2. 中国科学院地球化学研究所/矿床地球化学国家重点实验室, 贵阳 550002
2. Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences/State Key Laboratory of Ore Deposit Geochemistry, Guiyang 550002, China
0 引言
汞资源的分布极其不均衡，在世界范围内，汞矿主要沿深大断裂分布在26条汞矿带上，全球3/4的汞产量来自主要的5条汞矿带[1]。其中西班牙中部的阿尔马登汞矿带就占世界汞产量的1/3[2]。汞作为低温成矿元素，在全球两大独具特色的大面积低温成矿域中都广泛分布。如美国中西部低温成矿域中的加利福尼亚海岸山脉和大盆地两个重要的汞矿带内分布着世界上第四、第五大的汞矿床[3]。而在我国西南大面积低温成矿域中，作为代表性元素之一，我国80%以上的汞矿床分布于该成矿域中。其中驰名中外的湘黔汞矿带，其探明储量约占全国汞矿总储量的50%[4]。近年来，由于汞矿山对环境的影响，汞矿的经济价值越来越低；并且许多汞矿山已几乎无矿可采，所以越来越多的汞矿床不得不被关闭。这些均间接导致对汞矿床的研究处于停滞状态，但是关于汞矿床的理论研究价值却难以被忽视。
硫化物型汞矿常以其沉积围岩类型以及与岩浆作用的关系进行划分。Rytuba[1]认为汞矿可以分为3种类型：阿尔马登型、蛇绿岩型和热泉型。Kuznetsov和Obolenskiy[5]根据汞矿与岩浆作用的关系也将汞矿划分为：深成热液矿床、远温热液矿床、热泉及火山喷气型矿床3种类型；并将中国湘黔地区的汞矿床划分为远温热液型，这种类型的特点是与岩浆作用或深大断裂无关。事实上，中国湘黔地区的汞矿床作为一种独特的成矿类型，有着自己鲜明的地球化学特点，包括主要赋矿围岩是碳酸盐岩、矿床具有显著的层控(寒武、奥陶系)特点、成因与岩浆岩无关等区别于世界上其他类型的汞矿，因而有着较高的研究意义。此外，对西南大面积低温成矿域的认识中，汞作为区内最具特色的矿种之一，其理论研究地位难以被替代。而汞矿的物质来源及成矿时代又是其中最为关键的两个科学问题。
有关汞矿床的成矿年代学研究，由于缺乏合适的定年矿物及成熟的测试方法，一直是个薄弱的环节，特别是与岩浆无关的矿床，年代学研究几乎是一片空白，只能凭借构造活动的期次加以粗略限定，难以准确提供成矿时代信息。截至目前，整个西南大面积低温成矿域中的汞矿床极少有可信的年龄数据报道。纵观全球，也只有Hall 等[6]利用激光40Ar/39Ar法对与汞矿化有关的黏土、铬云母等蚀变矿物进行定年测试，为西班牙阿尔马登超大型汞矿提供了较可靠的年龄数据。因此，成矿年代学数据的缺乏严重限制对汞矿床成矿背景和成矿机制的认识。近年来，方解石的Sm-Nd定年法作为一种新兴的定年技术已被逐步运用于锑矿[7, 8]、卡林型金矿等低温热液矿床中[9]。而交犁拉峨汞矿床内有较多的方解石，所以本文尝试运用其进行Sm-Nd定年，以期获得该区理想的年代学信息。
1 地质概况交犁拉峨汞矿床位于三(都)丹(寨)汞矿带中段，地处区域性F1、F2断层之间的狭长构造带内(图 1)，在区域构造上属新华夏系第三隆起带的南端，与川黔经向构造带接壤部位的三丹“S”型构造的腰部。同一构造带内还分布有轴向近南北的翁吉拉峨背斜，天银厂王家寨向斜，此外，著名的三丹汞矿带、三都苗龙金矿、三都牛场坝桥铅锌矿等均赋存于此。该区出露地层为台地前缘斜坡沉积相区，主要有中泥盆统独山组、帮寨组灰岩及石英砂岩；下奥陶统同高组(O1tn)、锅塘组(O1g)黏土页岩、条带状灰岩、钙质页岩；上寒武统三都组(∈3s)、杨家湾组泥灰岩、角砾状灰岩及条带状灰岩；中寒武统大发硐组、排成组白云岩、泥质白云岩；下寒武统渣拉沟组灰岩、泥灰岩[10]。
