0 引言

流体包裹体记录了大量的成岩成矿环境信息^{[1, 2]}，被广泛应用于确定成岩成矿流体的性质、温压条件与形成时代研究，一直是当前地质流体研究的重要内容之一^{[3, 4]}。含油气盆地p-T-t(压力-温度-时间)路径恢复是评估沉积盆地油气潜力的关键参数之一，捕获成岩流体的流体包裹体已经成为恢复p-T-t条件的一个有力工具^{[5, 6]}。烃类包裹体是气液包裹体的一种特殊类型，记录了盆地油气生成和演化的信息，最近二十多年来日益受到石油地质工作者的重视^{[7, 8, 9, 10, 11]}。因此，流体包裹体在储层成岩阶段判断、油气运移示踪、成藏期确定、盆地温压史分析等领域有着广泛的应用，在复杂油气田勘探中已经成为一种地球化学勘探的重要工具。

烃类包裹体热力学(petroleum inclusion thermodynamic，PIT)方法对准确厘定油气成藏期次具有非常重要的作用。以往流体包裹体的p-V-T模拟，主要通过pVTsim或VTFlinc等软件计算捕获温度及压力^{[12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20]}，需要的参数较多，如必须提供烃类包裹体成分。单个烃类包裹体的成分测定很难实现，通常以原油或群体包裹体成分替代，存在较大误差；而且盐水包裹体的均一温度也未进行校正，致使均一温度较高包裹体捕获温度的计算存在较大误差。

在本文中，笔者利用人工合成包裹体作为标样，对储层烃类包裹体和同期盐水包裹体进行显微荧光、显微测温、显微共聚焦激光扫描、显微傅里叶变换红外光谱等实验分析，得到流体包裹体均一温度、盐度、气液比和CH₄含量等参数；结合盐水包裹体均一温度与捕获温度关系校正曲线，对烃类包裹体进行热力学模拟，恢复包裹体捕获时的古温压^[21]。此方法经过人工合成包裹体验证准确性，再以东营凹陷丰深10井为实例进行含油气盆地古温压估算和油气成藏期探讨，以证实改进方法的可靠性及重要理论意义和应用价值。

1 工区概况

东营凹陷位于渤海湾盆地东部，东西长90 km，南北宽65 km，面积约5 700 km²，属于济阳坳陷中的一个次级构造单元，是一个四周有凸起环绕的断陷复合盆地，具有北断南超的特点。它包括北部陡坡带、中央断裂背斜带(中央隆起带)、利津洼陷、民丰洼陷、牛庄洼陷、博兴洼陷及南部缓坡带(后两个位于牛庄洼陷西南部)等二级构造单元^{[22, 23]}(图 1)。笔者选取东营凹陷北部陡坡带丰深10井沙四下亚段储层包裹体，来验证PIT模拟方法及应用的可行和实用性。

图 1 东营凹陷位置图 Fig. 1 Location of Dongying sag

图选项

选取东营凹陷丰深10井沙四下亚段的砂岩和砂砾岩储层样品，磨制包裹体薄片。薄片中包裹体的主矿物为石英，盐水包裹体和烃类包裹体均十分发育，数量较多，具有很好的代表性。其岩相学特征如下:

1)包裹体大小及形状。盐水包裹体一般较大，主要为10~20 μm，以椭圆形、长条形为主，少数呈不规则形态；烃类包裹体大小差异较大，1~50 μm均有分布，主要集中于3~20 μm，较小的烃类包裹体以椭圆形为主，稍大的呈椭圆形、矩形、三角形和不规则形状分布。实验室测试的包裹体需≥5 μm，否则在显微镜下无法准确观察气泡的变化，本文测试所选择的包裹体主要集中于5~20 μm^[24]。

2)包裹体产状。样品薄片中的包裹体主要为沿裂隙分布(图 2a)或成群分布(图 2b)的次生盐水包裹体和烃类包裹体。一般情况下，根据包裹体发育的产状和沿裂隙分布包裹体的切穿状态，可以将盐水包裹体大致分为两个期次，后一期包裹体切穿前一期包裹体(图 3)。烃类包裹体亦十分发育，数量很多，主要沿裂隙分布。

a.沿裂隙分布的包裹体；b.成群分布的包裹体 图 2 丰深10井储层盐水包裹体显微镜下照片 Fig. 2 Microscope photos of reservoir aqueous inclusions in well Fengshen 10

图选项

图 3 丰深10井储层盐水包裹体发育产状 Fig. 3 Occurrence model of reservoir aqueous inclusions in well Fengshen 10

