0 引言
自20世纪50年代氢、氧等稳定同位素广泛应用于矿床研究以来, 稳定同位素示踪方法极大地推动了矿床成因及矿产勘查的进展。用稳定同位素数据来定量地说明成矿介质水和其他物质的来源, 可以直观地帮助我们认识成岩成矿物质的来龙去脉[1]。
白云金矿床位于辽宁省凤城市青城子镇内, 矿区面积约为6 km2, 矿床规模已达大型[2]。自1978年被发现以来, 经历了多年的探矿和开采, 积累了丰富的资料和宝贵的经验。矿体赋存在辽河群中级变质岩中, 矿石组分较简单, 易采易选。许多学者对该矿床进行了研究, 包括矿床的成因、成矿时代及成矿物质来源等问题[3-5], 但对矿床成因及物质来源问题还存在许多不同的观点, 至今没有统一的认识。有学者认为该矿床是沉积变质热液改造型金矿床, 成矿物质主要来源于赋金地层[3], 成矿热液为变质热液; 有学者认为该矿床是动力变质热液型金矿床[4], 受韧性剪切带控制, 在动力作用下, 岩层发生紧密褶皱并倒转, 进而在核部形成韧性剪切带, 同时产生大量的热能, 使矿源层中分散的金发生活化迁移, 在挤压最强烈的构造部位富集成矿, 形成含金硅钾蚀变带; 也有一部分学者认为该矿床是沉积变质-岩浆热液叠加改造型矿床[5], 矿区内的韧性变形和国内众多的韧性剪切带一样, 均是一种"间接"控矿, 属于有利的空间, 而后期的岩浆热事件为金成矿提供物质和介质, 认为白云金矿的成矿模型为"古老含金建造-岩浆富集-构造控位控型"。基于前人研究基础, 本文对白云金矿床H、O、S、C同位素组成进行了研究, 结合矿床地质特征, 分析讨论了矿床成矿物质来源及矿床成因, 为白云金矿床进一步研究提供丰富的数据, 提出的白云金矿成矿物来源与辽河群没有直接关系的新认识将会对该矿床进一步找矿方向产生影响, 也为辽东地区金矿成因的研究提供了新思路。
1 矿床地质特征白云金矿位于华北地台辽东台背斜、营口—宽甸隆起的北部, 营口—草河口复背斜南缘。区内经历了漫长的地质演化历史, 构造发育, 岩浆活动频繁[6]。矿区出露的地层主要为古元古界辽河群大石桥组、盖县组以及第四系 (图 1)。大石桥组分布于矿区的东北部, 面积约占矿区的2/3。矿区出露的是该组的上段, 主要由大理岩、白云质大理岩、透辉透闪石片岩和硅质条带状大理岩组成。盖县组主要分布于矿区的中西部, 主要由黑云母变粒岩、透辉透闪变粒岩、浅粒岩、矽线石云母片岩组成。矿区主体构造以东西向为主, 发育一系列的褶皱和断裂构造。褶皱均为紧密的、甚至是倒转的背、向斜。矿区由北至南有白云山背斜、阳沟向斜、阳沟—石湖沟背斜、姚家沟—天桥沟—李家堡子向斜、苏家堡子翻转背斜和顾家堡子南山翻转向斜。背、向斜轴向基本近东西。
虽然在矿区约50 km2范围内没有大的花岗岩侵入体出露, 但发育一套从基性到酸性的宽成分谱系脉岩。主要有石英斑岩、花岗斑岩、闪长玢岩、二长斑岩和煌斑岩等。其中闪长玢岩、花岗斑岩和石英斑岩与金矿化具有极其密切的时空关系。在主要矿体的上下盘几乎都有平行矿体分布的闪长玢岩、石英斑岩脉。石英斑岩是矿区分布最广泛的脉岩。其呈岩脉状, 规模较小, 一般宽1~15 m, 单脉长100~800 m, 延深300~600 m。在矿区中部和西部, 石英斑岩脉总体走向近东西向, 倾向南, 倾角一般为30°~50°, 断续分布在含金硅钾蚀变带附近的上下盘围岩中, 产状多与矿体基本一致 (图 2a)。在矿区东南部见有呈北西向走向的石英斑岩脉。