2. 天津地质调查中心, 天津 300170;
3. 深圳市冠欣矿业集团, 广东 深圳 518048;
4. 国家地质实验测试中心, 北京 100037
2. Tianjin Center, China Geology Survey, Tianjin 300170, China;
3. Guanxin Mining Group of Shenzhen City, Shenzhen 518048, Guangdong, China;
4. National Research Center of Geoanalysis, Beijing 100037, China
0 前言
白乃庙铜(钼)矿床位于内蒙古四子王旗白音朝克图苏木地区。该矿床自20世纪50年代末发现和勘查以来，许多专家学者从矿床地质、地球化学、成矿流体、成岩时代等方面进行了大量研究[1, 2, 3, 4]，积累了丰富的资料。但前人关于矿床成矿时代和构造背景的认识分歧较大，提出了如下观点：1)白乃庙铜(钼)矿南矿带成矿物质来源于中元古代(1 130 Ma)的海底幔源火山喷发活动产物，成矿过程中有部分陆壳物质混入，北矿带的形成过程与加里东期(440 Ma)花岗闪长岩的侵位和结晶分异密切相关[1, 2]。矿床是中元古代海相火山岩型矿床，晚期的区域变质、动力变质和岩浆侵入将原生矿体局部改造成细脉状或浸染状硫化物矿石[2]。2)白乃庙铜矿早期矿化发生于中元古代晚期，形成含铜矿源层；晚期矿化发生于志留纪，矿床最终形成[3, 4]。3)白乃庙矿床形成于泥盆纪，与赋矿地层白乃庙组的峰期变质作用年龄基本一致，也与晚志留世－早泥盆世温都尔庙增生岩浆弧与华北克拉通北缘的碰撞拼贴时间吻合[5]。这些观点虽然都提供了各自的地质、地球化学证据，但尚未见到该矿床中硫化物成矿年代学的研究成果。
为了进一步深化白乃庙铜(钼)矿成矿时代和成矿构造背景研究，笔者在总结白乃庙铜(钼)矿床地质特征的基础上，选择主要矿石矿物之一的辉钼矿作为成矿定年矿物。辉钼矿Re-Os测年法是一种直接测定金属矿床成矿年代的方法[6]，辉钼矿Re-Os同位素测试既可精确成矿定年，又可利用测年数据探讨成矿地质构造背景。这不但可以为白乃庙铜(钼)矿床的研究提供新的重要证据，而且对深入研究华北板块北缘的古生代构造及成矿演化具有重要意义。 1 区域地质背景
白乃庙铜(钼)矿床位于华北板块北缘中段，南邻华北板块北缘赤峰－白云鄂博深大断裂，北依温都尔庙俯冲-增生杂岩带(图 1)。
区域内出露的地层有古元古界宝音图群、寒武系白乃庙组、中志留统徐尼乌苏组、下二叠统三面井组、下白垩统固阳组等。与成矿有关的白乃庙组由一套中浅变质的绿片岩、长英片岩组成。其原岩为一套海底喷发的基性－中酸性火山熔岩、凝灰岩，夹少量正常沉积的碎屑岩和碳酸盐岩，为浅海相火山沉积建造(图 2)。
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| 1.第四系；2.下白垩统固阳组；3.下二叠统三面井组；4.中志留统徐尼乌苏组；5.白乃庙组第五岩段；6.白乃庙组第四岩段；7.白乃庙组第三岩段；8.白乃庙组第二岩段；9.白乃庙组第一岩段；10.古元古界宝音图群(Pt1By)；11.志留纪花岗闪长岩；12.二叠纪石英闪长岩；13.二叠纪白云母花岗岩；14.花岗斑岩脉；15.石英脉；16.矿化带、矿体及矿段编号；17.实测及性质不明断层；18.白乃庙断裂；19.地质界线/不整合地质界线；20.采样点号。图 2 白乃庙铜钼矿地质略图(据文献[4]修编) Fig. 2 Simplified geological sketch map of Bainaimiao copper-molybdenite deposit(modified from reference[4]) |
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东西向构造是区域内最重要的构造，具有长期性、阶段性和继承性的特点。强烈活动时期主要为加里东和华力西两个时期。它控制了区域内基性－中酸性火山喷发及花岗质岩浆的侵位。根据矿区勘查资料，矿区整体上为一向南西倾斜、倾角40°～70°的单斜构造。褶皱构造不发育，局部受构造活动影响，发育次级小型褶皱构造[3]。
