铅同位素示踪在大气降尘重金属污染来源解析中的应用

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胡恭任, 于瑞莲, 胡起超, 等 . 铅同位素示踪在大气降尘重金属污染来源解析中的应用[J]. 吉林大学学报(地球科学版), 2016, 46(5): 1520-1526 复制到剪切板

Hu Gongren, Yu Ruilian, Hu Qichao, et al . Tracing Heavy Metal Sources in the Atmospheric Dustfall Using Stable Lead Isotope[J]. Journal of Jilin University(Earth Science Edition), 2016, 46(5): 1520-1526. 复制到剪切板

铅同位素示踪在大气降尘重金属污染来源解析中的应用

胡恭任^1,2, 于瑞莲¹, 胡起超¹, 温先华¹, 刘贤荣¹, 张希琳¹

1. 华侨大学环境科学与工程系, 福建厦门 361021 ;
2. 东华理工大学核资源与环境教育部重点实验室, 南昌 330013

收稿日期: 2016-01-05

作者简介: 胡恭任(1966-),男,教授,主要从事环境地球化学方面的研究,E-mail:grhu@hqu.edu.cn。

基金项目: 国家自然科学基金项目（21377042，21477042）；福建省自然科学基金项目（2014J01176）；华侨大学2014年国家级大学生创新创业训练计划项目（201410385018）

摘要: 为了分析大气降尘中铅的污染来源，解析各污染源对大气降尘铅的相对贡献值，在厦门市不同功能区采集了29个大气降尘样品。用热电质谱仪测定了大气降尘的总铅同位素组成，用ICP-MS测定样品酸可溶相铅同位素组成。结果表明，厦门市大气降尘铅同位素²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值变化较大，为1.111 9~1.173 8；酸可溶相铅²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值与福建土壤残渣相²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值相差较大，表明厦门市大气降尘受人类活动来源铅的影响较大；酸可溶相铅²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值明显小于总量铅²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值。铅同位素示踪表明，厦门市大气降尘铅主要来源是燃煤，其次是自然来源和汽车尾气。三元混合模型分析表明，燃煤、自然来源、汽车尾气对厦门市大气降尘总量铅的贡献率分别为48.57%、20.29%、31.14%。

关键词: 大气降尘铅同位素来源分析厦门市

Tracing Heavy Metal Sources in the Atmospheric Dustfall Using Stable Lead Isotope

Hu Gongren^1,2, Yu Ruilian¹, Hu Qichao¹, Wen Xianhua¹, Liu Xianrong¹, Zhang Xilin¹

1. Department of Environmental Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, Fujian, China ;
2. Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment, Ministry of Education, East China University of Technology, Nanchang 330013, China

Supported by Supported by National Natural Science Foundation of China(21377042，21477042)，National Natural Science Foundation of Fujian Province(2014J01176) and Innovation and Entrepreneurship Training Program of National College Students, Huaqiao University (201410385018)

Abstract: In order to identify the sources of lead pollution in the atmospheric dustfall, as well as comfirm the contribution of each source to such pollution. We obtained 29 atmospheric dustfall samples in the different areas of Xiamen City. Total Pb isotopic composition of each sample was analyzed by thermal mass spectrometry and acid soluble Pb isotopic ratios were determined by ICP-MS. The results indicated that dustfall Pb isotope of ²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb in Xiamen City varied widely with the ranges of 1.111 9 to 1.173 8.Pb isotope of ²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb in acid solution was different from the ratios in residual form soil of Fujian, indicating the powerful impact of external lead sources. Pb isotopic composition of acid solution decreased significantly than total Pb isotopic composition. Lead isotope tracing techniques showed coal-fired was the main source of lead pollution in Xiamen City dustfall, followed by nature source and vehicle exhaust. Total and acid soluble Pb isotope composition of coal pile was closed to coal-fired, suggesting coal pile was a potential source. The results of ternary hybrid model were as follows: the contribution of coal-fired, nature source and vehicle exhaust to total lead in dustfall were 48.57%, 20.29% and 31.14%, respectively.