交犁拉峨矿床包括交犁、雄黄洞、四恒厂、五工区、拉峨寨、水沟、高屯、大塘、猫洞共9个矿段。矿床内出露地层以下奥陶统为主，在翁吉拉峨背斜核部和西缘有少许上寒武统出露。上寒武统三都组以灰绿、黄绿色页岩及暗灰色薄层泥灰岩为主，夹深灰暗灰色条带状泥质灰岩，厚度大于80 m。下奥陶统锅塘组按岩性分为四段：第一段(O1g1)，灰、浅灰色薄层灰岩，夹薄层泥质条带，顶部为一层3～6 m厚的角砾状灰岩，该段厚度53～80 m。第二段(O1g2)，底部(O1g21)为灰、暗灰色薄层条带状灰岩夹少量角砾状灰岩，顶部为一层3～6 m厚的暗灰色钙质页岩，泥质由上向下渐增；其下部则为暗灰色薄层条带状泥质灰岩，厚140～151 m；上部(O1g22)为灰、浅灰色薄中厚层条带状灰岩，夹8～9层厚度1～4 m的厚层角砾状灰岩透镜体；本层是富集汞矿的最有利岩石，厚度110～125 m。第三段(O1g3)，灰灰黑色，风化面呈黄褐色泥质白云岩(深部多见层纹状、条带状)及灰浅灰色中厚层白云岩，厚89 m。第四段(O1g4)，灰、浅灰、灰白色结晶生物灰岩，有时夹纹层状泥质白云岩，含大量生物化石碎屑，厚度3～14 m。下奥陶统同高组为灰黄绿色页岩，夹少量砂质页岩，厚度230～310 m[10, 12]。
高屯矿段位于翁吉拉峨背斜中段的西翼。出露地层为下奥陶统锅塘组O1g21、O1g2、O1g23。控制汞矿的主要构造是F348断层，全长900 m，有辰砂矿化的露头长450 m，走向北东，倾向南东，倾角65°～85°。矿石具半自形他形粒状结构、溶蚀交代结构；浸染状、团块状、角砾状、细脉状构造。矿石矿物主要出露有辰砂、雄黄、雌黄、黄铁矿等(图 2a、b、c)；脉石矿物主要出露有方解石、白云石、重晶石。围岩蚀变以方解石化、白云石化为主，其次为硅化、重晶石化、黄铁矿化。
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| a. 辰砂呈浸染状产于灰岩中；b. 浸染状雌黄、雄黄矿石；c. 辰砂呈浸染状产于方解石中; d. 显微镜下相互包裹的方解石与辰砂。Cal.方解石；Ci.辰砂；Lm. 灰岩；Orp.雌黄；Rar.雄黄。图 2 交犁拉峨汞矿床手标本以及显微镜下辰砂与方解石特征照片 Fig. 2 Photographs of hand specimens and microphotographs of thinsections of the cinnabar and calcite from the Jiaoli-Lae mercury deposit |
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样品均采自交犁拉峨汞矿床高屯矿段一号平硐。方解石主要呈团块状、细脉状和脉状，广泛分布在不同矿化类型的矿石中。从显微镜下对薄片的观察发现，辰砂与方解石关系极为密切，两者相互包裹共生(图 2d)。
将方解石粉碎至40～60目，用超纯水冲洗几遍，在低温(<60 ℃)下将其烘干，然后在双目镜下将杂质剔除，使方解石的纯度达到99％以上，最后将纯净的方解石用玛瑙研钵研磨至200目以下。方解石的Sm、Nd同位素分析在天津地质矿产研究所Triton热电离质谱上进行。方解石的Sm-Nd法采用双流程的分析测试工艺。同位素稀释(I.D.)流程的用样量在0.15 g左右；同位素富集(I.C.)流程的用样量以估计可取得1.0 μg以上的纯Nd为标准。样品粉末用HF+HClO4溶解，在密闭的Teflon溶样器中和高温条件下，首先烘半天以上。Nd的纯化采用HDEHP技术。I.C.流程及其子流程纯化Nd的设置，从根本上排除了144Sm对144Nd的干扰，为得到高精度、高准确度的Nd同位素比值奠定了可靠的基础。国家一级标准Sm-Nd岩石样GBS04419的结果是：ω(Sm)＝3.017×10-6、ω(Nd)＝10.066×10-6、143Nd/144Nd＝0.512 739±0.000 005。国际标准岩石样BCR-1的结果是：ω(Sm)＝6.571×10-6、ω(Nd)＝28.753×10-6、143Nd/144Nd＝0.512 644±0.000 005。全流程空白本底稳定在ω(Sm)＝3.0×10-11；ω(Nd)＝5.4×10-11。Nd分馏的内校正因子均采用146Nd/144Nd＝0.721 9。质量分数测定和同位素比值测定均由Triton热电离质谱承担，用平行双灯丝构件的离子源测Sm、Nd。J.M.C Nd(the Johnson and Mattey® Nd)质谱标准样的结果为143Nd/144Nd＝0.511 132±0.000 005。等时线拟合计算均用Isoplot标准程序。