岩浆岩分布广泛，二叠纪石英闪长岩、黑云母花岗岩、花岗闪长岩、黑云母二长花岗岩分布于北部及东部。中部出露近东西向展布的志留纪(加里东期)花岗闪长斑岩。 2 矿床地质特征
白乃庙铜(钼)矿受东西向构造控制，断续分布于东西长10 km、南北宽2～3 km的狭长地带内。按矿床产出部位和地质特征不同，分南、北两个矿带，二者相距700～900 m(图 2)。
南矿带由Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ、Ⅶ、Ⅹ、Ⅺ8个矿段组成，矿体主要产于绿片岩中，矿体产状与围岩基本一致。矿体呈似层状、透镜体状、单层或者多层、平行或者斜列式产出。矿体空间形态较为复杂，具有膨大、收缩、分支、尖灭等现象(图 3)。
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| 1.残坡积层；2.绿泥石片岩；3.阳起绿泥斜长片岩；4.绿泥阳起斜长片岩；5.阳起斜长片岩；6.角闪残玢变岩；7.铜矿体及编号；8.钼矿体及编号。图 3 白乃庙铜(钼)矿Ⅵ矿段Ⅸ勘探线剖面图(据脚注①修编) Fig. 3 A sketch map showing the section of No．9 exploration line from ore block 6 of Bainaimiao Cu(Mo) deposit (modified from footnote①) |
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北矿带由Ⅷ、Ⅸ、Ⅻ、ⅩⅢ4个矿段组成，矿体主要产在花岗闪长岩中。岩体受东西向构造控制，基本是顺层侵入于绿片岩中。矿体大部分产于岩体中，尤其在Ⅷ、Ⅻ矿段的局部地段，岩体即是矿体;少部分产于顶底板的围岩中，少数矿体从岩体外延进围岩。
其中与本次研究工作有关的矿体有Ⅵ-22号矿体、Ⅷ-3-1号矿体、Ⅷ-8-1号矿体、Ⅻ-14号矿体，特征见表 1。
| 矿段 | 矿体编号 | 规模 | 矿体形状 | 产状 | 平均品位 | ||||||
| 长度/m | 延深/m | 厚度/m | 平均厚度/m | Cu/% | Mo/% | Au/10-6 | Ag/10-6 | ||||
| Ⅵ | Ⅵ-22 | 930 | 493 | 0.55~27.44 | 14.00 | 似层状 | 40°~60°∠21°~39° | 0.58 | 0.011 5 | 0.08 | 1.70 |
| Ⅷ | Ⅷ-3-1 | 456 | 599 | 0.85~19.86 | 10.36 | 似层状 | 150°~214°∠51°~71° | 0.59 | 0.018 6 | ||
| Ⅷ-8-1 | 380 | 391 | 1.62~12.41 | 7.02 | 似层状 | 150°~214°∠58°~65° | 0.54 | 0.019 9 | |||
| Ⅶ | Ⅶ-4 | 850 | 428 | 1.30~19.98 | 10.34 | 似层状 | 180°~190°∠57°~40° | 0.49 | 0.014 7 | 0.21 | 3.62 |
| 注：摘自脚注② 。 | |||||||||||
矿床中主要矿石矿物有黄铁矿、黄铜矿、辉钼矿和磁铁矿，其次为少量或微量斑铜矿、辉铜矿、磁黄铁矿、白钨矿、闪锌矿、方铅矿、自然金等。
辉钼矿在矿石中的体积分数为0.037%~0.085%，占金属矿物总量的0.440%，常呈条痕状、细脉状、薄膜状或浸染状产出。辉钼矿单矿物电子探针分析结果：w(Mo)为60.79%，w(Re)为0.18%。
① 韩杰.内蒙古自治区四子王旗白乃庙铜矿床地质特征及成矿规律研究.乌兰察布：内蒙古自治区地质矿产勘查开发局第四勘察院，1987.