Key words: dustfall lead isotopic source apportionment Xiamen City

0 引言

近年来，大气降尘因与人类健康关系密切而倍受关注。大气重金属污染是困扰世界城市环境与发展的严重环境污染之一，而大气降尘是大气中重金属的主要载体。随着全球城市化水平的提高，人类活动影响加剧，城市大气污染日益严重。城市化过程所导致的大气重金属污染已成为影响居民健康的一个重要因素。查明大气中重金属污染来源，为重金属污染控制提供数据和科学依据，对实施重金属污染治理、改善城市大气环境质量具有重要意义^[1]。以往的研究大多局限于污染程度方面，例如对大气降尘中重金属污染的研究局限于重金属的分布、赋存形态和生态环境危害等方面；而在污染源方面的研究主要用化学法和显微分析法，但因二者的局限性，不能从定量方面找出真正的污染源头，以进一步提出合理的治理措施^[2]。大气降尘中污染来源非常复杂，对其识别是一个比较困难的过程。判别污染源常用的方法有三种：结合“受体模型”和各种多元统计分析方法的化学法^[3]、显微分析法和同位素示踪法^[4]。化学法需要大面积取样，工作量大，主要是对大气降尘中重金属元素全量及各化学形态进行统计学分析和质量评价；显微分析法存在着分析时间长、费用昂贵、对在颗粒物中占有很大比例的无定性有机成分不敏感、在观测粒子密度和体积时误差较大等缺点^[5]；铅同位素在地壳中能够稳定存在，若无人为影响，其各同位素比值基本不变，而受不同人为源的影响，铅同位素比值发生不同的变化。因此，可用铅同位素比值的不同判断污染物的来源。

基于研究对象的铅同位素组成只与源区的铅同位素组成特征有关，而与重金属的迁移行为和轨迹没有关系这一特点，铅同位素示踪技术在判别土壤、大气、水体中铅与相关重金属污染来源，区别汽车尾气铅污染和工业铅污染等方面已起到独特的作用^[5-10]。特别是在研究Pb及其他亲硫元素(Hg、Ag、Tl、Sb、Zn、Cu等)的重金属污染来源方面，已成为一种强有力的手段^[8]。利用铅同位素的“指纹”特征，只要测定出研究对象和各种可能源区的铅同位素组成，即可准确判定出污染源，为有效治理提供科学依据^[9]。厦门市有关大气降尘的研究主要是测定大气颗粒物浓度和重金属浓度^[11-15]，对于大气降尘中重金属来源的研究很少报道。本文采用铅稳定同位素示踪技术，结合同位素三元混合模型分析厦门市大气降尘中重金属来源及其贡献率，评估新一轮经济建设引起的当地污染源对其贡献，以期为厦门市大气重金属污染防治提供科学依据。

1 材料与方法 1.1 样品采集和预处理

在详细调查了厦门市商业区、居住区、交通区、工业区、旅游区等分布状况后，于2012年11月—2013年1月选择晴朗静风天气，在厦门市不同功能区(X1—X5，X28为商业区；X6—X10为居住区；X11—X17为交通区；X18—X26为工业区；X29—X30为旅游区。见图 1)用毛刷扫集玻璃表面和无油漆脱落的木质及塑料物件上的降尘于洁净信封中。采样注意事项：采样前几天无大风、雨雪；在距地面高度为 1.5~2.0 m的一定范围内(半径约 10 m范围内)采样；避开突发和偶然因素的影响；毛刷不能重复使用；样品采完立即封袋。所采集的样品在35 ℃下烘干，过150目的不锈钢网筛，筛下物用洁净自封袋保存并置于干燥器中待分析。端元物质XD1为象屿保税区堆煤场煤灰。

图 1 厦门市大气降尘采样点位分布图 Figure 1 Location of atmospheric dustfall sampling sites in Xiamen City

图选项

1.2 样品分析

样品总铅同位素比值在核工业北京地质研究院分析测试研究中心同位素超净实验室完成，具体方法和步骤见文献[16]。测定结果都具有较高的精密度，铅同位素比值均在误差允许的范围内，测定结果的2σ在0.001~0.007范围(大多为0.002~0.004)，符合铅同位素测试精度要求。