3 结果交犁拉峨汞矿床6个方解石样品的Sm、Nd质量分数及同位素比值列于表 1。其Sm、Nd质量分数分别为(0.555 5～1.915 4)×10-6和(2.908 2～10.005 4)×10-6，147Sm/144Nd及143Nd/144Nd值分别为0.089 2～0.115 7和0.511 884～0.511 908；利用Isoplot软件计算出交犁-拉峨汞矿床方解石等时线年龄t＝(129±20)Ma，MSWD＝0.21，初始εNd＝-12.9(图 3)。下奥陶统锅塘组第二段上部一个灰岩样品的143Nd/144Nd值为0.511 902±0.000 005，按480 Ma计算获得εNd值为-12.6。
| 样品号 | 样品特征 | ω(Sm)/10 -6 | ω(Nd)/10 -6 | 147Sm/ 144Nd | 143Nd/ 144Nd(2 σ) |
| LE-3 | 方解石 | 1.490 1 | 8.120 4 | 0.110 9 | 0.511 902±0.000 003 |
| LE-6 | 方解石 | 1.288 2 | 7.123 8 | 0.109 3 | 0.511 900±0.000 005 |
| LE-8 | 方解石 | 1.915 4 | 10.005 4 | 0.115 7 | 0.511 908±0.000 007 |
| LE-9 | 方解石 | 0.967 3 | 5.159 2 | 0.113 3 | 0.511 904±0.000 004 |
| LE-12 | 方解石 | 0.986 7 | 6.689 5 | 0.089 2 | 0.511 884±0.000 011 |
| LE-13 | 方解石 | 0.555 5 | 2.908 2 | 0.115 5 | 0.511 906±0.000 011 |
| LE-29 | 锅塘组灰岩(围岩) | 0.511 902±0.000 005 |
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| 图 3 交犁拉峨汞矿床方解石Sm-Nd等时线年龄图解 Fig. 3 Sm-Nd isochron for the calcites from the Jiaoli-Lae mercury deposit |
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由于区域内无火成岩出露，汞矿仅赋存于沉积碳酸盐岩中，矿物组分比较简单，缺乏合适的定年矿物及手段。所以迄今为止，三丹汞矿带没有一个已发表的成矿年龄数据。Sm-Nd定年热液矿物如电气石、白钨矿、萤石、方解石等，在金矿、钨矿、铀矿、锑矿等矿床研究中取得了巨大成功[7, 8, 9, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24]。
三丹汞矿带中的辰砂主要产于方解石脉中，且在显微镜下发现辰砂与方解石晶体相互包裹(图 2d)，说明两者应形成于同一时期。方解石的形成时间可以直接代表汞矿床的成矿年龄。Anglin等[17]认为Sm-Nd同位素定年技术能够应用于任何热液成矿系统，只要该热液系统满足以下条件：①从该热液体系沉淀的矿物容纳有足够量的稀土元素；② 对于Sm、Nd而言，矿物结晶后处于封闭状态；③ 矿物中Sm、Nd发生了分馏，能够构筑等时线。从燕山运动以后，本区构造相对比较稳定。Cherniak[25]认为在方解石等含钙矿物中，Sm、Nd等稀土元素的扩散速率低，暗示这些矿物从热液体系结晶后，其Sm-Nd同位素体系易保持封闭。锡矿山和巴年锑矿床中的方解石都属于中重稀土元素富集型[7, 8]，水银洞卡林型金矿床中的方解石属于中稀土元素富集型[9]，所以，这些样品间的147Sm/144Nd值差别都比较大。交犁拉峨汞矿床内的方解石属于轻稀土元素富集型，Sm、Nd质量分数偏低，与会泽铅锌矿床中的方解石相似[23]，Sm、Nd分馏相对较小，这也是导致本文Sm-Nd年龄误差较大的原因所在。
