用杯法测量室外²²²Rn浓度是有困难的。

(3)静电捕集法  上述杯法灵敏度较低, 要精确地测量天然空气水平的²²²Rn浓度必须对念²²²Rn或其子体加以浓缩。可以利用静电场捕集带正电的²²²Rn衰变产物。中日合作对中国大陆部分地区的室内外²²²Rn浓度调查就是采用这种方法^[9][10]这种方法在装置的结构上稍复杂一些, 需要电池和除湿剂, 使用时不如杯法方便。其探测限可达0.5Bq·m^-3(辐照两个月)。

2 TLD法

TLD法一般都采用静电捕集。TLD表面贴有捕集电极, 与外金属壳(内容积为1.5~101形成收集电场。电极上被捕集的²²²Rn子体的α、β射线辐照TLD。环境中的γ、宇宙线本底, 可与探测器外同类TLD的读数比较后扣除。TDL法的灵敏度高于上述径迹法中的杯法, 而小于静电捕集法。TLD在读数上非常方便且探测元件可反复使用, 但读出装置昂贵, 且采样装置体积较大使用不方便。由于TDL元件对γ射线敏感, 本底读数随辐照时间增加, 所以辐照时间一般为一至三周, 限止了探测限的下降。

3 活性炭法

静置活性炭法远比动力活性炭性简单^[11]。把装有100g活性炭(φ 9.3cm, h3.7cm)的开口容器直接置于待测场所, 使活性炭自然地吸附空气中的²²²Rn。采样结束后把容器密封, 待平衡后用γ谱仪测量²²²Rn子休的γ射线。这种方法便宜、简单但有很多缺点。活性炭除吸附²²²Rn以外还会吸附水蒸气, 且吸附能力与气温有关。在吸附²²²Rn的同时也会自然地解析已吸附的²²²Rn。由于上述原因, 辐照时间不能太长, 通常为1~3天, 只能用于高浓度场所。

三 小结

有关²²²Rn系列的测量方法及其主要技术指标综合列于表 2。究竟选择哪一种方法要根据测量目的(平均值、变化规律等)、测量场所(实验室、自然环境、一般住房等)、测量期间长短、测量对象的多少、价格、操作方便程度等因素来确定。其中, 电离室法、闪烁室法和α谱二段法因其精度高、稳定性好、操作简便的常被用作基准的测量方法。但是, 不管采用什么方法, 完善的刻度设备、准确的刻度操作对获取高质量数据都是必不可少的。