2. 厦门大学海洋与地球学院, 福建 厦门 361102
2. College of Ocean and Earth Sciences, Xiamen University, Xiamen 361102, Fujian, China
0 引言
海底地下水排泄(submarine groundwater discharge,SGD),是指通过陆海界面进入海洋的所有地下水,不考虑这些地下水的物质组成、来源和驱动力,包括陆源地下水排泄和循环海水排泄[1]。近年来,海底地下水排泄成为陆海相互作用的研究热点之一[2]。
海底地下水排泄是全球水循环的重要组成部分。根据水均衡的估算,全球每年的地下淡水入海量约为2 400 km3,占河流入海径流量的6%~10%[1]。如果考虑循环海水的排泄通量,这个比例会更高。例如,在South Atlantic Bight东南部,SGD的输入量约占河流入海径流量的40%左右[3]。
海底地下水排泄是陆源物质输入海洋的重要途径。虽然陆源地下淡水入海量仅占河流径流入海量的6%~10%,但其向海洋输送的溶解物质约占河流输送量的25%~50%[4];原因是地下水中的溶解物质浓度通常高于河水。地下水向夏威夷Kahana Bay输入的N、P通量分别是河水输入量的5倍和2倍[5];地下水输入黄河河口的营养盐比河流输入的多5倍[6];地下水输入南卡罗来纳Okatee盐沼的溶解无机碳(DIC)和溶解有机碳(DOC)通量分别为2 mmol·m-2·d-1和50 mmol·m-2·d-1,二者都远远超过河流输入到该盐沼的DIC和DOC通量[7];地下水对黄海Hg的贡献占Hg总输入通量的65%,而大气沉降输入的Hg仅占31%[8];在Gamak Bay,通过SGD输入的稀土元素通量比沉积物扩散和大气粉尘沉降输入的高2~3个数量级[9]。
海底地下水排泄是近岸海域生态环境的重要影响因子。海底地下水排泄给河口、海湾、泻湖、盐沼、岛屿、珊瑚礁等生态系统提供必要的营养盐,并促进初级生产力的增加[10]。在人类活动强烈的沿海地区,海底地下水排泄可能导致近岸海域的海水富营养化或赤潮暴发[11]。在许多海岸带地下水系统中,特别是被污染的含水层,N/P值超过了河流,而且远高于Redfield比率,由人类导致的营养盐的增加使得N限制的海岸带初级生产力变成P限制[12]。海底地下水排泄引起生物群落的改变和小型底栖生物的聚集[13]。
目前,评价海底地下水排泄通量的方法主要有3种:渗流仪法、水文地质模型法、地球化学示踪法。其中地球化学示踪法的应用最广泛,而其中镭的4个同位素(223Ra、224Ra、226Ra、228Ra)被认为是最理想的天然示踪剂。镭之所以成为理想的示踪剂,是由于它具有以下特性:1)镭同位素来源于具有颗粒活性的母体钍的衰变,沉积物和岩石中含有丰富的钍,而地下水赋存和运移于岩土空隙中,在溶滤作用、反冲作用影响下,地下水中镭的活度浓度普遍高于海水、河水中的活度浓度;2)在淡水环境中镭同位素多数吸附在颗粒表面[14],但是,在咸水环境下,镭从颗粒物上的解吸程度随着盐度的升高而增强,最终镭从固体颗粒上完全解吸到水体中[15-16],所以,咸淡水混合带水体中镭的活度浓度往往很高;3)镭同位素进入海水后化学行为比较保守;4)镭有2个短寿命同位素和2个长寿命同位素,可以用来研究不同时间尺度的海洋学过程,还可以利用其半衰期的差异研究水体的滞留时间和混合速率[7]。根据已有的文献报道,国内外在很多海域应用226Ra质量平衡模型评价过海底地下水排泄。郭占荣等[17]利用226Ra质量平衡模型评价了九龙江河口区的海底地下水排泄通量;苏妮[18]利用226Ra质量平衡模型计算了南黄海陆架区的海底地下水排泄通量;季仲强等[19]利用226Ra质量平衡模型对浙江舟山朱家尖海湾的海底地下水排泄进行了研究。尽管应用的都是226Ra质量平衡模型,但是不难发现,不同海域都有各自的特点,每个海域的源汇项都不尽相同,而且在源汇项处理和计算上所用的方法也不一样。本文采用226Ra 作为示踪剂,基于质量平衡原理,建立针对胶州湾的226Ra箱式模型来评价其海底地下水排泄通量。
