2. 国土资源部地球化学探测技术重点实验室, 河北 廊坊 065000;
3. 中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所, 河北 廊坊 065000;
4. 山东省第五地质矿产勘查院, 山东 泰安 271000
2. Key Laboratory of Geochemical Exploration, Ministry of Land and Resources, Langfang 065000, Hebei, China;
3. Institute of Geophysical and Geochemical Exploration, CAGS, Langfang 065000, Hebei, China;
4. No.5 Exploration Institute of Geology and Mineral Resources, Taian 271000, Shandong, China
0 引言
近年来,工农业的快速发展加剧了重金属环境污染,对人类的健康直接构成了威胁。大部分污染物随地表水、大气降尘等介质进入河流,导致河流中重金属含量升高。这些重金属元素通常富集于悬浮颗粒物和水体下部的底泥中。底泥中重金属的主要结合形态为可交换态、碳酸盐结合态、铁-锰氧化物结合态、有机-硫化物结合态及残渣态[1]。重金属在底泥与上层水体间保持着动态平衡,但在物理、化学、生物条件改变的情况下,这种平衡会受到破坏,从而使底泥中重金属的形态发生转化并释放出来,引起二次污染[1-2]。水体底泥重金属污染问题受到了越来越多的关注[1-3]。
松花江流域广阔,水资源丰富,是我国七大河流之一。据报道,松花江历史上曾出现过严重的重金属污染问题,引起了广泛的关注[3]。长期以来,虽然多位学者对松花江重金属污染问题进行了大量研究,如底泥中重金属的分布特征、吸附、释放、迁移转化规律及生态风险评价等[4-10],但对于其底泥重金属污染问题仍缺乏持续性研究。为此,作者于2016年5月在2006年5月采样位置上再次采集了底泥样品,分析了底泥中元素As、Hg、Cr、Cd、Pb的含量,旨在查明松花江底泥中重金属元素的时空分布特征,分析其污染状况,以期为该流域的水环境治理提供一定的参考。
1 样品采集与测试 1.1 样品采集研究区主要位于松花江吉林省段,由松原市哈达山水利枢纽至吉林市松花湖,全长约270 km。沿江共布设了14个采样点(表 1),具体采样位置见图 1。其中样品S10、S11、S12位于吉林市区内。本次样品采集时段、采集地点及样品处理方法均与文献[4](2006年5月采样)保持一致。样品采集于枯水期,利用GPS定点,每件样品均为多点混合样。每个采样点位采集表层底泥约1 kg,其多为黄棕色,含河砂。采集的底泥封存于棕色广口磨砂玻璃瓶内,编号并做好记录。样品采集完成后立即运回实验室,置于阴凉处自然风干。样品风干后,过40目筛,除去其中的碎石、草根、枯枝等。然后将其在105 ℃下烘干至恒重,随后粉碎至200目,以备实验室分析测试用。
采样点号 | 位置 | 经纬度 | |
S1 | 哈达山 | 125.019°E | 45.026°N |
S2 | 唐家村渡口 | 125.557°E | 44.886°N |
S3 | 松花江镇北 | 125.915°E | 44.767°N |
S4 | 五棵树渡口 | 126.148°E | 44.767°N |
S5 | 秀水 | 126.295°E | 44.661°N |
S6 | 大坡西 | 126.403°E | 44.545°N |
S7 | 白旗采砂厂 | 126.479°E | 44.401°N |
S8 | 溪河 | 126.473°E | 44.241°N |
S9 | 乌拉街渡口 | 126.467°E | 44.058°N |
S10 | 南兰村渡口 | 126.476°E | 44.004°N |
S11 | 九站大桥 | 126.466°E | 43.934°N |
S12 | 龙潭山大桥 | 126.591°E | 43.873°N |
S13 | 大兰旗村渡口 | 126.585°E | 43.781°N |
S14 | 松花湖 | 126.706°E | 43.598°N |
