2. 西北核技术研究所 激光与物质相互作用国家重点实验室, 西安 710024
2. State Key Laboratory of Laser Interaction with Matter, Northwest Institute of Nuclear Technology, Xi'an 710024, China
分子标记速度测量([JP2]Molecular Tagging Velocimetry,MTV)技术是以分子作为标记示踪的流场速度测量技术。它与[JP]粒子图像速度测量(Particle Imaging Velocimetry,PIV)技术的测量原理类似,都是根据示踪物在已知时间间隔内跟随流场的移动距离计算流场的速度分布。所不同的是，PIV技术采用质量较大的粒子作为示踪物，而MTV技术采用标记的分子作为示踪物，可以认为是对流场的直接测量，因此有效克服了PIV技术在超高速流动尤其是含有强激波的流场中示踪粒子的跟随性问题(有研究表明[11]，即使是直径小到100nm的粒子也不是总能有效地跟随流场)。而且，MTV技术还避免了在流场中注入粒子密度控制较难，对设备可能带来的污染等问题。
1967年，A.T. Popovich和R. L. Hummel[12] 首次提出利用标记流场中分子进行速度测量的概念，早期发展了一些分子标记方法和技术[13, 14, 15]，但主要用于液态流场的测量并且需用到有机溶剂。直至20世纪80~90年代，水溶性标记分子的采用[16, 17]和多种适用于气态流场分子标记方法的发明[18, 19, 20, 21]使得MTV技术得到了迅速发展。目前，液态流场中的磷光物质分子，气态流场中的羟基(OH)和一氧化氮(NO)作为流场的标记示踪分子已经得到了较为广泛的应用。
本文通过介绍MTV的技术原理、常用示踪分子的标记方法、显示方法及数据处理方法等对MTV技术进行了概述，对它们目前的应用情况和存在的问题进行了讨论和分析，其中包括作者所在的课题组利用OH分子标记示踪技术对超声速流场速度的部分测量应用工作。 1 MTV技术原理
MTV原理如图 1所示，可以描述为“写”和“读”2个过程，“写”过程即为对分子的标记过程，通常利用激光与流场中特定分子相互作用的方式改变分子状态，沿光束上形成区别于流场其它位置的标记示踪分子线(图中的符号“T”)；“读”过程为对标记示踪分子的显示过程，通常利用标记示踪分子的辐射光或平面激光诱导荧光(Planar Laser Induced Fluorescence,PLIF)等技术进行显示。标记分子在“写”时刻tw时生成，其浓度随时间逐渐减小，不同标记分子的寿命不尽相同。如图 2所示，进行速度测量时，在标记分子的寿命内，通过间隔时间为td=tr2-tr1的2次“读”过程显示2幅标记示踪分子图像，通过比较2个时刻它们在流场中的位置差计算移动距离d，利用公式v=d/td计算速度v。
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| 图 1 MTV速度测量原理图 Fig. 1 The schematic diagram of MTV principle |
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| 图 2 标记分子“写”“读”时序图 Fig. 2 The schematic diagram of writing and reading of molecular tag |
图 1所 示为一束激光进行“写”的情况，能够显示流场中一条线上的运动状态。实际应用中，多采用多条激光束交叉排布进行“写”的方式，能够得到覆盖流场的网格的运动状况，进而得到平面的速度场分布。
2 MTV技术进展 2.1 分子标记方法能够用于流场显示的示踪分子需满足几个条件：(1)在空间上具有可区分性；(2)寿命足够长，示踪分子必须在大于td时间段内稳定存在，td的选择与待测流场的速度和拍摄相机的分辨能力相关，对于速度为几百m/s的流场，td通常选择在μs量级；(3)可显示，这些标记分子可辐射光或通过激光诱导荧光的方式被单独显示。表 1列出了近些年学者们研究发现的一些标记示踪分子、产生这些分子的母体及标记方法。