花岗斑岩主要分布于矿区东南部的11号和70号脉带一带, 规模相对较大, 总体呈北西向展布; 在11号脉带东部出露地表, 脉宽约为50 m, 长约600 m; 在70号脉带处隐伏, 在钻孔中可见。闪长玢岩主要呈岩脉状, 规模较小, 其分布、规模和产状与石英斑岩相近, 但其单脉长度变化较大, 在深部相对更加发育, 也常出现在含矿硅钾蚀变岩带的上下盘, 甚至内部; 在矿区中部和西部, 闪长玢岩脉总体走向近东西向, 在矿区东南部也见有呈北西向走向的闪长玢岩脉。岩石蚀变普遍较强烈, 在闪长玢岩与围岩接触带部位常见有石英细脉、方解石脉穿入 (图 2b)。
矿区内有3种工业矿石类型, 分别是硅钾蚀变岩型、硅化蚀变岩型和石英脉型, 其中以硅钾蚀变岩型为主。矿床的主矿体分布于推覆构造的主构造面附近, 构造带延长8 500 m, 宽100~300 m, 倾斜延深达1 000 m, 在构造带内呈脉状、层状-似层状产出, 产状比较稳定, 常见有尖灭再现及分支复合等特点。矿体走向近东西向, 倾向南, 倾角25°~40°。单矿体一般延长50~900 m, 宽0.80~16.60 m, 在主脉的上下盘, 往往有平行脉。
矿区金矿石中硫化物含量普遍较低, 属于贫硫化物或少硫化物的含金蚀变岩型矿石。矿石矿物组合相对较简单。地表氧化矿石的主要矿石矿物有褐铁矿、银金矿等, 脉石矿物有石英、长石等。原生矿石的主要矿石矿物有黄铁矿、磁黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿、方铅矿、自然金、银金矿、自然银、斑铜矿、黝铜矿、辉铜矿、辉钼矿、针铁矿等, 脉石矿物有石英、长石、方解石等。矿石结构主要有他形粒状 (图 3a、b)、自形—半自形粒状、包含结构、交代溶蚀结构 (图 3c)、片状结晶结构。矿石构造主要为浸染状构造 (图 3d)、细脉—细网脉构造 (图 3e)、团块状构造、块状构造和角砾状 (图 3f)。
根据穿插关系、矿物组合等特点, 白云金矿床成矿阶段自早到晚依次可划分为钾长石-黄铁矿-自然金、石英-硫化物-自然金和石英-方解石3个主要阶段。Ⅰ.钾长石-黄铁矿-自然金阶段:也被称之为钾长石化阶段。由于钾交代作用, 形成了以钾长石为主体的蚀变岩, 并含有黄铁矿和少量石英。虽然矿区金矿体主要赋存在硅钾蚀变岩中, 但硅钾蚀变岩是早阶段钾长石化后又叠加了稍晚的硅化形成的, 强烈的钾长石化与硅化在空间上并不完全重合。虽然本阶段不是金的主要矿化阶段, 但钾长石化导致了含金热液物理化学条件的改变, 是金从热液中卸载、沉淀矿化过程的序幕。Ⅱ.石英-硫化物-自然金阶段:该阶段是矿区金成矿的主阶段, 形成了石英、自然金和硫化物, 硫化物中不仅有黄铁矿, 还伴有少量的磁黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿、毒砂和辉钼矿等硫化物。本阶段的石英粒度较小, 与硫化物一起呈脉状、细脉—网脉状分布, 局部为不规则状, 本阶段蚀变矿化叠加在早阶段的钾长石化蚀变岩上或围岩中, 构成了该区主要的金矿体——硅钾蚀变岩 (图 3g)。Ⅲ.石英-方解石阶段:该阶段是成矿的尾声, 形成了石英、方解石和少量的黄铁矿。石英一般为白色, 较纯净, 呈脉状穿切硅钾蚀变岩和围岩 (图 3h), 局部可见该阶段的石英胶结了早阶段的含矿蚀变岩角砾 (图 3i)。该阶段有时是以石英-方解石脉形式出现, 有时则是以单独的方解石脉形式出现, 石英和方解石颗粒较大。