4.2 成矿时代及成矿物质来源探讨由于缺乏直接的年代学数据，汞矿床的形成时代仅依靠控矿构造的生成时期来确定。但现已发现，真正能确定生成时代的构造，如湘黔汞矿带中北北东向的褶曲和断裂与汞矿无明显关系，而和汞矿有密切关系的北东向、北东东向断裂，其生成时期不能确定[26]。前人多借助于与毗邻的扬子成矿区的构造活动时期类比，确定主要成矿时期为燕山期[26, 27, 28, 29]。交犁-拉峨汞矿床属于三丹汞矿带的代表性矿床，其成矿年龄为129 Ma，属于燕山晚期(早白垩世)，这与上述绝大多数学者关于燕山期成矿的推断相符合。
在整个西南大面积低温成矿域内，岩浆活动总体不太发育，火山活动主要有两个时期:一是古元古代，主要发育有细碧岩、角斑岩和火山碎屑岩；二是晚二叠世，在川、滇、黔接壤区发育峨眉山大火成岩省[30]。这两次大的火山活动地区都与湘黔汞矿带有着数百公里的距离，所以很难对湘黔汞矿的形成造成影响。而从本文的年代学数据也证实汞矿的形成与上述两个时期的火山活动无关。
交犁拉峨汞矿床方解石的εNd值为-12.9，下奥陶统锅塘组第二段上部灰岩样品的εNd值为-12.6，与方解石εNd值极为接近。此外，陈江峰等[31]所测奥陶系汤山组灰岩εNd值为-11.6，与本区方解石εNd值也较为接近。而其余各已知古老地层岩石的εNd值都与之有较大差别，包括二叠系、志留系、泥盆系中的砂岩、页岩、灰岩εNd值(-11.5～-11.2)[31]。李献华[32]和Ling等[33]对扬子南缘寒武系沉积岩所测Nd同位素结果(清溪组页岩与荷塘组页岩εNd值分别为-9.60和-9.99)：震旦系页岩、粉砂岩、千枚岩εNd值为-8.94～-0.20[32, 33]，新元古界千枚岩、页岩、粉砂岩εNd值为-5.3～0.6[31, 32, 33]，中元古界板岩、千枚岩、粉砂岩εNd值为-0.5～1.4[32]。上述Nd同位素特征指示该区成矿物质可能主要来自奥陶系的赋矿海相碳酸盐岩。
4.3 西南大面积低温成矿域燕山期Sb、Au、Hg、As成矿年龄谱系西南大面积低温成矿域是我国Sb、Au、Hg、As等低温热液矿床的重要矿集区，各种热液矿床之间在时空上相伴出现，但又往往形成相对独立的矿带或矿集区，表现出既共生又分异的现象。其中该区著名的矿带或矿集区有：湘黔汞矿带、华南锑矿带、滇黔桂卡林型金矿矿集区，以及湘西北砷矿矿集区。该成矿域各矿床之间的共生分异机制，与各元素之间的地球化学习性，以及不同元素成矿所需的特殊矿源层、赋矿层位、大地构造背景环境等都是密切相关的[29, 34, 35]。而成矿先后问题则可能主要与各元素的成矿温度及区域地热场有关。在大地构造背景上，锑矿床与卡林型金矿床主要分布于盆地边缘，构造活动较为强烈，而汞矿床和砷矿床则分布于陆内，构造环境相对稳定，从盆地边缘→陆内，地温梯度应逐渐降低。马东升[34]报道了华南中、低温热液矿床的成矿温度、流体盐度、压力、pH和流体溶液的成分等参数在大区域上的分布(从东到西、从南到北)具有一定的规律性。王国芝等[36]认为大规模的流体流动造成大面积低温成矿作用。而燕山期Sb、Au、Hg、As等热液矿床大规模成矿也是不争的事实，但是在燕山期大规模成矿背景下，各元素之间的成矿年龄谱系问题却很少讨论。
鉴于燕山运动对西南大面积低温成矿域的控制性作用，作者对该区已有的Sb、Au、Hg等主要矿床的年代学数据进行了统计(表 2)，并结合本文的工作，对所有数据作统计直方图进行了分析(图 4)，结果表明已有年龄数据主要集中在80～160 Ma。而近几年通过方解石的Sm-Nd年代学研究发现，锑矿床的形成主要集中在两个时期： 早期为145～155Ma[7, 37, 40]；晚期为120～130 Ma[7, 8]。卡林型金矿的形成时间约为135 Ma[9]。本文提供的汞矿成矿年龄数据与锑矿床晚成矿期以及卡林型金矿的形成时期近乎一致。砷矿床(雌黄、雄黄)目前还没有年龄数据，但是As与Hg有着很多共性特征，包括两者成矿温度都很低、两者形成的矿集区比较相近、大地构造背景环境比较相似、都位于扬子陆块内部而有别于Sb、Au矿床位于扬子地块边缘等[35]，所以作者推测砷矿床的形成也发生在120～135 Ma。当然更为准确的判断还需要今后更多年代学工作的补充及其相关知识的积累。