图选项

3)包裹体颜色。显微镜单偏光下盐水包裹体透明(图 2)；烃类包裹体呈淡褐色或灰色，气泡为黑色。

2.2 显微测温分析

流体包裹体显微测温是目前应用最广泛的一种非破坏包裹体分析技术，具有操作简单、观察方便的特点。它通过观察和辩别流体包裹体在冷冻和加热过程中所发生的各种相变过程，记录准确的相变温度，来判断捕获流体所属体系及捕获时的温度条件。测温分析方法主要有均一法和冷冻法。

2.2.1 流体包裹体均一温度分布范围

根据东营凹陷北部陡坡带丰深10井4 320.1~4 325.1 m深度范围内的样品分析，发现东营凹陷丰深10井沙四下亚段(Es₄x)烃类包裹体的均一温度主要集中在90~120 ℃，盐水包裹体的均一温度主要集中在120~140 ℃和140~170 ℃两个区间(图 4)。有少数包裹体的均一温度较高，超过170 ℃，其原因可能是深部热液的作用或者是含烃盐水包裹体的不均匀捕获等。

图 4 丰深10井Es4x储层流体包裹体均一温度直方图 Fig. 4 Histogram of reservoir fluid inclusions homogenization temperature in Well Fengshen 10

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对东营凹陷北部陡坡带丰深10井4 320.1~4 325.1 m深度范围内样品进行分析，将储层盐水包裹体冷冻到-50 ℃致完全冻结，然后慢慢回温，测得初熔温度为19.8~22.0 ℃。根据流体包裹体初熔温度与流体体系的关系^[25]，判断包裹体中流体主要为NaCl盐水体系，冰点范围为-7.5~-0.4 ℃。通过盐水包裹体冷冻法冰点与盐度关系表^[26]，查得流体盐度范围为0.71%~11.1%。从图 5中可以看出丰深10井盐水包裹体盐度普遍低于8%，属低盐度流体体系^[27]。

图 5 丰深10井Es4x储层盐水包裹体盐度直方图 Fig. 5 Histogram of reservoir aqueous inclusions salinity in well Fengshen 10

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烃类包裹体在受到紫外光、紫光或蓝光照射时，会在极短时间内发射出比照射光波长更长的光，这种光即为荧光。烃类包裹体的荧光是辨别烃类包裹体和盐水包裹体的有效方法^[28]。荧光的颜色和强度与包裹体中有机组成的分子结构类型有关。纯饱和烃不发荧光，含C=C共轭双键的分子易发荧光。烃类包裹体的荧光颜色可以反映有机质的成分及其热演化程度^{[28, 29, 30, 31, 32]}。一般认为，随着油气演化程度的提高，烃类包裹体的荧光颜色变化为褐色→桔黄色→浅黄色→蓝色→蓝白色，即发生蓝移^[33]。丰深10井烃类包裹体的颜色主要为亮黄色、黄绿色(图 6)，从烃类包裹体的荧光颜色上大致判断，其烃类包裹体的热演化程度为中等偏高。

a.烃类包裹体显微镜下液相呈淡褐色；a′.烃类包裹体液相荧光黄绿色；b.烃类包裹体显微镜下液相无色；b′.烃类包裹体液相荧光亮黄色。 图 6 丰深10井烃类包裹体显微与荧光照片 Fig. 6 Microscopic photography and fluorescence photography of petroleum inclusion in well Fengshen 10

图选项

显微傅里叶变换红外光谱(FT-IR)采用近红外激光消除了大部分分子产生的荧光，而且矿物基体影响较小，使得显微傅里叶变换红外光谱无损鉴别烃类包裹体成为一种十分有效的方法^[34]。应用显微红外可以获得包裹体中很多有机分子和基团的吸收峰，利用包裹体中有机化合物的特征吸收峰强度比值可以定量表征有机质的结构性质及演化过程^{[35, 36]}。利用显微傅里叶变换红外光谱分析可以获得亚甲基和甲基的比值(CH₂/CH₃)，近而计算CH₄的摩尔分数^[37]，结果显示包裹体中CH₂/CH₃值越小，有机质的成熟度越高^[35]。Pironon 等^[37]提出的计算公式如下：