| Molecular tag | Parent of the tag | Tagging way |
| Excited-state phosphor | Phosphor | Laser excitation |
| OH | H2O | Photodissociation |
| NO | NO2/N2O/ (N2+O2) | Photodissociation/ recombination |
| Excited-state O2 | O2 | Raman excitation |
| O3 | O2 | Photodissociation and recombination |
| Excited-state N2 | N2 | Laser excitation |
用激光激发磷光分子至其第一激发三重态，激发态的磷光分子在之后的很长时间内(10-4~100 s)会持续辐射磷光，这一特点使其作为标记示踪分子非常合适，因为对标记磷光分子图像的显示不需采用特殊的技术，只需利用相机拍摄不同时间的磷光辐射图像即可。关键之处在于对磷光物质的选择，既要能方便地散布进流场，又要能够适应流场环境，避免其它分子(O2、H2O等)的碰撞淬灭。超分子1-BrNp Gβ-CD ROH作为液体流场的标记，应用比较成功，M. M. Koochesfahani 进行了比较详细的介绍[22, 23]。对于气态流场，联乙酰作为标记示踪分子在内燃机内流场等湍流场的速度场测量中得到一定的使用[7, 24]，但不幸的是，由于在有氧环境中磷光淬灭严重，造成该种标记分子目前还仅限用于基础的气体动力学研究，未在实际的风洞实验以及燃烧流场中得到应用。
作为流场标记的OH是用激光解离流场中通常存在的水分子产生的，是一种不需要外加注入种子 的方法。1988年，J. A. Shirley和L. R. Boedeker[19]使用输出 波长为248nm的氟化氪(KrF)准分子激光，利用双光子激发的方式解离水产生OH作为流场的标记示踪分子，但由于双光子吸收截面小，只能在激光功率密度很高的区域产生解离，标记线长度短。1999年，J. A. Wehrmeyer等人[20]对该方法进行了改进，利用氟化氩(ArF)准分子激光器输出的波长193nm激光作为标记激光，利用单光子吸收激发的方式解离水产生OH标记，所需的激光功率密度显著降低，使得技术的实用性得到了大大提高。解离产生的OH寿命在常温常压环境中约几十μs量级，在高温环境中则很长，通常情况下可以忽略其寿命对测量的影响。并且，高温环境下由于更多的水分子处于振动的激发态，使得对193nm光子的吸收截面大大增大(1500K温度下，水对193nm激光的吸收截面是常温下的约500倍)。因此，OH作为标记在高温甚至反应流场中具有非常好的应用优势。
NO是另一种使用较多的标记示踪分子。产生NO标记分子的方法有几种，通过激光解离注入流场的NO2分子产生NO是其中之一。NO2分子的解离极限是3.115eV(对应的光波长398nm)，常用的紫外激光光子能量都可以满足要求。1999年，C. Orlemann等人[21]利用输出波长308nm的XeCl准分子激光解离NO2产生NO进行标记，NO寿命可达20ms。由于固体激光使用更加方便，后来的研究中 输出波长355nm的三倍频YAG激光器代替了准分 子激光器作为解离激光源[25]。另外一种产生NO标记的方法是用激光解离注入流场的N2O(笑气)分子[26]，由于N2O无毒无腐蚀性，对实验人员、实验设备和环境的保护比NO2要好。直接利用流场中存在的NO也是一种方法[27]，用激光诱导荧光的方式激励NO到激发态，然后拍摄它的荧光辐射进行速度测量，这种方法与使用磷光分子进行速度测量的思想类似，但荧光辐射时间通常很短(10-7~10-9s)，并且激发态的NO容易受到流场中O2等分子碰撞淬灭影响使得荧光辐射时间更短，因此这种方法适合用于时间间隔td可非常短的超高速流场，并且流场本身有NO存在，为低碰撞淬灭环境。理论上，NO作为标记也可用于高温反应流场特性研究，S. Nakaya等人[25]曾在实验室利用甲烷/空气火焰流场进行尝试，并获得了标记图像。但是高温或反应流场中无论是NO2或N2O都有可能分解或参与化学反应，使得标记的图像信噪比大大降低。因此，大部分NO作为标记的应用实例仍主要针对常温流场的研究。