| 矿种 | 矿床 | 赋矿围岩 | 测试对象及方法 | 年龄/Ma | 资料来源 |
| 锑矿 | 锡矿山 | 泥盆系碳酸盐岩、细碎屑岩 | 方解石，Sm-Nd等时线年龄 | 155.5±1.1,124.1±3.7 | 文献[7] |
| 锡矿山 | 泥盆系碳酸盐岩、细碎屑岩 | 方解石和辉锑矿Sm-Nd等时线年龄 | 156.3±12.0 | 文献[37] | |
| 木利 | 泥盆系碳酸盐岩 | 石英Ar-Ar坪年龄 | 165 | 文献[29] | |
| 马雄 | 寒武系白云岩，泥盆系泥岩、砂岩 | K-Ar法年龄,Rb-Sr法年龄 | 141,156 | 文献[38] | |
| 晴隆 | 二叠系大厂层玄武岩 | 萤石的ESR年龄,石英的ESR年龄 | 104.0,125.2 | 文献[39] | |
| 晴隆 | 二叠系大厂层玄武岩 | 萤石的Sm-Nd等时线年龄 | 148±8,142±16 | 文献[40] | |
| 巴年 | 泥盆系碳酸盐岩 | 方解石，Sm-Nd等时线年龄 | 128.2±3.2,126.4±2.7 | 文献[8] | |
| 独山 | 泥盆系砂岩、页岩 | 矿物包裹体K-Ar法等时线年龄 | 145 | 文献[41] | |
| 卡林 | 水银洞 | 三叠系碳酸盐岩、碎屑岩 | 方解石，Sm-Nd等时线年龄 | 134±3,136±3 | 文献[9] |
| 型金矿 | 百地 | 三叠系碳酸盐岩、碎屑岩 | 石英，裂变径迹法 | 90.8±6.4,84.5±6.8 | 文献[42] |
| 烂泥沟 | 三叠系碳酸盐岩、碎屑岩 | 石英，裂变径迹法 | 82.3±7.5,83.4±8.3 | 文献[42] | |
| 烂泥沟 | 三叠系碳酸盐岩、碎屑岩 | 石英，流体包裹体Rb-Sr等时线年龄 | 105.6 | 文献[43] | |
| 丫他 | 三叠系碳酸盐岩、碎屑岩 | 石英，裂变径迹法 | 100 | 文献[44] | |
| 丹寨 | 寒武系下奥陶统灰岩 | 全矿石Rb-Sr等时线年龄 | 114±6 | 文献[45] | |
| 汞矿 | 交犁拉峨 | 奥陶系灰岩 | 方解石，Sm-Nd等时线年龄 | 129±20 | 本文 |
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| 图 4 西南大面积低温成矿域Sb、Au、Hg矿已有年代数据统计图 Fig. 4 Geochronology statistics histogram of Sb, Au and Hg deposit, in large-scale low-temperature epithermal metallogenic domain in Southwestern China |
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1)本文利用方解石的Sm-Nd等时线法首次给出交犁拉峨汞矿床成矿年龄为(129±20)Ma，MSWD＝0.21，εNd为-12.9，属于燕山晚期，根据εNd值推测成矿物质主要来自奥陶系的赋矿海相碳酸盐岩。
2)西南低温成矿域中，燕山期大规模Sb、Au、Hg、As等低温成矿作用主要大体可分为两期，早期为145～155 Ma的锑成矿作用，晚期为120～135 Ma的Sb、Au、Hg、As成矿作用。
成文过程中承蒙中国科学院广州地球化学研究所裘愉卓研究员的关怀与指导，以及中国地质大学(北京)期刊中心Geoscience Frontiers编辑部王丽丽同志的热情帮助，在此一并致谢！
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