样品测试在国土资源部长春矿产资源监督检测中心完成。元素Cr、Pb参照国家标准HJ780-2015[12]采用粉末压片X射线荧光光谱法测定,As、Hg参照国家标准HJ680-2013[13]采用原子荧光光谱法测定。分析步骤为:称取0.250 0 g样品经王水分解后,用硼氢化钾还原,然后测定Hg质量分数;分取部分溶液用硫脲-抗坏血酸预还原,再用硼氢化钾还原,然后测定As质量分数。Cd参照国家标准GB/T17141-1997[14]采用石墨炉原子吸收分光光度法测定。分析步骤为:称取0.200 0 g试样于50 mL聚四氟乙烯坩埚中,加HCl初步分解,加HNO3、HF、HClO4分解,待HClO4白烟冒尽,用HNO3溶解残渣,定容至20 mL,然后测定Cd质量分数。元素测试相对误差小于5%,相对标准偏差小于10%。元素分析结果见表 2。
10-6 | ||||||||||||||
样号 | w(As) | w(Hg) | w(Cr) | w(Cd) | w(Pb) | |||||||||
本文 | 文献[4] | 本文 | 文献[4] | 本文 | 文献[4] | 本文 | 文献[4] | 本文 | 文献[4] | |||||
S1 | 5.1 | 5.4 | 0.034 | 0.082 | 45.1 | 41.9 | 0.13 | 0.18 | 22.6 | 27.1 | ||||
S2 | 7.3 | 8.2 | 0.084 | 0.170 | 60.2 | 57.9 | 0.60 | 0.28 | 23.9 | 31.0 | ||||
S3 | 4.4 | 8.4 | 0.032 | 0.120 | 38.1 | 57.8 | 0.09 | 0.26 | 19.6 | 29.0 | ||||
S4 | 4.5 | 7.4 | 0.052 | 0.120 | 39.7 | 52.4 | 0.15 | 0.32 | 20.1 | 30.7 | ||||
S5 | 6.1 | 4.0 | 0.268 | 0.032 | 61.5 | 12.3 | 0.20 | 0.11 | 22.8 | 20.7 | ||||
S6 | 5.2 | 6.5 | 0.069 | 0.081 | 42.2 | 39.4 | 0.10 | 0.16 | 20.0 | 24.1 | ||||
S7 | 22.9 | 10.0 | 0.072 | 0.260 | 83.4 | 72.3 | 0.47 | 0.57 | 34.8 | 57.1 | ||||
S8 | 11.3 | 7.3 | 0.286 | 0.210 | 65.0 | 70.7 | 0.24 | 0.37 | 26.6 | 60.7 | ||||
S9 | 10.4 | 17.6 | 0.443 | 0.600 | 79.0 | 150.0 | 0.33 | 1.07 | 48.3 | 50.3 | ||||
S10 | 10.2 | 12.6 | 0.712 | 0.720 | 76.8 | 125.0 | 0.33 | 0.69 | 34.1 | 53.7 | ||||
S11 | 12.0 | 16.7 | 5.247 | 2.070 | 154.1 | 397.0 | 0.61 | 6.97 | 32.2 | 421.0 | ||||
S12 | 9.6 | 11.9 | 0.642 | 2.160 | 81.6 | 109.0 | 0.52 | 0.40 | 50.1 | 45.7 | ||||
S13 | 5.7 | 7.6 | 0.143 | 0.049 | 44.7 | 54.0 | 0.09 | 0.17 | 19.7 | 22.9 | ||||
S14 | 3.6 | 5.5 | 0.088 | 0.051 | 46.7 | 36.4 | 0.12 | 0.26 | 20.8 | 25.2 | ||||
背景值 | 10.1 | 0.050 | 59.4 | 0.12 | 26.4 | |||||||||
注:背景值为研究区土壤元素质量分数平均值,引自文献[15]。 |
整体上,研究区底泥中5种元素的质量分数随时间变化的趋势十分相似,另外还具有一致的空间变化特征(图 2)。这些重金属质量分数的空间变化特征十分显著,表现为吉林市区段内的重金属质量分数普遍高于非市区段,且重金属质量分数的最高值集中出现在吉林市九站大桥(S11)附近,而向上游、下游重金属质量分数逐渐降低。重金属元素质量分数随时间变化的特点同样比较突出,与2006年(文献[4])相比,2016年样品中:元素As、Hg、Cr、Cd、Pb的质量分数均有所降低;元素As、Cd、Pb的质量分数只在个别地段内出现上升的现象,而Hg和Cr则具有相对较多的升高地段。