RELIEF(Raman Excitation Laser Induced Electronic Fluorescence)技术是R. Mile等人[18]提出的利用振动激发态的O2作为标记示踪分子的方法[28]。利用2束激光(波长532和580nm)将O2通过拉曼激发的方式激励到振动激发态作为标记示踪分子，并利用激光诱导荧光进行显示。由于激发是非线性过程，所需的激光功率密度比较高，因此产生的标记区域较小，而且激光装置也比较复杂。虽然M. Webster和W. Lempert[29]对系统进行了进一步改进，但仍局限用于环境良好的实验室环境。
其它的分子标记方法，如臭氧分子标记(Ozone Tagging Velocimetry,OTV)[30]利用激光解离的方法将流场中的O2解离并复合产生O3，标记分子寿命非常长，但标记分子生成的时间也比较长，且在略高的温度下O3会快速分解；激光解离流场中的N2和O2复合产生NO(Air Photolysis and Recombination Tracking,APART)[31]所需的激光能量密度也比较高。因此，RELIEF、OTV和APART虽然都是无需种子注入的MTV技术，但对流场环境要求比较高，实用范围受到一定的限制。
飞秒激光电子激发标记(Femtosecond Laser Electronic Excitation Tagging,FLEET)方法是J. B. Michael等人[32]最近提出的，利用飞秒激光非常高的功率密度(~1018W/m2)，通过多光子激发方式，与流场中的N2作用产生原子态N，N在复合过程中 产生长寿命宽带的可见光辐射。与激光态的磷光分 子类似，该方法对标记的显示非常简单方便。 2.2 标记分子的显示
上文已经提到，对于能够自发辐射光的标记分子，比如激发态的磷光分子、FLEET方法中的N原子等，显示方法非常简单，只需在对分子完成标记过程后，在随后标记分子的存在时间内，利用相机对分子进行拍摄即可。
对于本身不辐射光的标记分子，如激光解离水产生的OH、解离或复合产生的NO等，就需要专门的显示技术对它们进行显示。常采用的方法是PLIF技术，即利用另外1个与标记分子共面的片状激光共振激发标记分子至电子激发态，通过拍摄激发态标记分子向下跃迁时辐射的荧光达到显示的目的。由于荧光辐射时间很短，1次激发只能得到1个时刻的标记分子位置，因此要获得2个时刻的标记分子位置，常用的方法是在“写”过程时(tw)先记录标记示踪分子的图像作 为tr1时刻图像，测量时的显示图像作为tr2时刻标记位置图像，以“读”“写”的时间间隔作为td。
显示过程中，间隔时间td是需选择的关键参数，如果td过大，虽然标记分子在流场中移动距离d大，理论上速度计算精度更高，但是必然会造成测量空间分辨 力的降低，而且标记分子在流场中的扩散会使得标记线变模糊，不易分辨。但td过小，会使得标记线在流场中移动距离很小，速度的计算精度会因此降低。
PLIF技术的共振激励线选择需根据待测流场的状态(温度和压力等)进行，根据对流场状态的估算选择共振吸收较强的激励线，有助于增加信号强度。对于NO标记分子的显示，A. G. Hsu等[33]利用光解离生成的NO分别处于振动基态(ν=0)的激发态(ν=1)的特点，有针对性地选择振动激发态的NO进行显示，还能够有效地抑制流场中本身存在的NO背景的干扰。
在对标记分子进行显示时，利用辐射光的衰减时间特性和光谱特性，同时可以进行二维温度场的测量。H. Hu等人[34]利用磷光分子辐射衰减曲线与温度的关系，研究了同时测量温度场和速度场的磷光分子标记方法。J. B. Michael等人[35]在FLEET研究中，利用N复合辐射光谱的不同谱带，也进行了温度场和速度场同时测量的研究。R. Sanchez-Gonzalez等人[36]利用双色PLIF技术在对解离的NO标记分子进行显示的同时，同时测量了流场的温度。 2.3 数据处理