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2.5 激光扫描共聚焦显微分析

烃类包裹体的气液比是进行包裹体热力学模拟的重要参数，准备获得烃类包裹体的气液比也是包裹体测试中的难题。近年来国内外学者使用激光扫描共聚焦显微镜，通过沿轴扫描三维重建，确定烃类包裹体的气液比并进行包裹体pVT模拟取得了较好应用效果^{[38, 39]}。利用烃类包裹体在激光照射时会在极短的时间内发射出荧光这一原理，将烃类包裹体薄片置于激光扫描共聚焦显微镜下，识别出烃类包裹体的顶底界后进行z轴扫描，可以得到不同深度的系列切片。应用软件对这些切片进行三维重建，计算出整个包裹体的体积，同时获取烃类裹体中气泡部分的最大直径，并按球体计算出气泡体积，从而可以获取烃类包裹体的气液比^{[38, 39]}。丰深10井中流体包裹体多为气液两相，少数为单相，实验所用的包裹体均为两相包裹体。盐水包裹体气液比主要为3%~6%;烃类包裹体气液比值较大，主要集中在6%~9%。

3 PIT热力学模型方法原理

PIT模拟是Thiéry等^[40]应用烃类包裹体显微测温数据和体积测定资料建立的烃类包裹体热力学模拟的一种计算方法。计算包括两方面要点：一方面是将共聚焦激光扫描显微镜测定的烃类包裹体的气相充填度(即气液比)与显微测温结果相结合，建立烃类包裹体的气相充填度与温度的曲线F_v(T)；另一方面是用Montel^[41]提出的α(重组分)、β(轻组分)参数限定复杂的原油组成(式2)。

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10+的分布和含量有关。

FIT-Oil软件是与PIT模拟匹配的一套软件，它采用α和β两个参数代替烃类包裹体的成分。在确定烃类包裹体的气相充填度F_v和均一温度T_h的基础上，就可以通过FIT软件模拟出一系列可以满足该F_v-T_h的α、β值。图 7列出了北美地区重质油、富CO₂的石油、临界油、轻质油、凝析气等烃类的α、β值，这些值可以作为标准。输入参数后通过软件模拟出α-β曲线，该曲线跟图 8阴影部分相交区域可以限定α、β的赋值范围，根据其中一组α-β值计算出甲烷的摩尔分数，将得到的浓度值跟显微傅里叶变换红外光谱分析获得的烃类包裹体的甲烷浓度值相比较:如果二者相吻合，则该组α-β可以代表烃类包裹体成分；不吻合则重新选择一组α-β值进行计算。Thiéry等^{[42, 43]}列举了北海油田中Alwyn油田中烃类包裹体研究的实例，模拟得到的压力范围与Alwyn油田预测出的p-T条件非常相似。

1.重质油；2.富CO2的挥发油；3、4.轻质油；5.临界油；6.凝析气；7.湿气；8.干气。a、b、c为α、β的可能取值点。 图 7 石油和天然气的α-β图[31] Fig. 7 α-β diagram of oil and gas

图选项

4 利用合成包裹体验证PIT模拟方法的准确性

利用PIT模拟方法获得包裹体捕获压力需要以下参数^{[43, 44, 45]}：①同期捕获的盐水、烃类包裹体的均一温度；②烃类包裹体室温下的气液比；③烃类包裹体甲烷的摩尔分数。改进后的PIT模拟方法需要对盐水包裹体均一温度进行校正得到捕获温度，下面利用人工合成流体包裹体实验进行均一温度校正曲线的建立。人工合成流体包裹体是在流体组分、盐度、温度、压力和含气量等参数已知情况下捕获的包裹体，因此能直观反映均一温度和捕获温度的温度差，校正曲线的建立也比较可靠。

4.1 5%浓度NaCl溶液合成包裹体均一温度校正曲线

流体包裹体的均一温度和捕获温度在油气勘探领域得到广泛应用，尤其在判断成藏期次方面取得较好的效果。一般情况下，很少有人对均一温度进行校正，普遍采用均一温度代替捕获温度。但实际应用过程中，均一温度和捕获温度差异较大，这是由于包裹体捕获时受到储层温度、压力等多种条件影响，需要对常压下测得的均一温度进行校正，才能较好地还原捕获时的物理化学条件^{[3, 34]}。