1 研究区概况胶州湾位于南黄海之西,山东半岛南部,是一个与黄海相通的半封闭型天然海湾。据1985年海图,胶州湾面积为397 km2,其中0 m线以下面积256 km2;胶州湾平均水深约7 m,最大水深64 m;湾口最窄处宽度为3.1 km。胶州湾潮汐类型属于正规半日潮,最大潮差4.75 m,平均潮差2.80 m。注入湾内的河流主要有洋河、大沽河、墨水河-白沙河、李村河。胶州湾地处典型的东亚季风气候区,多年平均降水量685.1 mm,春、夏、秋、冬季降水量所占比例分别为14.9%、57.6%、22.8%和5.4%。
胶州湾的东南方向,陆地部分以低山和丘陵为主,基底由燕山期侵入岩组成;胶州湾的西南方向,陆地部分也以低山和丘陵为主,基底既有燕山期侵入岩,也有元古界胶南群变质岩分布(图 1)。经长期剥蚀风化,火成岩和变质岩表层普遍发育薄层残积物,赋存于其中的地下水属于孔隙裂隙水,水量比较贫乏;而基底的基岩裂隙水水量更为贫乏。其他陆地部分以平原为主,河流两岸分布第四纪松散沉积物,流域之间分布白垩系青山群火山碎屑岩、砂砾岩。第四纪松散沉积物厚度一般为5~20 m,由河流冲洪积物和海积物组成,海积物分布在海岸附近。松散沉积物含水层系统多为双层结构,岩性以细砂和粉砂质砂为主,夹有少量的黏土透镜体。松散沉积物中的地下水类型为孔隙潜水或微承压水,富水性比较好,特别是墨水河-白沙河、大沽河和洋河下游平原的地下水较为丰富;白垩系青山群火山碎屑岩、砂砾岩中的地下水比较贫乏。本文所采集的地下水样基本上是第四纪松散沉积物中的孔隙潜水。第四纪松散类型孔隙水主要接受大气降水补给,有少量的侧向补给,以蒸发蒸腾和向海径流的方式排泄,径流入海的部分即属于陆源地下水排泄。
2 研究方法 2.1 样品采集1) 水样采集。2011年9-10月,采集地下水样28个、河水样(洋河、大沽河、墨水河-白沙河、李村河流域)23个、表层海水样35个(图 2);2012年4-5月,采集地下水样39个、河水样40个、表层海水样35个(图 3)。每个地下水样和河水样采集体积为15 L,每个海水水样采集体积为30 L。海水样为表层海水,采自水面下1 m深度。现场测量水样的盐度。
2) 沉积物样采集。2011年10月,用抓斗式采泥器在胶州湾内采集了8个海底表层沉积物样品,站位见图 2。沉积物样品运回实验室后,用于沉积物中镭的扩散实验研究。
2.2 实验方法1) 镭的富集。水样运回实验室后,立刻对水样中的镭进行富集。采用的方法是MnO2纤维单柱富集法[20],即利用虹吸方式让水体以200~250 mL·min-1的流速通过MnO2纤维富集柱来富集镭。富集完成后,取出吸附了镭的锰纤维,甩干水分,然后装入扩散管内,扩散管两端密封,放置7 d以上,测量226Ra的活度浓度。
2) 镭放射性活度浓度的测量。测量镭活度浓度的仪器为中核(北京)核仪器厂生产的FD-125型氡钍仪。226Ra活度浓度的测量采用222Rn直接射气闪烁计数法[20]。
3) 沉积物中镭的扩散。8个沉积物样运回实验室后,按照Beck[15]和Garcia-Solsona[21]的培养方法,测量每个培养时间段沉积物扩散到上覆水体中镭的活度浓度;然后根据多个测量点与理论方程的拟合,确定沉积物中镭的扩散通量。