酸可溶相样品铅同位素比值在中国科学院城市环境与健康重点实验室完成，具体测定方法和步骤见文献[17]。每测定7个样品后测定1次NBS981标准物质。准确度分析: 不同次数铅同位素标准物质的测定结果见表 1，铅同位素组成²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb、²⁰⁷Pb/²⁰⁶Pb和²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb的测定值均在给定值(分别为2.168 1±0.000 8，0.914 620±0.000 037和15.491 000±0.000 064)附近较小的范围内变化，误差＜0.096 9%，相对标准偏差值＜0.064 6%。

表 1 铅同位素标准物质NBS981的分析测定结果 Table 1 Determination of Pb isotope standard material (NBS981)

编号	²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb	²⁰⁷Pb/²⁰⁶Pb	²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb
1	2.168 1	0.914 6	15.489
2	2.167 9	0.914 7	15.491
3	2.167 6	0.914 7	15.488
4	2.167 4	0.914 6	15.482
平均值	2.167 8	0.914 65	15.485
相对标准偏差/%	0.023 1	0.035 0	0.064 6
误差/%	0.034 6	0.051 9	0.096 9

表选项

2 结果与讨论 2.1 厦门市大气降尘铅同位素组成

厦门市不同功能区大气降尘样品铅同位素组成分析测定结果见表 2。由表 2可知：大气降尘²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb值为37.863~38.583，平均为38.414；²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb为15.350~15.715，平均为15.633；²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb分布为17.862~18.377，平均为18.231；²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb为1.149 5~1.173 8，平均为1.166 5；²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb分布在0.471 8~0.476 6，平均为0.474 7；²⁰⁸Pb/^207+206Pb分布在1.131 5~1.141 2，平均为1.134 2。²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb变异系数最大为1.150%。厦门市大气降尘铅同位素组成变化范围较大，表明大气降尘铅来源较复杂。

表 2 厦门市不同功能区大气降尘铅同位素组成 Table 2 Pb isotopic ratios in dustfall of Xiamen City

功能区	样号	²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb	²⁰⁸Pb/^207+206Pb	ω(Pb)/(mg/kg)
商业区	X1	38.384	15.637	18.201	1.164 0	0.474 2	1.134 3	170.0
	X2	38.457	15.660	18.236	1.164 5	0.474 2	1.134 6	136.0
	X3	38.446	15.640	18.253	1.167 1	0.474 8	1.134 3	162.0
	X4	38.367	15.634	18.218	1.165 3	0.474 8	1.133 4	120.0
	X5	38.403	15.627	18.237	1.167 0	0.474 9	1.134 0	157.0
	X28	38.382	15.640	18.206	1.164 1	0.474 3	1.134 0	202.0
居住区	X6	38.520	15.660	18.278	1.167 2	0.474 5	1.135 0	204.0
	X7	38.461	15.639	18.322	1.171 6	0.476 4	1.132 5	143.0
	X8	38.454	15.639	18.292	1.169 6	0.475 7	1.133 3	124.0
	X9	38.547	15.664	18.330	1.170 2	0.475 5	1.133 9	136.0
	X10	38.460	15.637	18.289	1.169 6	0.475 5	1.133 6	113.0
交通区	X11	38.493	15.641	18.322	1.171 4	0.476 0	1.133 4	151.0
	X12	38.433	15.639	18.220	1.165 0	0.474 1	1.135 1	114.0
	X13	38.427	15.633	18.242	1.166 9	0.474 7	1.134 4	140.0
	X14	38.583	15.656	18.377	1.173 8	0.476 3	1.133 7	124.0
	X15	38.397	15.630	18.190	1.163 8	0.473 7	1.135 3	143.0
	X16	38.531	15.647	18.364	1.173 6	0.476 6	1.132 9	144.0
	X17	38.444	15.654	18.234	1.164 8	0.474 3	1.134 4	327.0
工业区	X18	38.308	15.613	18.242	1.168 4	0.476 2	1.131 5	218.0
	X19	38.418	15.642	18.246	1.166 5	0.474 9	1.133 7	241.0
	X20	38.429	15.642	18.256	1.167 1	0.475 1	1.133 7	203.0
	X21	38.405	15.650	18.193	1.162 5	0.473 7	1.134 8	262.0
	X22	38.503	15.715	18.171	1.156 3	0.471 9	1.136 3	1540
	X23	38.433	15.646	18.262	1.167 2	0.475 2	1.133 4	324.0
	X24	38.478	15.646	18.321	1.171 0	0.476 1	1.132 8	370.0
	X25	38.402	15.646	18.189	1.162 5	0.473 6	1.135 0	349.0
	X26	38.423	15.643	18.229	1.165 3	0.474 4	1.134 4	204.0
旅游区	X29	38.557	15.671	18.337	1.170 1	0.475 6	1.133 8	193.0
	X30	38.010	15.350	17.957	1.169 8	0.472 4	1.141 2	267.9
堆煤场	XD1	37.863	15.539	17.862	1.149 5	0.471 8	1.133 6	57.9