2 样品采集及分析测试本文用于氢、氧同位素分析的样品采自矿区1、2、11、60脉和部分钻孔, 测试矿物为石英; 硫同位素样品主要采自2、11、60脉, 样品为矿石以及辽河群围岩, 测试矿物为黄铁矿; 碳、氧同位素样品采于1、2、11号脉以及林家金矿, 样品为方解石脉, 以及采自天然露头的围岩, 样品为大理岩。
氢、氧、碳和硫同位素组成的测定均在中国地质科学院矿产资源研究所完成, 氧和氢同位素以SMOW为标准, 硫同位素以CDT为标准, 碳同位素以PDB为标准。分析误差估计为:δ18OV-SMOW优于0.2‰, δDV-SMOW优于2‰, δ34SV-CDT优于0.2‰, δ13CV-PDB优于0.2‰。
3 稳定同位素地球化学特征 3.1 氢、氧同位素地球化学特征不同来源的流体具有不同的氢、氧同位素组成特征, 因此, 氢、氧同位素组成可以作为成矿流体来源及其演化的指示剂[7-8]。白云金矿床中石英的氢、氧同位素测试结果见表 1。
样品号 | 成矿阶段 | δ18OV-SMOW/‰ | δDV-SMOW/‰ | δ18O水/‰ | 温度/℃ | 数据来源 |
BYHO1 | Ⅱ | 13.5 | -97 | 7.9 | 340 | 本文 |
BYHO2 | 14.4 | -94 | 8.8 | |||
BYHO3 | 13.9 | -93 | 8.3 | |||
BYHO4 | 14.1 | -83 | 8.5 | |||
BYHO5 | 14.2 | -101 | 8.6 | |||
BYHO6 | Ⅲ | 14.7 | -101 | 3.0 | 200 | |
BYHO7 | 14.7 | -103 | 3.0 | |||
BYHO8 | 15.8 | -100 | 4.1 | |||
BYHO9 | 14.5 | -104 | 2.8 | |||
BYHO10 | 15.6 | -107 | 3.9 | |||
BYHO11 | 15.9 | -96 | 4.2 | |||
BYHO12 | 15.3 | -105 | 3.6 | |||
97-73-1 | 13.9 | -74 | 7.0 | 350 | 文献[9] | |
97-73 | 15.5 | -86 | 8.6 | 350 | ||
97-72 | 13.5 | -92 | 6.6 | 350 |
石英的δ18OV-SMOW值变化范围为13.5‰~15.9‰, 平均值为14.7‰, 极差为2.4‰; δDV-SMOW的变化范围为-107‰~-83‰, 平均值是-99‰, 极差为24‰。本文测试结果所测得石英中氢、氧同位素组成与前人测试结果相符, 变化范围也基本一致。石英包裹体的均一温度分布范围较宽, 为150~360℃[9], 其平衡水的δ18O值可以根据石英-水的18O的分馏方程[10]求得:
式中:α为石英与水之间18O的分馏系数; T是绝对温度。
根据石英包裹体均一温度计算平衡流体的δ18O水值。其中, 主成矿阶段 (Ⅱ阶段) 包裹体均一温度范围为268~417℃, 取平均值340℃计算获得平衡流体的δ18O水值变化于7.9‰~8.8‰, 平均为8.4‰; 成矿晚阶段 (Ⅲ阶段) 包裹体均一温度范围为165~238℃, 取平均值200℃计算平衡流体的δ18O水变化于2.8‰~4.2‰, 平均3.5‰。
在δDV-SMOW-δ18O水图解 (图 4) 上, 白云金矿床主成矿阶段流体的氢、氧同位素组成变化较小, 分布集中, 几乎所有的点都落在岩浆水范围内, 与岩浆水的氢、氧同位素特征一致; 成矿晚阶段流体则集中分布于岩浆水的左侧。