4) 营养盐浓度的测定。现场将水样装入600 mL纯净水聚乙烯瓶并密封冷藏,回到实验室后立即用0.45 μm的滤膜过滤杂质,接着用分光光度法测定营养盐的浓度。测量项目包括:溶解性无机磷酸盐(PO43--P)、溶解性无机硅酸盐(SiO32--Si)、溶解性无机氮(NH4+-N、NO3--N、NO2--N)。
3 结果与讨论 3.1 226Ra活度浓度分布 3.1.1 地下水中226Ra活度浓度分布特征2011年9-10月胶州湾周边区域地下水中226Ra的活度浓度为0.30~10.23 Bq·m-3,平均值为(2.23±0.14)Bq·m-3;2012年4-5月胶州湾周边区域地下水中226Ra的活度浓度为0.15~12.39 Bq·m-3,平均值为(2.51±0.18)Bq·m-3。2个采样时间段内地下水中226Ra活度浓度变化范围较大,但活度浓度的平均值却很接近。胶州湾周边地下水中226Ra活度浓度较高的采样点主要分布在河流流域中上游和近岸地区。河流中上游地下水中出现高值可能与流域所在地区的岩性有一定的联系;近岸地区第四纪松散沉积物地下水中226Ra出现偏高的情况,其原因可能与近岸地下水的盐度较高有关[22]。
3.1.2 河水中226Ra活度浓度分布特征2011年9-10月胶州湾主要河流河水中226Ra的活度浓度为0.46~2.82 Bq·m-3,平均值为(1.08±0.11) Bq·m-3;2012年4-5月胶州湾主要河流河水中226Ra的活度浓度为0.02~5.50 Bq·m-3,平均值为(1.27±0.16) Bq·m-3。与地下水中226Ra的分布情况类似,2个采样时间段内河水中226Ra活度浓度变化范围较大,但其平均值比较接近。河水中226Ra活度浓度较高的采样点主要分布在李村河中上游以及各河流河口处。李村河河水226Ra平均活度浓度普遍高于其他河流,其原因可能是与上游的岩性以及地下水补给有关(图 1);而河流河口处采样点出现226Ra高值,其原因可能与河口水体盐度的升高有关[22]。
3.2 226Ra质量平衡模型 3.2.1 质量平衡模型的建立假设胶州湾海水系统处于稳定状态,那么胶州湾海水中镭的源项与汇项两者之间应该是平衡的。对于胶州湾来说,镭的源项主要包括河流输入、地下水输入、沉积物扩散输入,镭的汇项主要是与外海低活度浓度海水之间的混合损失;地下水输入的226Ra通量FSGI计算公式[23]为
式中:Abay是湾内海水的226Ra活度浓度(Bq·m-3);Asea是湾外海水中226Ra的活度浓度(Bq·m-3);Vbay是湾内水体积;tw是湾内水体平均滞留时间;Fsed是沉积物输入的镭通量(Bq·d-1);Friv是河水输入镭通量(Bq·d-1)。
3.2.2 源汇项的量化1) 混合损失。
湾内海水与外海水的混合损失项由公式(1)中的第一项计算获得,其中湾内海水的226Ra活度浓度取值,2011年9-10月不考虑湾口外的S31-S35采样点,2012年4-5月不考虑湾口外的S30-S35采样点。由于我们仅测量了湾内表层海水中的226Ra活度浓度,而且表层海水中的活度浓度并不能代表所有水深的活度浓度,胶州湾不同水深层位的226Ra活度浓度也存在一定的差异;因此,226Ra的垂直分布呈现出表层和底层高而中间低的规律,如图 4所示(4#、9#、12#为胶州湾内海水采集三个站位点)。根据226Ra活度浓度随水深的垂直分布规律,把我们所测得的表层226Ra活度浓度进行调整,最后获得整个胶州湾226Ra活度浓度的平均值。2011年9-10月湾内水体中226Ra的平均活度浓度为(2.83±0.11) Bq·m-3,2012年4-5月湾内水体中226Ra的平均活度浓度为(3.07±0.16) Bq·m-3。