② 张学权，冯旭彪，廖东就，等.内蒙古自治区四子王旗白乃庙铜矿床生产地质勘探报告．深圳：深圳市冠欣矿业，2011.
3 样品描述及测试方法
在综合分析矿床地质特征基础上，选取八矿段采集Tj61、Tj62、Tj63，六矿段采集Tj64、十二矿段采集Tj65共5件样品用于Re-Os同位素测年。
辉钼矿Re-Os同位素测试工作在国家地质实验测试中心Re-Os同位素实验室完成。辉钼矿样品直接从手标本上取得，首先通过重力、磁法进行分离，再在显微镜下进行仔细观察，剔除不纯组分，每件样品的纯度均大于98%。现简述如下。
分解样品 准确称取待分析样品，通过细颈漏斗加入到Carius管(一种高硼厚壁大玻璃安瓿瓶，一般容积约30 mL)底部。缓慢加液氮到有半杯乙醇的保温杯中，使成黏稠状(-80～-50℃)。放装好样品的Carius管到该保温杯中。用适量超纯浓HCl通过细颈漏斗把准确称取的185Re和190Os混合稀释剂转入Carius管底部。再依次加入适量硝酸和30%的H2O2。
当Carius管底溶液冻实后，用液化石油气和氧气火焰加热封好Carius管的细颈部分。擦净表面残存的乙醇，放入不锈钢套管内。轻轻放套管入鼓风烘箱内，待回到室温后，逐渐升温到200℃(辉钼矿)，保温24 h。取出，冷却后在底部冻实的情况下，先用细强火焰烧熔Carius管细管部分一点，使内部压力得以释放。再用玻璃刀刻出划痕，并用烧热的玻璃棒烫裂划痕部分。
蒸馏分离Re 将待打开的Carius管放在冰水浴中回温使内容物完全融化，用约20 mL水将管中溶液转入蒸馏瓶中。把内装5 mL超纯水的25 mL比色管放在冰水浴中，以备吸收蒸馏出的OsO4。连接蒸馏装置，加热微沸30 min。所得OsO4水吸收液可直接用于ICP-MS测定Os同位素比值。将蒸馏残液转入150 mL Teflon烧杯中待分离Re。
萃取分离Re 将蒸馏残液置于电热板上，加热近干。加少量水，加热近干。重复两次以降低酸度。根据样品量加入4~10 mL 5~6 mol/L的 NaOH(如果碱化后沉淀量过多，可适当增加NaOH用量)，稍微加热，促进样品转为碱性介质。转入Teflon离心管中，加入4~10 mL丙酮，振荡1 min萃取Re。
质谱测定 采用美国TJA公司生产的电感耦合等离子体质谱仪TJA X-series ICP-MS测定同位素比值。对于Re-Os含量很低的样品采用美国热电公司(Thermo Fisher Scientific)生产的高分辨电感耦合等离子体质谱仪HR-ICP-MS Element 2进行测量。对于Re：选择质量数185、187，用190监测Os。对于Os：选择质量数为186、187、188、189、190、192，用185监测Re。 4 测定结果
由表 2可以看出，5件辉钼矿样品获得近似相等的Re-Os模式年龄值(435.8±6.1)～(443.0±6.3) Ma，加权平均年龄为(439.6±2.7) Ma(图 4)，比较接近。采用ISOPLOT软件对获得的5个数据进行等时线计算，得到等时线年龄为(440.5±4.4) Ma(图 5)。所得到的等时线年龄与模式年龄加权平均值非常接近。
| 编号 | 样品 | 样品质量/g | w(Re)/10-6 | w(普Os)/10-6 | w(187Re)/10-6 | w(187Os)/10-6 | 模式年龄/Ma | |||||
| 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | |||
| 121106-1 | Tj61 | 0.002 14 | 705.0 | 5.3 | 1.995 | 4.218 | 443.1 | 3.3 | 3 261 | 26 | 440.1 | 6.0 |