表选项

2.2 厦门市大气降尘可溶相铅同位素组成

特定环境下，不同形态铅具有的活性和移动性均不同。已知重金属可溶态活性最大，在自然环境发生变化时最容易释放出来，因此，可以利用酸可溶相铅同位素组成分析污染来源。厦门市不同功能区大气降尘酸可溶相铅同位素组成见表 3。由表 3可知：降尘中可溶相铅²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb值为35.180~38.300，平均为37.905；²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb分布范围为14.360~15.940，平均为15.642；²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb分布在16.600~18.262，平均为18.043；²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb为1.143 9~1.159 7，平均为1.153 5；²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb分布在0.470 8~0.483 6，平均为0.476 0；²⁰⁸Pb/^206+207Pb分布在1.104 9~1.136 3，平均为1.125 3。不同功能区酸可溶相铅²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值与福建土壤残渣相比值(1.203 0)^[17]相差较大，表明受到人类活动来源铅的影响较大。酸可溶相铅²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb比值总体上相对总量有明显的变小趋势。²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb和²⁰⁸Pb/^206+207Pb变化不大。

表 3 厦门市不同功能区大气降尘酸可溶相铅同位素组成 Table 3 Pb isotopic ratios of acid soluble in dustfall from different areas of Xiamen City

功能区	样号	²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb	²⁰⁸Pb/^207+206Pb	ω(Pb)/(mg/kg)
商业区	X1	38.030	15.530	17.976	1.157 5	0.472 6	1.135 0	91.67
	X2	37.870	15.580	18.041	1.157 9	0.476 4	1.126 4	50.24
	X3	38.090	15.630	18.073	1.156 3	0.474 6	1.130 2	98.12
	X4	37.780	15.650	18.038	1.152 6	0.477 6	1.121 5	67.62
	X5	37.900	15.690	18.116	1.154 6	0.478 0	1.121 1	93.60
	X28	38.140	15.590	18.080	1.159 7	0.474 2	1.132 8	87.67
居民区	X6	37.940	15.770	18.175	1.152 5	0.479 2	1.117 7	125.80
	X7	37.330	15.570	17.950	1.152 9	0.480 8	1.113 7	68.07
	X8	38.030	15.840	18.228	1.150 8	0.479 4	1.116 3	47.32
	X9	37.920	15.940	18.262	1.145 6	0.481 7	1.108 7	63.66
	X10	37.740	15.890	18.225	1.146 9	0.482 9	1.106 3	49.02
交通区	X11	37.750	15.910	18.255	1.147 4	0.483 6	1.104 9	49.50
	X12	35.180	14.360	16.600	1.156 0	0.471 9	1.136 3	27.18
	X13	38.020	15.570	17.931	1.151 6	0.471 5	1.134 9	48.48
	X14	37.820	15.550	18.025	1.159 1	0.476 6	1.126 4	34.28
	X15	38.110	15.620	18.057	1.156 0	0.473 7	1.131 6	42.81
	X16	38.040	15.720	18.146	1.154 3	0.476 9	1.123 3	59.21
	X17	38.020	15.710	18.096	1.151 9	0.476 0	1.124 6	181.90
工业区	X18	38.010	15.720	18.116	1.152 4	0.476 4	1.123 4	64.69
	X19	37.930	15.750	18.054	1.146 3	0.476 0	1.122 1	100.80
	X20	38.200	15.750	18.179	1.154 2	0.475 7	1.125 9	49.30
	X21	37.980	15.730	18.090	1.150 0	0.476 2	1.123 0	121.10
	X22	38.190	15.670	18.021	1.150 0	0.471 9	1.133 5	304.90
	X23	38.180	15.640	18.129	1.159 1	0.474 8	1.130 6	159.50
	X24	38.300	15.630	18.103	1.158 2	0.472 6	1.135 4	146.70
	X25	38.230	15.670	18.123	1.156 5	0.473 9	1.131 3	116.20
	X26	38.240	15.670	18.165	1.159 2	0.475 1	1.130 2	50.59
旅游区	X29	38.220	15.670	18.152	1.158 4	0.475 1	1.130 0	69.47
	X30	38.100	15.660	18.064	1.153 5	0.474 2	1.129 8	191.90
堆煤场	XD1	37.850	15.580	17.822	1.143 9	0.470 8	1.133 2	38.39