与背景值相比,研究区底泥中重金属元素的质量分数或高或低,不同地段内不同元素的情况不一(图 2)。整体上,2006年及2016年样品中元素Hg、Cd的质量分数均高于其背景值,而元素As、Cr、Pb的质量分数只在部分区域内高于相应背景值。2006年样品中元素As、Cr的最高质量分数均不超过相应背景值的10倍,而元素Hg、Cd及Pb的最高质量分数均高出相应背景值10倍以上;2016年样品中除元素Hg的最高质量分数达到背景值的105倍外,其他元素的最高质量分数均不超过相应背景值的5倍。
2016年样品中元素As、Hg、Cr的平均质量分数与2006年相近,而Cd、Pb的平均质量分数都较2006年有较大幅度的下降(表 3)。松花江上游与我国主要河流、湖泊相比:元素Hg的质量分数与松花江(哈尔滨段)接近,均显著高于其他河流、湖泊;元素As的质量分数与松花江(哈尔滨段)、太湖、长江的质量分数相近,高于巢湖而低于洞庭湖、鄱阳湖,整体上处于中等水平;元素Cr的质量分数低于松花江(哈尔滨段),整体上也处于中等水平;2016年样品中元素Cd、Pb的质量分数处于中等水平,而2006年Cd、Pb的质量分数显著高于其他河流、湖泊的质量分数。
10-6 | ||||||
河流 | w(As) | w(Hg) | w(Cr) | w(Cd) | w(Pb) | 参考文献 |
珠江 | 98.0 | 0.25 | 19.7 | [16] | ||
长江 | 9.0 | 80.9 | 0.20 | 23.4 | [17] | |
黄河 | 53.6 | 0.11 | 41.1 | [18] | ||
海河 | 81.9 | 0.36 | 20.0 | [19] | ||
巢湖 | 3.6 | 0.035 | 54.0 | 0.11 | 20.9 | [20] |
洞庭湖 | 14.4 | 0.092 | 102.0 | 0.50 | 39.0 | [20] |
鄱阳湖 | 12.1 | 0.076 | 63.0 | 0.24 | 42.3 | [20] |
太湖 | 10.2 | 0.032 | 88.0 | 0.08 | 25.7 | [20] |
松花江(哈尔滨段) | 10.1 | 0.560 | 121.4 | 0.27 | 18.8 | [10] |
松花江上游 | 9.2 | 0.480 | 91.2 | 0.84 | 64.2 | [4] |
松花江上游 | 8.5 | 0.584 | 65.6 | 0.28 | 28.3 | 本文 |
注:松花江上游[4]为2006年样品元素质量分数平均值;松花江上游(本文)为2016年样品元素质量分数平均值。 |
地累积指数法是由德国科学家Muller[21]于1969年提出的。作为衡量重金属污染程度的定量指标,地累积指数在沉积物重金属污染分析中得到了广泛的应用。地累积指数Igeo的计算公式为
Igeo=log2[wic/(k wib)]。
式中:wic为元素i在沉积物中的质量分数的测量值;wib为沉积物中元素i的地球化学背景值;k是为了消除岩性背景差异对地球化学背景值的影响而选取的系数,一般取值1.5。通常wib的选取具有不唯一性,但为了保证重金属污染分析的准确性,应以该区沉积物自身背景值作为地球化学背景值[22]。目前,关于研究区底泥中元素地球化学背景值的确定尚存争议[23-24],因此本文选取研究区土壤元素质量分数平均值进行计算。地累积指数法充分考虑了岩性背景的影响,在一定程度上弥补了其他评价方法的不足。地累积指数与污染等级划分见表 4。
根据2016年样品重金属元素质量分数,利用研究区土壤元素质量分数平均值计算了地累积指数(表 5)。计算结果表明,研究区内存在不同程度的重金属污染。与2006年相比,重金属元素的污染强度整体上有了显著降低,另外,污染点也有所减少(图 2)。
样号 | As | Hg | Cr | Cd | Pb | |||||||||
Igeo | 污染等级 | Igeo | 污染等级 | Igeo | 污染等级 | Igeo | 污染等级 | Igeo | 污染等级 | |||||