| 121106-2 | Tj62 | 0.002 03 | 222.2 | 1.8 | 4.320 | 3.331 | 139.7 | 1.1 | 1 025 | 8 | 438.9 | 6.2 |
| 121106-3 | Tj63 | 0.002 12 | 650.9 | 5.4 | 2.010 | 2.125 | 409.1 | 3.4 | 2 981 | 23 | 435.8 | 6.1 |
| 121106-4 | Tj64 | 0.002 09 | 893.1 | 7.1 | 2.046 | 1.081 | 561.3 | 4.4 | 4 158 | 36 | 443.0 | 6.3 |
| 121106-5 | Tj65 | 0.002 08 | 543.7 | 5.2 | 0.978 | 2.191 | 341.7 | 3.3 | 2 517 | 21 | 440.6 | 6.6 |
| 注：测试单位为国家地质实验测试中心Re-Os同位素实验室，2012。 | ||||||||||||
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| 图 4 内蒙古白乃庙铜(钼)矿中辉钼矿Re-Os模式年龄加权平均值 Fig. 4 Re-Os model ages of molybdenite of the Bainaimiao Cu(Mo) deposit,Inner Mongolia |
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| 图 5 内蒙古白乃庙铜(钼)矿中辉钼矿Re-Os同位素等时线 Fig. 5 Re-Os isochrone of molybdenite of the Bainaimiao copper(molybdenite) deposit，Inner Mongolia |
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一般来说，辉钼矿Re-Os体系是稳定的，但有时它也或多或少地受到后期构造和变质事件的影响[8]。本次5件辉钼矿样品没有明显的变形，测试结果具有相似的模式年龄，可以排除后期构造和变质事件影响。
白乃庙铜(钼)矿床石英流体包裹体矿床成矿期流体温度为137～380℃，矿区早期石英流体包裹体的温度为248~380℃，中期石英流体包裹体的温度为215~241℃，晚期石英流体包裹体的温度为137~181℃[9]，成矿流体温度逐渐降低，低于辉钼矿Re-Os的封闭温度500℃[10]，可以保证测年的准确性。X射线结构分析结果表明，本矿区辉钼矿为较高温度下生成的种类[11]，成矿温度的递减对Re的富集产生了重要作用，可满足辉钼矿测年的要求。 5 讨论 5.1 成矿地质构造背景
不同类型的成矿系统发育在不同的构造环境[12]，这使得矿床可以作为大地构造演化研究的探针[13]。白乃庙铜(钼)矿成为研究华北板块北缘构造演化和成矿作用的理想目标。
前人资料[3]显示矿床曾经历与海相火山喷发相伴的金属矿化和斑岩矿化两个矿化期。早期矿化发生于中元古代晚期，形成含铜矿源层；晚期矿化发生于志留纪，使矿床最终形成。本次辉钼矿Re-Os等时线年龄为(440.5±4.4) Ma，初步认为白乃庙铜钼矿主成矿期为早志留世，与花岗闪长岩Sm-Nd同位素等时线年龄(440±40) Ma[1]一致，与花岗闪长斑岩LA-ICP-MS锆石U-Pb定年结果(432.4±2.2) Ma、(440.7±2.1) Ma和(443±1) Ma吻合较好[14]，表明白乃庙铜(钼)矿成矿与早志留世岩浆活动关系密切。辉钼矿Re-Os测年与矿区主要构造-岩浆事件相吻合已是众多矿床研究成矿时代的可靠方法[15]。