表选项

2.3 厦门市大气降尘铅来源分析 2.3.1 总量Pb和Pb同位素组成的关系

厦门市大气降尘铅质量分数为57.90~1 540.00 mg/kg，平均234.70 mg/kg，超过了福建和厦门C层土壤背景值(分别为47.5和56.8 mg/kg)^[18]。降尘铅质量分数变异系数为72.72%，表明厦门市大气降尘中的铅来源较复杂。

为了解不同采样点降尘铅同位素组成之间及其与1/Pb之间的关系，对6个同位素比值和1/Pb进行相关性分析(表 4)。结果表明：1/Pb和²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb都呈负相关，与其余铅同位素组成的相关性不明显；²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb两两之间呈显著正相关。

表 4 厦门市大气降尘中铅同位素组成与1/Pb的相关性分析表 Table 4 Correlation coefficient matrix between lead isotopic rations and 1/Pb in dustfall of Xiamen City

铅同位素	²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb	²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb	²⁰⁸Pb/^207+206Pb
²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb	1.000
²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb	0.949^**	1.000
²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb	0.984^**	0.888^**	1.000
²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb	0.952^**	0.817^**	0.991^**	1.000
²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb	0.888^**	0.726^**	0.956^**	0.984^**	1.000
²⁰⁸Pb/^207+206Pb	0.152	0.335	-0.021	-0.125	-0.301	1.000
1/Pb	-0.484^**	-0.609^**	-0.416^*	-0.341	-0.277	-0.294
注：样品数N=29；*表示在0.01水平(双侧)上显著相关；表示在0.05水平(双侧)上显著相关。同位素组成的相关性不明显；²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb两两之间呈显著正相关。

表选项

2.3.2 大气降尘中Pb来源分析

端元组分汽车尾气、燃煤尘和母质层的部分数据来自文献[16]，这些端元物质之间铅同位素比值²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb、²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb、²⁰⁸Pb/^207+206Pb相差较大，分别为(1.111 1~1.157 1,0.462 9~0.492 4,1.086 0~1.150 8)、 (1.143 0~1.156 3,0.467 3~0.471 7,1.132 5~1.143 1)、 (1.191 3~1.214 2,0.478 8~0.491 7,1.105 7~1.136 2)；其可以有效示踪和鉴别厦门市大气降尘铅污染来源。结合相关性分析结果可知，²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb和²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb呈显著正相关。在²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb-²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb图(图 2)上：厦门市大气降尘总量铅同位素比值位于燃煤尘和母质层(自然源)之间，靠近燃煤尘，与汽车尾气尘相差较远。对于不同功能区大气降尘酸可溶态铅同位素组成(图 2)，商业区、交通区、工业区和旅游区都靠近燃煤尘范围，与母质层铅同位素组成差别相对较大；而居住区落在汽车尾气尘和燃煤尘之间，表明居民区降尘铅污染主要受燃煤尘与汽车尾气排放影响。堆煤场的铅总量同位素组成和可溶相铅同位素组成均落在燃煤范围。综上可知，厦门市大气降尘铅主要来自燃煤尘，其次是自然源和汽车尾气排放。