关于外海水的226Ra活度浓度,由于我们采集的湾外海水样(S31-S35)距离胶州湾内湾很近,其226Ra的活度浓度值与湾内海水中的226Ra的活度浓度值很接近,并不能算作真正意义上的外海水。因此,我们选取门武[25]在南黄海海域采样点(0305、0307、0309)所有水深的平均值作为外海水端元值,其夏季活度浓度的平均值(2.26±0.12)Bq·m-3近似作为2011年9-10月外海水的226Ra活度浓度,冬季的活度浓度平均值(2.68±0.14)Bq·m-3近似作为2012年4-5月外海水的226Ra活度浓度。
2) 沉积物输入的镭通量(Fsed)。
通过沉积物的培养实验,获得8个沉积物样品(Sd1-Sd8)的226Ra扩散通量分别为:0.038、0.024、0.041、0.192、0.024、0.024、0.072、0.024 Bq·m-2·d-1。把扩散通量与沉积物样品的粒度(Sd1、Sd4、Sd6、Sd7属于粉砂质黏土,Sd2、Sd8属于砂-粉砂-黏土、Sd3、Sd5属于粗砂)联系起来,我们发现,砂粉砂黏土、黏土质粉砂、粗砂的226Ra扩散通量相差不大,而粉砂质黏土的226Ra扩散通量大于前三者,它的226Ra扩散通量大约是前三者的2倍。胶州湾水动力复杂,表层沉积物类型多样,几乎各种类型湾内都有分布,但主要是黏土质粉砂和粉砂质黏土,次要的还有砾石、砂砾砾砂、粗砂、砂、细砂、黏土粉砂质砂、粉砂黏土质砂、砂黏土质粉砂等。总体来说,胶州湾表层沉积物以湾口区为中心,向湾内和湾外沉积物颗粒粒径逐渐变小[26] (图 5)。
因此,胶州湾沉积物输入的镭通量的计算,不能单纯地用沉积物扩散通量与胶州湾表层沉积物覆盖总面积之积来获得。根据图 5,把胶州湾湾内的沉积物覆盖面积按照沉积物类型,划分为砂粉砂黏土区、黏土质粉砂区、粉砂质黏土区、粗砂区这4个不同沉积物类型区域来分别计算,每个区的扩散通量和面积见表 1,计算得到胶州湾沉积物输入的226Ra通量Fsed为9.19×106 Bq·d-1。
岩性 | 沉积物扩散通量/(Bq·m-2·d-1) | 分布面积/(106 m2) | 沉积物输入镭通量/ (106 Bq·d-1) |
砂粉砂黏土 | 0.026 | 101.00 | 2.63 |
黏土质粉砂 | 0.022 | 59.68 | 1.31 |
粉砂质黏土 | 0.040 | 114.77 | 4.59 |
粗砂 | 0.024 | 27.55 | 0.66 |
总量 | - | - | 9.19 |
3) 河流输入的镭通量(Friv)。
胶州湾周边的河流主要有李村河、白沙河-墨水河、大沽河、洋河,均为季节性河流。白沙河下游因建有拦水坝,不再向湾内排泄,李村河几乎断流,故 忽略二者径流输入。河流输入226Ra的通量Friv由以下公式计算:
式中: AM、AD、AY分别为墨水河河口区、大沽河河口区、洋河河口区226Ra的活度浓度(Bq·m-3);QM、QD、QY分别为墨水河、大沽河、洋河的入海径流量(m3·d-1)。
入海河口区河水与海水混合,河流悬浮颗粒上的226Ra因为水体盐度升高而发生解吸,226Ra活度浓度大于河流中上游的226Ra活度浓度,因而选取河口区的226Ra活度浓度来计算更能代表河流输入到海水中的226Ra通量。式(2)中各计算参数见表 2。根据公式(2)计算得到,2011年9-10月河流输入的226Ra通量为3.9×106 Bq·d-1,2012年4-5月河流输入的226Ra通量为3.7×106 Bq·d-1。