大地构造位置上，白乃庙铜(钼)矿处于康保－赤峰断裂与温都尔庙－西拉木伦断裂之间加里东期增生带西部[16]，同时也处于东西延长达300 km的白乃庙火山岛弧杂岩带中部[17]，燕辽钼成矿带的西端[18]。在温都尔庙加里东期增生带，发育大量428~467 Ma与洋壳俯冲有关的岩浆岩，确实存在温都尔庙早古生代增生带[19]。在该岛弧带东部图林凯一带蛇绿岩带中新发现埃达克岩，认为是温都尔庙－图林凯早生代消减带的一种岩浆岩标志，该地区石英闪长岩侵位于(467±13) Ma，奥长花岗岩形成于(451±7) Ma，斜长岩墙形成于(429±7) Ma[20]。该岛弧带西部达茂旗北部出露的闪长岩形成于(452±3) Ma和(440±2) Ma，石英闪长岩形成于(446±2) Ma，花岗闪长岩形成于(440±2) Ma，反映了晚奥陶世末的洋壳消减事件，且具有正常岛弧和埃达克岩的双重地球化学性质[21]。矿区出露的岩浆岩也证明了这一点：白乃庙含矿花岗闪长岩U-Pb年龄为466 Ma(锆石)，花岗闪长岩K-Ar年龄为450 Ma(角闪石)，白云母花岗岩K-Ar年龄为429.8 Ma(白云母)[16]。花岗闪长岩Sm-Nd同位素等时线年龄为(440±40) Ma(2σ)和εNd(t)=-3.2±1.7(2σ)，岩体是早古生代古蒙古洋壳与华北板块俯冲时壳、幔源物质重熔的结果[1]。
由此可见，早古生代温都尔庙加里东期增生带曾广泛发育与古亚洋俯冲有关的岩浆岩，也说明了白乃庙铜(钼)矿与大陆增生作用有关。
同时，西拉木伦河－温都尔庙一带出露的早古生代蛇绿岩带也证明了俯冲带的存在。毗邻的温都尔庙群铁硅质岩中发现大量微体化石，其中有寒武纪的开腔骨类化石Chancelloriids，认为温都尔庙群形成于寒武纪，上部可能延续到早奥陶世，其下面的辉长-辉绿岩系晚前寒武纪末期的产物。温都尔庙群发现的蓝闪石Ar40/Ar38年龄为(445.6±15.0) Ma，代表板块俯冲或主期变形之前温都尔庙受高压变质作用的时间[22]，高压变质时代为(446.0±15.0)~(453.0±1.8) Ma[23]，代表板块由北向南强烈俯冲期,蛇绿岩代表早古生代洋壳残片，古洋壳由北向南俯冲到温都尔庙岩浆弧之下。矿区花岗闪长岩成岩时代与其一致，本次辉钼矿Re-Os定年证明白乃庙铜(钼)矿主成矿期即发生于强烈的洋壳俯冲期。
白乃庙组火山岩系的岩石组合系列、常量元素、微量元素及岩石地球化学变异趋势表明，它们具有早期岛弧拉斑玄武岩向晚期钙碱性火山岩过渡的趋势，明显带有非成熟岛弧的特点[1, 20]，说明在板块俯冲作用下，白乃庙组形成构造环境从大洋移至边缘海，形成时代可能略晚于板块俯冲，但具有混杂元古界基底的白乃庙古岛孤火山岩系地质演化一直延续至晚奥陶世。矿区花岗闪长斑岩呈岩床产于绿片岩中，可以认为是岛弧背景下中浅成岩浆分异的产物[24]。
前人对白乃庙组的形成时代研究较多：白乃庙组绿片岩的Sm-Nd同位素等线时年龄为(1 107±28) Ma(2σ)，绿片岩锆石U-Pb谐和年龄为(1 130±16) Ma[1]，绿片岩系K-Ar年龄为581 Ma、458 Ma、434 Ma(角闪石)，全岩Rb-Sr年龄为(427±17)Ma[16]。2012年吉林大学徐仲元教授在1∶25万苏尼特右旗幅修测时，测得白乃庙铜(钼)矿斜长黑云片岩U-Pb锆石年龄为(499.4±1.8) Ma、绿泥绢云母片岩U-Pb锆石年龄为(478.1±1.6) Ma、变质含砂屑岩屑粉砂岩U-Pb锆石年龄为(488.5±1.3) Ma①。测年数据差别较大，可能和火山岛弧环境变化大、或与华北板块基底混入有关。但近年数据总体上反映地层形成于寒武纪至早奥陶世，早于花岗闪长岩，略晚于毗邻的温都尔庙群蛇绿岩带，形成于板块俯冲作用所致的“沟-弧-盆”构造体系[25]，白乃庙铜(钼)矿就是该体系演化的产物。
① 徐仲元，赵利刚.中国地质调查局天津地质调查中心2013年度学术交流会资料.天津：天津地质调查中心，2013.