盐水包裹体成分简单，均一温度较准确。烃类包裹体中由于存在微量水，且成分复杂，测均一温度时易出现假均一现象，测得温度比共生的盐水包裹体低，不利于研究；因此，采用盐水包裹体的均一温度和捕获温度的关系做校正曲线。本文校正曲线引自葛云锦^[44]，实验合成烃类包裹体及盐水包裹体，测得与烃类包裹体同期捕获的盐水包裹体均一温度。其值(表 1)显示不同温压条件下的合成包裹体均一温度与实验设定温度之间均存在一定的差值，这符合了流体包裹体研究的基本理论，即均一温度仅代表捕获温度的最低估计值。在一定围压条件下自然界形成的包裹体，均一温度不能简单等同于包裹体形成的捕获温度。 为了还原捕获温度，必须进行压力校正，这是由于合成包裹体是在高压的条件下形成，而测温是在常压条件下完成，这个差只是由于缺少环境压力导致的。盐水包裹体的捕获温度可以由均一温度加上校正温度(ΔT)来获得。即剔除均一温度过高或过低的零散数据，对主要温度段均一温度取平均值，平均均一温度与设定温度(即捕获温度)之间的差值ΔT为校正温度(表 1)。根据表 1数值绘制出盐水包裹体均一温度校正曲线^{[44, 45]}(图 8)。从图 8可以看出，均一温度越高，均一温度与捕获温度之间的差值就越大；说明利用均一温度时，均一温度值越高越需要校正，体现了温度校正的必要性。

表 1 5%盐水合成包裹体均一温度校正值 Table 1 The correction value of 5% salinity aqueous synthetic inclusions

原油样品	均一温度平均值/℃	实验设定温度(捕获温度)/℃	ΔT/ ℃
1	81	90	9
2	104	120	16
3	126	150	24
4	153	180	27
5	177	210	33

表选项

图 8 5%盐度储层盐水包裹体均一温度校正曲线 Fig. 8 Homogenization temperature calibration curve of 5% salinity reservoir saline inclusions

图选项

4.2 合成包裹体热力学模拟

首先，设定实验温度150 ℃，实验压力为38 Mpa，实验测得烃类包裹体和盐水包裹体的均一温度分别为107 ℃和129 ℃。烃包裹体的气液比为12.5%。将上述参数输入软件α-β曲线模块，软件可以自动计算出包裹体内捕获烃类物质的x(CH₄)，当计算值与显微红外测得的x(CH₄)数值接近时，模拟的烃类成分可近似代表包裹体内捕获的烃类成分。然后打开相图计算模块，输入得到的α-β值，就可以得到包裹体内捕获的烃类物质的相图； 再输 入烃类包裹体的均一温度，就绘制出烃类包裹体的等容曲线(图 9a)。在计算包裹体捕获压力时，先通过同期捕获盐水包裹体均一温度129 ℃替代捕获温度，得到捕获压力值为29.4 MPa，比实验预设压力38 MPa低，证实用盐水包裹体的均一温度替代捕获温度计算捕获压力，得到的结果偏差较大。将盐水包裹体均一温度进行校正，得到盐水包裹体捕获温度为150 ℃，此时计算得到捕获压力值为37.8 MPa，与实验设定压力误差较小。又将实验温度设定为120 ℃，实验压力为30 MPa，重复上述实验和计算步骤，测得烃类包裹体均一温度为88 ℃，盐水包裹体均一温度为107 ℃。烃类包裹体气液比为6.7 %。未校正得到的捕获压力为23.2 MPa，比实验设定压力30 MPa低6.8 MPa，校正后得到盐水包裹体捕获温度为120 ℃，捕获压力为29.4 MPa，与设定压力吻合较好(图 9b)。两次实验结果显示,利用PIT模拟的方法求取包裹体捕获温度压力方法可行，且较准确，计算结果如表 2所示。

图 9 烃类包裹体捕获压力模拟 Fig. 9 Simulation of trapping pressure for hydrocarbon inclusions

图选项

表 2 合成包裹体捕获压力模拟计算结果 Table 2 Simulation outcome of trapping pressure for synthetic inclusions

样品编号	包裹体类型	实验条件	包裹体数据		盐水包裹体Th计算压力/MPa	捕获压力/MPa
			均一温度/℃	气液比/%
1	烃类	150 ℃	107	12.5	29.4	37.8
	盐水	38 MPa	129
2	烃类	120 ℃	88	6.7	23.2	29.4
	盐水	30 MPa	107

表选项

5 利用PIT模拟恢复东营凹陷丰深10井沙四下亚段成藏期古温压

对东营凹陷沙四下亚段丰深10井的烃类包裹体和盐水包裹体进行显微测温分析、激光共聚焦扫面和傅里叶变换红外光谱的测定，获得同期烃类包裹体和盐水包裹体的均一温度、烃类包裹体准确的气液比和CH₄的摩尔分数，即可利用FIT软件对储层包裹体进行精细的PIT模拟(表 3)。丰深10井属于低盐度流体体系，盐水包裹体的均一温度代入图 8的拟合公式y=0.260 2x-11.153，得到校正差值，然后加上均一温度即为盐水包裹体的捕获温度^[44]。