将上述计算得到的沉积物输入的镭通量、河流输入的镭通量和其他各项参数(表 3)代入公式(1),计算得到2011年9-10月地下水输入的226Ra通量为2.4×107 Bq·d-1,2012年4-5月地下水输入的226Ra通量为1.3×107 Bq·d-1。
由地下水输入的226Ra通量除以地下水端元的镭活度浓度,可以得到胶州湾的海底地下水排泄通量,即
式中:FSGD为海底地下水排泄通量(m3·d-1);AGW为地下水端元中的226Ra活度浓度(Bq·m-3)。
关于地下水端元的226Ra活度浓度取值问题,我们考虑到靠近海岸带的地下水样更能代表输入海湾的地下水;所以,根据胶州湾岩性分布情况,选择分布于白沙河-墨水河平原、大沽河平原、洋河平原下游的9个地下水采样点(G4、G15、G16、G17、G25、G26、G27、G28、G29)的226Ra活度浓度,以每条河流流域控制的第四纪松散沉积物海岸线长度为权重的加权平均值作为地下水端元值,各流域控制的海岸线长度与地下水活度浓度见表 4。
流域 | 河流控制的海岸线长度/ km | 流域下游地下水226Ra活度浓度/(Bq·m-3) | |
2011年9-10月 | 2012年4-5月 | ||
墨水河平原 | 11.8 | 2.38 | 1.38 |
大沽河平原 | 15.9 | 1.75 | 1.1 |
洋河平原 | 13.8 | 5.13 | 5.5 |
地下水端元取值(海岸线长度加权平均值) | 3.06 | 2.65 |
将地下水端元值代入公式(3)中,计算得到2011年9-10月胶州湾的海底地下水排泄通量为7.85×106 m3·d-1,2012年4-5月胶州湾的海底地下水排泄通量为4.72×106 m3·d-1;该计算值包括了陆源地下淡水输入量和再循环海水量。
从海底地下水排泄通量结果可以看出,2011年9-10月海底地下水排泄通量是2012年4-5月的1倍多,其原因与降水影响有关。胶州湾地区雨季(汛期)从6月下旬开始,到9月上旬结束,这个时期雨水充足,地下水得到雨水的充分补给,地下水水位上升,从陆向海的水力梯度大,海底地下水排泄通量较大;而从1月到5月,是胶州湾区域降水量最小的时期,地下水未能得到补给,反而会补给周边的河水,并且在枯水期胶州湾周边地区会大量开采地下水,导致了地下水水位的下降,所以海底地下水排泄通量较小。由此可见,海底地下水排泄通量在很大程度上受到降水量的影响和控制。
如果将排泄通量分摊在整个胶州湾海底上,可以得到单位时间内单位海岸线长度上的海底地下水排泄通量,称作排泄速率:2011年9-10月胶州湾海底地下水排泄速率为4.1 cm·d-1,2012年4-5月胶州湾海底地下水排泄速率为2.5 cm·d-1。同一时期,郭占荣等[29]应用222Rn作为示踪剂评价了胶州湾墨水河-白沙河流域该段海岸带的海底地下水排泄速率,其评价结果6.38~8.29 cm·d-1;大于本文的计算结果,原因可能是墨水河-白沙河流域所在的海岸带地下水排泄速率较整个湾的平均排泄速率大。
本文的海底地下水排泄速率计算结果反映的是整个胶州湾地下水输入速率的平均水平。实际上,根据胶州湾周边的岩性分布情况(图 1),有些地段(第四纪松散沉积物分布区)地下水输入速率较大,而有些地段(基岩分布区)地下水输入速率则较小。与全球其他海域的地下水排泄速率相比较,胶州湾的地下水排泄速率处于中等水平(表 5)。