5.2 成矿过程
综合分析区域地质特征、矿床特征及前人成果，笔者认为中元古代白乃庙地区处于古亚洲洋的扩张阶段，形成了近东西向规模巨大的白云鄂博裂谷带，产生了白云鄂博群巨厚沉积物，成为白乃庙地区基底，这为以后该地区成矿作用打上了陆壳成分的烙印[26]。早寒武世，古亚洲洋向华北地块俯冲，在温都尔庙一带形成古海沟。寒武至奥陶纪，持续的板块俯冲作用力使古海沟与华北板块间形成了白乃庙海相基性－中酸性不成熟火山岛弧堆积，火山作用携带的一些成矿物质与海水相互作用，形成一些星散状、薄层状或透镜状的贫矿层或含矿岩层，呈似层状、透镜状、单层或多层平行或斜列产于基性火山岩中。含矿岩系中铜、钼丰度高于同类岩石2～10倍，形成了本矿床的初始矿源层[22]。
随后，古亚洲洋板块对华北板块的俯冲动力作用使白乃庙组火山岩褶皱、隆起，普遍变质，形成绿片岩相－角闪岩相的结晶片岩，并产生一系列层间裂隙带和片理化带，变质热液使火山岩中贫化的铜、钼及其他有用元素，浸出、活化、迁移至适宜部位富集成矿，形成了条带状、条纹状铜矿石，奠定了白乃庙铜钼矿带的雏形。
早志留世板块继续俯冲，在南北向挤压力的再次作用下，东西向构造进一步发育，花岗闪长岩被动侵位，其所携带的成矿元素既有洋壳物质深部重熔，还包括岩浆上侵过程中同化部分基底岩系的成矿物质，并为成矿作用提供热源[11]及利于成矿的构造应力。在岩浆热液成矿的过程中，对先期形成的金属矿化产生叠加改造，成矿物质进一步富集。白乃庙铜(钼)矿床的南、北矿带是同一成矿作用在不同成矿部位的矿床配套关系[27]。含矿流体加富改造原始矿化层，形成铜钼工业矿体，早志留世是白乃庙主要成矿期。白乃庙铜(钼)矿已经不是用单一成矿作用所能解释的，而是一种多成因作用模式[28]。 6 结论
1)本次辉钼矿Re-Os等时线年龄为(440.5±4.4) Ma，表明白乃庙铜(钼)矿主成矿期为早志留世。
2)白乃庙铜钼矿成矿时代与花岗闪长岩成岩年龄基本一致，与早古生代古亚洋板块向华北板块俯冲、陆缘增生作用有关。
3)白乃庙铜(钼)矿成矿时代晚于白乃庙组至少40 Ma，岩浆热液叠加成矿应是矿床的铜钼大规模富集的主要成矿作用。早志留世板块俯冲导致花岗闪长岩侵位，岩浆热液叠加改造基性－中酸性火山含矿层形成了工业矿体。
野外地质调查、论文编写期间得到了天津地质调查中心苗培森总工、司马献章院长、王惠初主任和吉林大学徐仲元教授的支持和帮助，在此一并致谢。
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