图 2 厦门市大气降尘中²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb和²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb的分布图 Figure 2 Plots of ²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb v.s. ²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb in dustfall of Xiamen City

图选项

2.3.3 大气降尘中Pb来源贡献率计算

为了得到不同铅污染源对大气降尘污染的贡献，根据大气降尘铅同位素组成在²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb-²⁰⁶Pb/²⁰⁸Pb图中的分布，利用三元模型[1920]计算汽车尾气尘、燃煤尘和自然源对厦门市大气降尘铅的贡献值。计算式如下：

R_S=f₁R₁+ f₂R₂ +f₃R₃;

N_S=f₁N₁+ f₂N₂ +f₃N₃;

f₁+ f₂ +f₃=1。

式中：R_S为样品铅²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值；N_S为样品铅²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb值；R₁、R₂、R₃分别为汽车尾气尘、燃煤尘和自然源3个主要来源的铅²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb 值；N₁、N₂、N₃分别为3个主要来源的铅²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb 值；f₁、f₂、f₃3个主要来源铅的贡献率。计算时汽车尾气尘、燃煤尘和自然源的同位素比值采用平均值，计算结果如表 5所示。

表 5 不同铅来源相对贡献率计算结果 Table 5 Analysis result of relative contribution of different lead sources%

来源	商业区	居住区	交通区	工业区	旅游区	平均
燃煤尘	54.32	15.25	51.99	62.62	58.64	48.57
自然源	22.22	22.31	19.03	14.13	23.78	20.29
汽车尾气尘	23.46	62.45	28.98	23.24	17.58	31.14

表选项

大气降尘中的铅主要来源于燃煤(贡献率为48.57%(变化范围为15.25%~62.62%)；其次是汽车尾气排放，为31.14%(17.58%~62.45%)；贡献值最小的是自然源，贡献率为20.29%(14.13%~23.78%)。燃煤对商业区和工业区的贡献远大于其他来源，对居住区的贡献最小。三元混合模型计算结果和铅同位素组成分布图分析结果吻合，大气降尘中的主要铅污染来源是燃煤尘。

3 结论

1) 厦门市大气降尘总量铅同位素组成变化范围较大，表明大气降尘铅来源较复杂。不同功能区大气降尘酸可溶相铅²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值与福建土壤残渣相比相差较大，表明受到人类活动来源铅的影响较大。酸可溶相²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb铅同位素组成明显小于总量铅同位素组成。

2) 厦门市大气降尘铅同位素组成与燃煤和母质层接近，主要铅来源是燃煤。除居住区外，其余功能区酸可溶相铅同位素组成也与燃煤较接近，与母质层相差较大。厦门市大气降尘铅主要来自燃煤尘，其次是汽车尾气排放和自然源。

3) 燃煤、汽车尾气、自然源对厦门市大气降尘铅的贡献分别是48.57%、31.14%、20.29%；三元混合模型计算结果和铅同位素组成分布图分析结果吻合，主要铅污染来源应该是燃煤尘。

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http://dx.doi.org/10.13278/j.cnki.jjuese.201605208
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胡恭任, 于瑞莲, 胡起超, 温先华, 刘贤荣, 张希琳

Hu Gongren, Yu Ruilian, Hu Qichao, Wen Xianhua, Liu Xianrong, Zhang Xilin

铅同位素示踪在大气降尘重金属污染来源解析中的应用

Tracing Heavy Metal Sources in the Atmospheric Dustfall Using Stable Lead Isotope

吉林大学学报(地球科学版), 2016, 46(5): 1520-1526

Journal of Jilin University(Earth Science Edition), 2016, 46(5): 1520-1526.

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收稿日期: 2016-01-05

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