无论何种分子示踪标记技术，采用的数据处理程序基本上是相同的，通常有以下几个步骤：(1)图像的修正和放大倍率的标定。指对拍摄相机所使用的成像装置成像扭曲变形的修正和放大倍率的标定，通常利用一个标准板图像对成像系统进行标校，编写相应的转换程序，在实验中对拍摄到的实验图像利用转换程序进行处理。(2)标记示踪分子图像的预处理。对于信噪比相对较低的实验图像，在不改变标记分子图像主要特征的前提下进行降噪、匀化处理。(3)标记分子位置提取。标记分子位置提取是数据处理中最关键的一步，较详细的描述在文章下段进行。(4)速度场计算及还原。在获得不同时刻标记分子位置后，通过速度计算公式获得不同空间位置的速度值，并进行速度场的还原显示。在间隔时间td很小的实验中(激光脉冲宽度、相机开门时间可以与之比拟的情况下)，还需要对td的度量进行细致的考虑，计入激光的脉冲形状、相机的开门宽度等对测量的影响。
1996年，C. P. Gendrich等人[37]根据磷光分子标记速度测量需求，提出了交叉标记网格位置提取的直接相关方法，他们对2个时刻的标记线交叉节点图像进行直接相关运算，通过移动运算的视窗，得到相关函数，通过多项式拟合的方式求相关函数的最优解，得到2个时刻交叉点的位置差，位置提取精度可以达到亚像素级别。之后很长的一段时间内这种方法作为各种分子标记速度测量技术的常用方法。
2011年，M. C. Ramsey等[38]引入模板匹配的方法用于适应湍流场速度测量中标记线网格的扭曲变形。构造了一个可变形的交叉模板，利用这个模板分别与不同时刻的实验图像进行相关计算，分别得到相关函数，进而求相关函数最优解的方式得到不同时刻标记线交叉节点的位置。这样的处理使得计算过程可容忍标记网格的扭曲，有效提高了湍流场标记分子位置的提取精度。 3 近期的应用
MTV技术在流场的特性研究中已经获得了较好的应用，比如磷光分子标记示踪技术在活塞式内燃机流场研究的应用[24, 39]，NO和OH作为标记示踪分子在航空航天领域的应用等。本节主要列举NO和OH作为标记示踪分子在超声速内流场速度测量、高速流动边界层的速度轮廓研究和尾流速度测量等的几个应用实例，并对实际应用中存在的问题进行总结分析。 3.1 超声速流动速度测量
R. W. Pitz等[6]利用193nm激光作为解离光源，283nm激光探测OH的HTV技术对Ma 2超声速流 道凹腔内的速度分布进行了测量研究。实验的驱动气体为干燥空气，作者在流场中加入了少量的水用于作为产生OH标记示踪分子的母体。测量得到的典型HTV图像如图 3(a)所示，通过改变测量高度，得到了凹槽内速度的分布。2011年，A. N. Perkins等人[40]利用该技术研究了置于激波管内头部为弓形和锥形的试件表面的流动速度分布，流场气体为含水的氦气。图 3(b)为得到的标记网格图像。
作者所在的课题组利用单线HTV技术,分别对燃料为H2/空气的超声速羽流和流道内的流动进行了测量[41, 42]。图 4为在超声速羽流中得到的标记线图像和计算的速度分布数据,其中图 4(a)、(b)和(c)分别对应于羽流的膨胀区域、膨胀压缩中间区域和压 缩区域。图 5为在Ma2的超声速流道内测量获得的标记线图像及沿标记线上的速度分布数据,x坐标的0点对应于流道壁面。
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| 图 5 超声速喷流单线HTV测量图像Fig. 5 The single-line HTV images in supersonic flow |