总体上, 不同阶段成矿流体δ18O水差异较大, 晚阶段成矿流体氧同位素较主成矿阶段明显地向岩浆水的左侧漂移。而δDV-SMOW的差异相对较小, 这可能是因为晚阶段成矿温度明显下降, 水-岩间氧同位素的交换分馏加剧, 导致了"氧同位素漂移"; 又由于岩石中氢同位素含量很低, 因此水-岩间的氢同位素交换不明显所致[11]。
白云金矿床矿体与岩脉在空间分布上紧密相伴, 主矿体均位于岩脉下盘 (图 2a), 矿体与中酸性岩脉关系十分密切。据此认为白云金矿的成矿流体以岩浆水为主。
3.2 硫同位素地球化学特征硫同位素广泛用于矿床成矿物质来源示踪, 是判断成矿物质来源的主要依据[12]。本文系统采集了矿区矿石和辽河群围岩中的黄铁矿进行硫同位素分析, 结果列于表 2。
样品号 | 样品类型 | 样品描述 | 成矿阶段 | δ34SV-CDT/‰ | 数据来源 |
BYS1 | 矿石 | 富矿石 | Ⅱ | -7.7 | 本文 |
BYS2 | 富矿灰色硅钾化蚀变岩 | Ⅲ | -8.3 | ||
BYS3 | 富矿石, 黄铁矿呈带状分布 | Ⅱ | -7.5 | ||
BYS4 | 富矿硅化蚀变岩 | Ⅰ | 0.3 | ||
BYS5 | 脉状矿石 | Ⅱ | -5.4 | ||
BYS6 | 脉状矿石 | Ⅰ | 0.0 | ||
BYS7 | 脉状矿石 | Ⅱ | -5.8 | ||
BYS8 | 硅钾化蚀变岩中粗粒黄铁矿呈斑点状分布 | Ⅱ | 2.9 | ||
BYS9 | 脉状矿石中黄铁矿呈块状 | Ⅲ | -8.1 | ||
BYS10 | 围岩 | 硅钾化片岩 | 13.1 | 本文 | |
BYS11 | 炭质碳酸盐 | 10.6 | |||
BYS12 | 硅化大理岩 | 18.7 | |||
BYS13 | 大理岩 | 15.2 | |||
BYS14 | 硅化大理岩 | 7.0 | |||
BYS15 | 硅质大理岩 | 13.2 | |||
BYS16 | 片岩 | 11.6 | |||
BYS17 | 大理岩 | 8.9 | |||
1 | 围岩 | 片岩、变粒岩 | 10~17 | 文献[3] | |
2 | 岩脉 | 闪长玢岩 | 5.0~6.5 | ||
3 | 矿石 | 硅钾蚀变岩 | -8.5~1.6 |
结果表明:9件矿石中黄铁矿的硫同位素δ34SV-CDT变化范围为-8.3‰~2.9‰, 平均-4.4‰, 极差为11.2‰, 是区内硫同位素组成δ34S值最低的地质体, 以富轻硫贫重硫为特征; Ⅰ阶段的黄铁矿δ34S值绝大多数比Ⅱ、Ⅲ阶段黄铁矿δ34S值稍大, 接近陨石硫的值, 随着矿化过程的进行, δ34S值逐渐减小; 8件辽河群围岩中的黄铁矿硫同位素的值为7.0‰~18.7‰, 平均为12.3‰, 均为正值, 这与前人的研究结果一致[3]。矿石与辽河群围岩中黄铁矿的硫同位素组成特征具有明显差异 (图 5), 说明成矿的硫不是来自围岩地层或至少说大部分不是来自围岩, 而是来自成矿热液。白云金矿床黄铁矿的硫同位素组成与该区其他金矿床硫同位素组成有一定差异, 例如小佟家堡子、高家堡子和林家三道沟矿区金、银矿石中硫化物的硫同位素组成δ34S值变化范围为1.9‰~16.0‰[13], 暗示白云金矿床与上述矿床的形成过程和机理有所差异。白云金矿区黄铁矿硫同位素特点表明, 白云金矿成矿流体可能经历氧化冷却的演化路径, 即热液系统突然减压, 在被氧化的过程中形成具有贫重硫、富轻硫特征的硫化物[14]。