S1 | -1.58 | 0 | -1.14 | 0 | -0.98 | 0 | -0.44 | 0 | -0.81 | 0 | ||||
S2 | -1.04 | 0 | 0.17 | Ⅰ | -0.56 | 0 | 1.75 | Ⅱ | -0.73 | 0 | ||||
S3 | -1.78 | 0 | -1.22 | 0 | -1.23 | 0 | -0.96 | 0 | -1.02 | 0 | ||||
S4 | -1.75 | 0 | -0.53 | 0 | -1.17 | 0 | -0.28 | 0 | -0.98 | 0 | ||||
S5 | -1.30 | 0 | 1.84 | Ⅱ | -0.54 | 0 | 0.18 | Ⅰ | -0.80 | 0 | ||||
S6 | -1.53 | 0 | -0.11 | 0 | -1.08 | 0 | -0.86 | 0 | -0.99 | 0 | ||||
S7 | 0.60 | Ⅰ | -0.06 | 0 | -0.09 | 0 | 1.38 | Ⅱ | -0.19 | 0 | ||||
S8 | -0.43 | 0 | 1.93 | Ⅱ | -0.46 | 0 | 0.43 | Ⅰ | -0.58 | 0 | ||||
S9 | -0.54 | 0 | 2.56 | Ⅲ | -0.17 | 0 | 0.86 | Ⅰ | 0.28 | Ⅰ | ||||
S10 | -0.58 | 0 | 3.25 | Ⅳ | -0.22 | 0 | 0.87 | Ⅰ | -0.22 | 0 | ||||
S11 | -0.34 | 0 | 6.13 | Ⅵ | 0.79 | Ⅰ | 1.76 | Ⅱ | -0.30 | 0 | ||||
S12 | -0.66 | 0 | 3.10 | Ⅳ | -0.13 | 0 | 1.53 | Ⅱ | 0.34 | Ⅰ | ||||
S13 | -1.41 | 0 | 0.93 | Ⅰ | -1.00 | 0 | -0.99 | 0 | -1.01 | 0 | ||||
S14 | -2.07 | 0 | 0.23 | Ⅰ | -0.93 | 0 | -0.55 | 0 | -0.93 | 0 |
与2006年相比,虽然多数地段内元素Hg的质量分数有了显著下降,但Hg污染仍很严重,尤其在吉林市九站大桥附近出现了Hg的极强污染,向上游、下游逐渐降低(图 3)。值得注意的是,松花江吉林市区段内Hg的污染等级均在强污染以上(表 5);而且,松花江上游及哈尔滨段底泥Hg的质量分数均远高于我国其他主要河流、湖泊(表 3)。分析认为,整体上松花江Hg污染可能是由上游金矿开采过程中使用混汞法提金造成的[25-26],且沿江工业废水的排放也加剧了Hg污染。
与Hg相比,元素Cd的污染较轻,最高污染等级为中等污染(表 5),但污染点较多,且多集中在吉林市区段内(图 3)。研究表明,多数工业活动都会造成Cd污染,另外,大量农药、化肥的使用也可造成Cd污染[3];因此,推测研究区Cd污染可能来自工业及农业生产。由于造成Cd污染的因素较多,目前尚不能排除生活污水排放、微生物、植物等其他因素的影响,污染原因有待进一步研究。远离市区的唐家村渡口(S2)处出现Cd的中等污染,可能是受到松花江主要支流之一饮马河汇入的影响。
元素As、Cr、Pb的污染不明显,只在个别地段出现了无—中等污染(表 5,图 3);表明人为因素影响较轻,推测可能主要来自自然源。
值得注意的是:2016年元素As质量分数的最大值出现在白旗采砂厂(S7)处,显著高于2006年;2016年秀水(S5)处5种重金属的质量分数都高于2006年,其原因有待进一步研究。
3 结论1) 整体上,吉林市区段内元素As、Hg、Cr、Cd、Pb的质量分数普遍高于非市区段。这些元素的最高值多出现在吉林市九站大桥处,向上游、下游质量分数逐渐降低。与2006年相比,2016年样品中重金属质量分数均有显著降低。
2) 与10年前相比,多数重金属污染得到了明显改善,但Hg和Cd的污染仍较严重,尤其是Hg污染,在吉林市九站大桥附近出现了Hg的极强污染。
3) 污染样品空间分布特点表明,松花江吉林市区段可能有来自工农业废水的重金属污染。
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