放射卫生  1990, Vol. 3 Issue (2): 82-84  

引用本文 

毛亚虹, 向长兴. 天然放射性核素的逆矩阵γ谱分析法[J]. 放射卫生, 1990, 3(2): 82-84.

文章历史

收稿日期:1989-04-27
天然放射性核素的逆矩阵γ谱分析法
毛亚虹 , 向长兴     
四川省放射卫生防护所, 成都
摘要:本文介绍了用Nal (TL)-ADCAMTM-IBM系统进行一般天然放射性核素的逆矩阵γ谱分析; 提出了一种选取特征道域的方法; 给出了几个环境样品的逆矩阵解谱结果。

众所周知,Ge(1i)探测器的分辨率和线性都优于Nal(TL)探测器,适合复杂谱的高精度分析;但其探测灵度较Nal低,且价格昂贵,维护要求高,故难于普及。Nal(TL)的探测效率要比Ge(Li)高,并能快速、准确地分析低y活性的样品。为了进行弱放射性常规监测,我们建立了Nal(TL)-ADCAMTM-IBM系统的逆矩阵解谱法[1]

一 谱分析原理

一般环境样品中的主要天然放射性核素有铀、针、镉、钾,分支比较高的γ射钱能量分别为93kev,238kev.352keV、1460kev.四种核素相应的光电峰在整个γ谱中是突出的,因此很容易识别,但由于有四种能量的γ射线,又使用分辨率和线性不很好的Nal(TL)探头,使得某一光电峰下的面积不仅记录了该能量射线的光电效应,还包括了更高能量γ射线的康普顿散射及分辨不开的其他核素y射线的贡献,所以不能简单地用光电峰下的面积来计算核素强度,须采用逆矩阵法别除其他γ射线的影响,以得到所要求组分的强度[2]

假定样品中含有n种核素且种类已知,仔细分析样品的γ谱,选取分支比较高的7射线作为各种核素的特征γ射线。各特征射线所对应的光电峰叫做该核素的特征峰。选定特征峰所占据的若干道作为特征道域,那么第特征道域的计数率mi应为各种核素在该道区作用的总和:

(1)

式中,Xj为样品中第j种核素的未知强度;aij为谱仪第i特征道域对第j种核素的响应系数,后者定义为[1]

(2)

式(1)也可以写成矩阵形式:

(3)

式(3)中,A-1为响应矩阵A的逆矩阵。由式(3)可看出:只要求出A-1,由实验测出M,即可得到样品的未知强度X。逆阵法便由此得名。

二 测量仪器

分析仪器采用美国ORTEC公司生产的ADCAMTM-IBM多道分析器一计算机系统。Nal(TL)探头安置在一个圆柱形的铅屏蔽室中,品体的辅向用不锈钢筒封闭,以防样品污染。实验方框图如下:

附图 试验方框图
三 实验方法 (一) 谱仪的能量刻度:

根据射线能量确定峰位(道址),或者根据峰位确定射线能量,都需要预先对谱仪进行能量刻度。我们使用国际原子能机构(IAEA)推荐的一组标准源241Am、57Co、203Hg、133Ba、137Cs、54 Mn、60Co、23Na、88Y进行能量刻度。结果表明,在200~1000keV能区内,谱仪的线性好于1%,在200keV以下和1000kev以上,则须进行非线性修正。

(二) 标准源的制备:

为了适应环境样品分析的需要,选用分析纯SiO2和活性A12O3,(体积比4:1)作为模拟样品的本底模,加入分析纯的标准矿粉作标准源系列(如表 1)。本底模和标准矿粉混合过60目筛后,装入中Φ80× 80mm的透明塑料盒内,充分振荡以混合均匀,密封,做成350g的标准源样品。

表 1 标准源系列
(三) 选取特征道城:

逆矩阵解谱的关键在于特征道域的选取;特征道域的选取合适与否,直接关系到分析结果的精度。在实验中,先测量4种标准矿粉的γ谱,根据能量刻度可得到铀、钍、错、钾的特征射线能量93keV,238kev,352kev,1460keV所对应的各特征峰的峰位(如表 2)。从理论上说,由测得的标准矿粉的丫谱,以全能峰位为中心,左右对称取道,使4种成分的γ谱不互相重叠,又有足够的计数,能表示各特征峰下的面积,那么所选的这些道就是特征道域。在实验中,由于谱仪增益等的影响,以及低能成分的特征道群含有高能成分的康普顿散射等,低能成分的特征道群应较高能成分取窄一些,但窄到什么程度才能避免干扰,同时又能保证测量的误差在规定范围以内,目前未见有资料论证。为此,我们经大量实验发现,按4种核素的特征能量间的比例关系来选取特征道域,即按能量刻度曲线算出各特征道域所对应的能量值间的比例关系,当此比值与特征能量值间的比值近似一致时,测量结果的不确定度最小。由于谱仪在低能和高能端存在非线性,表 2中几个特征道域的比值与其特征能量的比值在高能和低能端均有差异,我们在选取特征道域时已计入了非线性修正。

表 2 特征道域的选取

实验中一旦按上述方法来选取特征道城,实验者就不必在特征道域的选取上反复试验,以求最佳,逆矩阵法也就被揭去神秘的面纱,显得十分明了、省事。

(四) 确定响应矩阵A:

测量各标准源谱和本底谱,分别读出它们在各特征道城上的计数率(如表 3),由(2)式算出各特征道域上的矩阵元aij,按行列排出,便得到矩阵A为:

表 3 特征道城计数(3600S)

样品质量350g,测量时间3600秒,强度单位用Bg/kg。

(五) 解谱程序:由于IBM机不使用

MAT语句,我们用BASIC中的循环语句[3],根据线性变换法来编写求逆矩阵A-1的程序[4]。计算机解得的逆矩阵为:

(六) 几种环境样品丫谱的实际测量:

保持谱仪的工作条件不变,测量环境样品的Yi,记下各特征道城的记数,再測盒在各特征道域的计数作为本底,由解谱程序得环境样品的核素含量,如表 4

表 4 样品中核素含量(Bq/kg)
四 讨论 (一) 误差分析:

1.统计涨落:样品在各特征道域的计数和谱仪的本底计数均有统计涨落。由误差理论[2]可推算出第j种成分含量Xj;的标准误差Òxj为:

(4)

式中,t为测量时间,为逆矩阵A-1的元,aij'为矩阵A的元。当j≠j'时8j,为第j成分计数的统计涨落对第j成分的误差贡献。当j=j'时,δjj',为第J成分自身统计涨落对误差的贡献,Bj是本底统计涨落对误差的贡献。,其中bi为第i道域的本底计数率。

由(4)式可见,δxj,随待分析的核素数目n的增加而增加,因此,一般来说,本方法不适用于含6个以上核素样品的分析,但适用于一般天然放射性核素(铀、针、钳、钾)的常规监测。

2.峰漂:在长时间测量中,Nal(TI)谱仪峰漂1~2%是经常可能的。此时,若仍使用原来的响应矩阵,就会给结果带来误差。在实验中,我们采用“道域跟踪”法来减小峰漂对误差的贡献,即:如峰位向右漂移道,特征道域的位置也应右移一道。

(二) 检验:

为了检验本方法的可靠性,我们用国家标准计量局发放的标准源进行方法的误差检验,结果表明,对4种天然放射性核素,本方法分析结果的不确定度均在15%以内,符合对一般环境放射性样品测量不确定度小于30%的要求。

(罗文彬副研究员对本文的成文提供了宝贵意见,在此表示谢意)。

参考文献
[1]
环境放射性监测方法编写组编, 环境放射性监测方法, 北京: 原子能出版社, 1982,
[2]
北天, 复旦合编.原子核物理实验方法.北京: 原子能出版社1981.
[3]
课浩强, 等缩, BASIC语言, 科普出版社, 1982.
[4]
毛亚虹.γ谱的计算机解析.职业卫生与病伤杂志1989;1.