表 3 PIT模拟恢复丰深10井4 320.1 m深度储层包裹体捕获条件 Table 3 Recovery for inclusions trapping conditions in well Fengshen 10,depth 4 320.1 m simulated by PIT

编号	同期烃类和盐水包裹体	均一温度/℃	气液比/%	红外光谱计算x(CH4)/%	PIT模拟x(CH4)/%	捕获温度/℃	捕获压力/MPa	压力系数
1	烃类包裹体	95.5	7.61	24.80	24.72	126.33	24.147	1.165 4
	盐水包裹体	109.1	3
2	烃类包裹体	96.9	7.56	24.27	24.81	127.72	24.432	1.179 1
	盐水包裹体	110.2	5
3	烃类包裹体	110.8	8.11	22.50	22.63	147.51	25.982	1.253 9
	盐水包裹体	125.9	4
4	烃类包裹体	111.5	7.80	21.81	21.99	149.40	26.061	1.257 7
	盐水包裹体	127.4	6
5	烃类包裹体	116.7	8.34	20.51	20.60	156.71	26.027	1.256 1
	盐水包裹体	133.2	4
6	烃类包裹体	99.6	8.52	23.13	23.80	128.48	22.069	1.065 1
	盐水包裹体	110.8	5
7	烃类包裹体	112.8	8.81	22.10	22.45	152.55	26.389	1.273 6
	盐水包裹体	129.9	7

表选项

通过东营凹陷北部陡坡带沙四下亚段烃类包裹体的捕获温度和捕获压力分析，结合丰深10井的埋藏史曲线及古埋深，即可计算压力系数。国内通常用压力系数来表示地层压力。计算得出丰深10井4 320.1 m深度的古压力系数为1.065 1~1.273 6，主要集中在1.16~1.27，属于异常高压范围。总的来说东营凹陷北部陡坡带沙四下亚段属于异常高压-低盐度流体动力系统，可能与沙四段和孔一段发育两套膏盐泥层有关，盐岩或膏泥岩影响流体体系与地层压力。图 10为流体包裹体pVT模拟的捕获条件与埋藏史、地温史对比，丰深10井烃类的包裹体都有两期油气充注，与前人的认识基本吻合^[46]。第一期在距今12~16 Ma，处于古新世东营末期；第二期在距今2~6 Ma，处于新近纪明化镇中——末期。根据埋藏史分析，两个生油期，目的层位均处于中——高成熟生油阶段。

图 10 丰深10井流体包裹体pVT模拟的捕获条件与埋藏史、地温史对比 Fig. 10 The comparison of trapping conditions and burial history,geothermal history of fluid inclusions simulated by pVT,well Fengshen 10

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6 结论及认识

本文对储层包裹体的实验分析和PIT模拟进行了系统研究，得到以下结论和认识：

1)对显微测温的结果，做均一温度和盐度分布直方图，显示丰深10井储层中流体包裹体的均一温度范围为90~200 ℃，主要集中在120~130 ℃和140~170 ℃两个温度区间。盐度范围为0.71%~11.1%，主要集中在5%，判断研究区属于低盐度流体系统。

2)以显微测温得到烃类包裹体与同期的盐水包裹体的均一温度；激光共聚焦扫描显微镜获得烃类包裹体的气液比以及红外测试获得的烃类包裹体的甲烷摩尔分数为参数，利用人工合成流体包裹体实验建立的均一温度校正曲线，结合PIT热力学模拟软件FIT-Oil对合成包裹体进行捕获温压恢复。结果表明，采用校正后的同期盐水包裹体均一温度与FIT-Oil软件相结合求取包裹体捕获温度压力是比较准确可行的方法。

3)通过对东营凹陷北部陡坡带丰深10井沙四下亚段的烃类包裹体进行PIT模拟，获得的捕获温度和捕获压力与埋藏史及地温史结合，得出结论是研究区属于异常高压-低盐度流体动力系统，具有两期成藏的特点，与前人利用其他方法得到的认识基本吻合。该方法可以广泛应用到各类油藏成藏期的估算中，通过合成包裹体和东营凹陷丰深10井储层包裹体的验证，具有较高的准确性。