在测量胶州湾周边地下水和河水中226Ra活度浓度的同时,对地下水和河水水样进行了营养盐测量分析。2011年9-10月,胶州湾周边地下水样中溶解性无机氮DIN的平均浓度为658.3 μmol·L-1;活性硅酸盐平均浓度为167.5 μmol·L-1;活性磷酸盐平均浓度偏低,仅为0.11 μmol·L-1,可能与夏秋季节作物和植物对磷的吸收和消耗有关。2012年4-5月,胶州湾周边地下水中溶解性无机氮平均浓度为589.8 μmol·L-1;活性硅酸盐平均浓度为196.1 μmol·L-1;活性磷酸盐平均浓度为8.9 μmol·L-1,较2011年9-10月大了一个数量级。
假设营养盐流经地下河口时其化学行为是保守的,其营养盐含量未发生变化,我们用海底地下水排泄通量乘以地下水中营养盐平均浓度的方法估算营养盐入海通量。2011年9-10月,地下水输入胶州湾的溶解性无机氮入海通量为516.5×104 mol·d-1,活性硅酸盐为131.4×104 mol·d-1,活性磷酸盐为0.09×104 mol·d-1;2012年4-5月,地下水输入胶州湾的溶解性无机氮入海通量为278.6×104 mol·d-1,活性硅酸盐为92.6×104 mol·d-1,活性磷酸盐为4.2×104 mol·d-1。
与此同时,2011年9-10月,河流输入胶州湾的无机氮DIN入海通量为1 240. 8×104 mol·d-1,活性硅酸盐为231.3×104 mol·d-1,活性磷酸盐为4.1×104 mol·d-1;2012年4-5月,河流输入胶州湾的无机氮DIN为480.3×104 mol·d-1,活性硅酸量为30.5×104 mol·d-1,活性磷酸盐量为2.1×104 mol·d-1。
地下水输入的营养盐与河流输入的营养盐相比较(表 6),同一时期,河水输入的溶解性无机氮较地下水输入的大:2011年9-10月,河水输入的活性硅酸盐和磷酸盐都较地下水输入的大;而2012年4-5月,地下水输入的活性硅酸盐和磷酸盐都较河水输入的大。总体来看,地下水输入的营养盐是很可观的,是胶州湾营养盐输入的一个重要途径。
营养盐 | 地下水输入量 | 河水输入量 | ||
2011年9-10月 | 2012年4-5月 | 2011年9-10月 | 2012年4-5月 | |
DIN | 516.5 | 278.6 | 1 240.8 | 480.3 |
SiO32--Si | 131.4 | 92.6 | 231.3 | 30.5 |
PO43--P | 0.09 | 4.2 | 4.1 | 2.1 |
1) 2011年9-10月与2012年4-5月胶州湾周边区域地下水中226Ra的活度浓度变化范围较大,活度浓度的平均值却很接近。胶州湾周边地下水中226Ra活度浓度较高的采样点主要分布在河流流域中上游和近岸地区。
2) 2011年9-10月与2012年4-5月胶州湾周边区域河水中226Ra的活度浓度与地下水中226Ra的分布情况类似,两个采样时间段内河水中226Ra活度浓度变化范围较大,226Ra活度浓度的平均值比较接近。河水中226Ra活度浓度较高的采样点主要分布在李村河中上游以及各河流河口处。
3) 基于胶州湾海水中226Ra质量平衡,2011年9-10月胶州湾的海底地下水排泄通量为7.85×106 m3·d-1,2012年4-5月胶州湾的海底地下水排泄通量为4.72×106 m3·d-1。结果表明雨季末期地下水输入量大于枯季末期,说明降水对地下水的补给作用在一定程度上影响海底地下水排泄通量。
4) 与河流输入胶州湾的营养盐相似,地下水输入胶州湾的营养盐也随季节变化很大。同一时期,河流输入的溶解性无机氮较地下水输入的大。海底地下水排泄是胶州湾水体中营养盐的一个重要来源。
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