3.3 碳同位素地球化学热液矿床中的碳主要存在于Ca、Fe、Mg、Mn的碳酸盐矿物 (如方解石等) 和流体包裹体中的CO2和CH4气体之中。不同地质体之间碳同位素的组成差别较大, 使得碳同位素分析能够成为示踪流体来源的重要手段之一。虽然碳同位素的分馏机制复杂, 单独的C同位素不利于探讨成矿流体的源区。但只要把碳同位素和氧同位素结合起来 (因为不管是碳酸盐还是有机质均是碳、氧共生), 就能对流体中CO2的来源做定性的探讨[15]。
白云金矿床矿石中方解石和辽河群大理岩的碳、氧同位素组成测试结果列于表 3。
样品号 | 岩性 | δ13CV-PDB/ ‰ |
δ18OV-PDB /‰ |
δ18OV-SMOW/ ‰ |
BYCO1 | 方解石脉 | -0.8 | -24.2 | 5.9 |
BYCO2 | 方解石脉 | -0.8 | -23.9 | 6.3 |
BYCO3 | 方解石脉 | -0.4 | -25.1 | 5.0 |
LJCO1 | 方解石脉 | -2.2 | -23.8 | 6.4 |
BYCO4 | 硅化大理岩 | -3.6 | -19.2 | 11.1 |
BYCO5 | 硅化大理岩 | -4.5 | -17.7 | 12.6 |
BYCO6 | 大理岩 | 2.5 | -9.6 | 21.0 |
BYCO7 | 大理岩 | 3.8 | -14.4 | 16.1 |
BYCO8 | 大理岩 | -0.9 | -10.8 | 19.7 |
LJCO2 | 大理岩 | -1.5 | -8.5 | 22.2 |
结果表明, 矿石中4件方解石样品δ13CV-PDB值变化范围为-2.2‰~-0.4‰, 均值为-1.1‰, 极差1.8‰; δ18OV-SMOW值变化于5.0‰~6.4‰, 平均值为5.9‰, 极差1.4‰。6件辽河群大理岩样品δ13CV-PDB值为-4.5‰~3.8‰, 均值为-0.7‰, 极差8.3‰; δ18OV-SMOW变化范围为11.1‰~22.2‰, 平均值为17.1‰, 极差11.1‰。
在δ18OV-SMOW-δ13CV-PDB图解 (图 6) 中, 10件样品大致分为三类:4件矿石中方解石的碳、氧同位素的投点集中分布于火成碳酸岩和地幔包体源的碳、氧同位素范围内, 说明矿石中方解石的碳主要来自于深部, 与辽河群大理岩无关; 4件大理岩样品投点位于海相碳酸盐岩范围及其左侧; 2件硅化大理岩样品点位于矿石方解石样品与大理岩样品之间, 样品在δ18OV-SMOW-δ13CV-PDB图解中总体上近水平展布。碳、氧同位素的这种近水平分布形式可能由2个原因所致[17-18]:① CO2的脱气作用; ② 流体与围岩之间的水-岩反应。因热液流体一般以H2O为主, 所以CO2的脱气作用对流体中氧同位素组成的影响并不明显, 对碳同位素组成的影响较为显著[19], 但本区样品的碳同位素变化并不显著, 所以并不是由CO2的脱气作用所致, 而是成矿流体与围岩的水-岩同位素交换的结果。
综上可知, 本矿区碳、氧同位素结果显示, 矿石中方解石的碳来源主要为深部碳, 与辽河群没有必然的联系, 这与氢、氧同位素以及硫同位素的结果一致。