对于边界层速度测量，通常采用单线或多线标记技术，不使用交叉网格的排布方式，而是将标记激光垂直入射到待测的边界上。P. Danehy等人[27]利用激光诱导荧光激发流场中的NO至激发态作为示踪分子，在Ma8.5激波管风洞上，测量了超声速边界层速度轮廓，由于荧光辐射时间很短，为了减少碰撞淬灭对荧光寿命的影响，使用98.9% 的N2与1.1%的O2混合作为工作气体。B. F. Bathel等人[43, 44]利用355nm激光解离NO2产生的NO作为标记示踪分子，在Ma10风洞上，针对楔形金属块表面的流动进行了测量，主要用于研究边界层的转换。为了防止激光束对金属表面的损伤，在金属块上的激光作用区域安装了光学窗口。图 6为得到的标记线图像，自上向下分别对应于时间间隔td逐渐增大的情况。近期，N. D. Calvert等人[45]利用FLEET 也进行了边界层速度测量尝试。
3.3 尾流速度测量
A. G. Hsu等人[46]利用光解离NO2产生的NO作为标记示踪分子，在实验室测量喷管喷出的流场速度分布，给出了精细的速度分布，并与CFD计算的结果进行了对比。A. N. Perkins等人[47, 48]利用HTV技术对燃烧航空煤油的SR30缩比型涡轮发动机和全尺寸J85涡轮发动机的尾流进行了速度测量。在燃烧比较充分的情况下，得到了较好的测量图像，图 7为对J85发动机测量的结果，但在燃烧不充分的 情况下，由于未燃的燃料对标记激光的吸收，没有获得可用的图像。
3.4 实际应用遇到的主要问题
MTV在比较大型的实验平台(如超声速激波风洞和全尺寸的发动机等)中的测量应用中，面临着在光学实验室没有遇到的许多问题，主要如下：
(1) 反应流动中燃料和背景对测量的影响
目前，MTV技术大多数的应用还局限于非反应流动。对于反应流动，在实验室较好的环境部分标记技术(如OH、NO)还能够胜任，但在工业应用环境中，还存在较多问题，主要有：一是反应流场本身存在的中间产物会形成强烈的背景干扰影响测量图像的信噪比；二是在复杂燃料的反应流动中，大分子燃料(航空煤油等)的存在会对标记激光产生较强的吸收，使得解离效率降低，对于使用短波长标记激光的HTV技术影响尤为明显。
(2) 振动对测量的干扰
在需要利用PLIF技术进行显示的标记技术中，如上文所述，由于示踪分子的位置在“写”过程时已经精确知道，为了简化实验设备，以“写”时刻示踪分子的位置作为初始位置，通常仅执行1次“读”过程，此时时间间隔td=tr1-tw。这对于比较稳定的测量环境是可行的，但对于存在较大振动干扰的环境，测量系统受到振动引起的位移可能带来较大的测量误差。针对振动干扰，也研究了相应对策，但还存在局限性和适用范围。比如，A. N. Perkins等人[49]在燃烧煤油的流场测量应用中，通过依次记录标记激光诱导的煤油荧光(tw时刻)和标记分子荧光(tr1时刻)来实现对振动干扰的抑制，但由于标记分子荧光和流场中的煤油荧光在光谱上不完全匹配，tw时刻图像信噪比不高。J. A. Inman等人[50]针对开放流场，将标记线穿过整个流场并使得部分标记线处于静止场中，以一副图像中处于静止场和流动场的标记线位置分别作为tr1和tr2时刻的位置，也有效地降低了振动的干扰，但这种方法也仅适用于开放流场中。
(3) 内流场测量中光学窗口的影响
对于内流道流场测量，光学窗口会对测量造成一定麻烦，一方面玻璃本身吸收激光，造成激光能量利用效率的降低；另一方面玻璃容易受到激光的损伤，限制了入射激光能量的提高，因此会造成测量图像信噪比的降低。实验中应尽量选择纯度高、透光性能好的光学窗口材料。 4 结 论
综上所述，MTV技术是一类新兴的速度测量技术，由于以分子作为流场标记，可以认为是对流场的直接测量，无流场跟随性问题。但相比于PIV技术，大部分MTV技术所需的仪器设备更加昂贵，技术实现更加复杂。因此，MTV技术是对PIV技术很好的补充，在PIV技术应用受到限制的超高速流场、含有强激波的流场、边界层流动等测量中能够发挥重要作用。
有些标记示踪分子不仅能够在流场速度测量中发挥作用，而且利用它们的辐射光谱和时间特性，或者使用双色PLIF技术，可以同时实现流场的温度场测量，这对于燃烧反应动力学和流体动力学的相互作用研究具有非常重要的意义，应是MTV技术下一步发展的方向之一。
在环境相对复杂的大型试验流场特性研究中，强振动、光学窗口等带来的干扰和影响是待解决的工程问题。而对于燃烧化学反应流场，背景干扰是下一步待解决的主要问题。
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