4 矿床成因讨论许多学者对白云金矿成因进行了研究, 且持不同的观点。主要有变质热液成因、岩浆热液成因和沉积变质-岩浆热液叠加改造型等多种观点。变质热液成因观点主要是基于矿体主要产于辽河群的韧性剪切带, 认为成矿物质来源于辽河群, 动力变质提供的热能使矿源层中分散的金发生活化迁移, 在挤压最强烈的构造部位富集成矿[2]。变质热液成因意味着其成矿时代与变质事件同时发生, 虽然研究区的金矿体几乎均产于韧性剪切变形构造带中, 但具体控矿构造是后期叠加的脆性断裂, 在成矿时间上, 本区的金成矿作用发生在石英斑岩和闪长玢岩等脉岩侵入之后, 脉岩有明显矿化, 成矿作用与韧性变形有大的地质间隔; 另外, 稳定同位素也不支持成矿物来源于辽河群的观点:样品中石英氢、氧同位素显示成矿流体主要为岩浆水; 矿石中黄铁矿的硫同位素值与围岩中黄铁矿的硫同位素值有较大差异, 具有贫重硫、富轻硫的特征; 矿石中方解石的碳同位素组成特征类似于火成碳酸岩或地幔包体中碳同位素特征, 与辽河群大理岩中碳同位素组成明显不同。研究表明, 辽河群和矿体的Zn/Cd、Au/Ag、Pb/Ag值也具有明显差别 (图 7a、b、c)①。因此, 白云金矿床成矿流体来源以岩浆热液为主, 成矿物质与辽河群没有必然的联系。
持岩浆热液成因观点主要是基于成矿流体的氢、氧同位素具有岩浆热液属性, 把成矿地质体推断为深部隐伏的花岗岩体。本文氢、氧、硫、碳同位素研究支持成矿流体主要为岩浆热液, 但并不支持热液来源于深部隐伏的花岗岩体, 因为迄今在白云矿区未发现较大规模的侵入岩, 推断深部存在大规模的花岗岩类侵入体尚无地质证据支持。
矿区内石英斑岩、闪长玢岩和花岗斑岩在空间上与金矿体的密切关系毋容置疑。脉岩普遍遭受蚀变和矿化的地质事实也说明石英斑岩、闪长玢岩和花岗斑岩属于成矿期 (或成矿前)。闪长玢岩和花岗斑岩的锆石LA-MC-ICP-MS U-Pb年龄分别为 (228.96±0.97)、(230.45±0.81) Ma, 界定成矿时代的上限为印支期①。虽然还没有更可靠的年龄数据确定成矿的确切时代, 但是矿区硅钾蚀变岩石英40Ar/39Ar年龄仍可给我们一定的参考。两个含金硅钾蚀变岩中石英40Ar/39Ar年龄分别为207~209和196~197 Ma, 为印支期成矿[20]。矿区大量的石英斑岩几乎平行分布在矿体的上下盘, 也从一定程度上说明两者时间上的一致性, 可以基本确定石英斑岩、闪长玢岩和花岗斑岩属于成矿期脉岩。
① 郝立波.辽宁白云金矿床总结研究报告.长春:吉林大学, 2012.
综上所述, 白云矿区金的成矿与石英斑岩、闪长玢岩和花岗斑岩等有关, 它们与含矿流体是同一构造-岩浆活动的产物, 因此认为该矿床是与深部岩浆流体活动有关的岩浆热液型金矿床。
5 结论1) 白云金矿床的成矿流体以岩浆热液为主。不同类型矿体中硫同位素变化范围较大:矿石中黄铁矿δ34SV-CDT值较低, 均值为-4.4‰, 以富轻硫、贫重硫为特征, 而围岩中黄铁矿δ34SV-CDT值平均为12.3‰, 均为正值; 围岩中黄铁矿δ34值与矿石中黄铁矿的硫同位素组成的明显差异, 说明矿石中的硫不是来自围岩或至少说大部分并不是来自围岩, 而来自成矿热液。成矿流体可能经历热液系统突然减压, 在被氧化的过程中形成具有贫重硫、富轻硫特征的硫化物。矿石中方解石的碳同位素特征与火成碳酸岩或地幔包体中的碳同位素特征类似, 辽河群围岩大理岩中的碳则来源于海相碳酸盐岩。
2) 矿区地质以及矿体与地层的元素比值特点表明:白云金矿床的物质来源与辽河群没有必然联系, 而是与石英斑岩、闪长玢岩和花岗斑岩等有关, 它们与含矿流体是同一构造-岩浆活动的产物, 且氢、氧、硫、碳同位素的分析结果也显示矿床成矿流体来源以岩浆热液为主, 成矿物质的同位素组成与围岩有显著差异。因此认为, 白云金矿床是与深部岩浆流体活动有关的岩浆热液型金矿床。
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