2. 河海大学地球科学与工程学院, 南京 210098
2. School of Earth Sciences and Engineering, Hohai University, Nanjing 210098, China
0 引言
当前,化石燃料仍然是我国能源结构的主体,但随着环境问题的日益突出,推广绿色清洁能源、实现能源转型已成为当今热点问题。煤层气是煤的伴生矿产资源,其主要成分是甲烷,属于非常规天然气,是一种洁净、优质的能源[1]。煤层气推广有利于减少大气污染,目前煤层气在美国、加拿大、澳大利亚等得到了广泛应用。
然而煤层气开采过程中对环境的影响亦不可避免,且一直是研究的热点。Orem等[2]在Powder River盆地煤层气排采水中检测出了有机化合物,包括酚类、联苯、杂环化合物、多环芳烃(PAHs)、芳香胺、各种非芳香化合物和邻苯二甲酸盐;Burkhardt等[3]发现长期使用未经处理的煤层气排采水进行灌溉,土壤和植物中会检测出毒性元素。这些研究表明了煤层气排采水自身具有污染性。
煤层气排采水的污染性是否会影响地下水需要进一步评价[4]:帅官印等[5]系统总结了煤层气开采污染地下水的方式;柏杨等[6]通过对比煤层气排采水和地下水的水化学特征和水质,定性分析了大佛寺井区煤层气排采水对地下水水质的影响。
我国最大的煤层气产业基地位于沁水盆地南部,煤层气开采对当地环境的影响一直是当地政府和百姓关心的焦点问题,如Wang等[7]采集了沁水盆地柿庄南区块浅层地下水和煤层气排采水样品,通过Piper图和Gibbs图揭示了煤层气排采水和地下水的水化学特征,并用层次聚类分析法(HCA)研究了煤层气排采水和浅层地下水的亲疏关系。
以往煤层气开采对地下水环境影响的研究大多是通过水化学类型定性评价,鲜有研究定量分析煤层气排采水与地下水组分之间的关系,且缺乏煤层气排采水对区域地下水影响程度的研究。笔者以沁水盆地为例,基于统计学原理,通过R型聚类分析方法分析了煤层气排采水与区域地下水化学组分的关系,评价了沁水盆地煤层气开采对地下水环境的影响范围,以期为沁水盆地南部地下水环境受煤层气开采影响程度提供科学依据。
1 工程概况 1.1 区域地质条件研究区位于沁水盆地南部,地理位置见图 1,地处太行山南端西侧、沁水复向斜南部的高平—沁水—阳城一带,研究区地貌属剥蚀、侵蚀山地,以中山和低山丘陵为主,并有部分山间宽谷及河谷阶地。
研究区地层发育与华北地台地层基本一致,主要出露的地层有第四系(Q)、新近系(N)、二叠系(P)、石炭系(C)、奥陶系(O)、寒武系(∈)[8]。
研究区主要含煤地层为上石炭统太原组(C3t)和下二叠统山西组(P1s)[9],共含煤21层,厚度6.75~16.50 m,平均12.21 m,含煤系数9.53%。其中,3#和15#煤层为全区稳定可采煤层,也是煤层气勘探开发的主要目标煤层[10-11]。其中15#煤分布在太原组,3#煤分布在山西组。
1.2 水文地质条件根据含水层岩性组合特征及其层位分布,研究区含水层划分为4个主要含水层组,分别是:第四系松散岩类孔隙含水岩组;二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙含水岩组;石炭系碎屑岩夹碳酸盐岩类层间裂隙岩溶含水岩组;中奥陶统岩溶裂隙含水岩组[12]。
区内广泛分布着厚度较大且相对稳定的页岩、泥岩、粉砂质泥岩及铝质泥岩隔水层,主要为太原组底部及本溪组铝土页岩隔水层和二叠系、三叠系层间泥岩隔水层。这些隔水层呈层状分布于各砂岩裂隙含水层之间,由于其裂隙不发育、透水性差,阻隔了其上覆含水层与下伏含水层的垂向水力联系,为煤层气的储集、保存提供了有利条件。中奥陶统底部泥灰岩和下奥陶统泥质白云岩为隔水层。典型地质剖面见图 2。
第四系孔隙含水岩组和二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙含水岩组在研究区普遍出露,接受大气降水入渗补给和河流渗漏补给,孔隙水和裂隙水一般向河流及沟谷排泄。石炭系碎屑岩夹碳酸盐岩类层间裂隙岩溶水和中奥陶统岩溶水向下河泉、延河泉排泄。
2 数学模型本次研究采用统计学中常用的R型聚类分析法对地下水化学成分相关性进行分析。所谓R型聚类分析法是指将属于物体的属性(即各种变量)进行比较,探究变量之间相关性[13-14]。
1) 根据研究需要,取样并进行分析化验获得聚类分析原始数据。
2) 对原始数据进行规格化处理,去掉量纲和量级不同对计算带来的影响。对数据的处理通常主要有两种[14]:
① 数据标准化:使变化后的数据服从标准正态分布,即每个变量的平均值为0、方差为1。若i样品测得j检测项目变换后的数据记为Zij,则有:
式中:xij为水化学分析原始数据(i为样品编号,j为检测项目编号);xj为检测项目的期望;Sj为检测项目的标准差;n为样品数量。
② 数据正规化:通过极差变换把原始数据矩阵中任何一列最小值化为0,最大值化为1,其余的值介于0和1之间。则
式中:max{xj} 与min{xj} 分别为第j个检测项目的最大值与最小值;m为检测项目数。
本次研究选用数据正规化方法处理原始数据。
3) 根据研究的对象选择并计算相似性统计量,获得相似性数据。R型聚类分析相似性统计量计算方法主要有:
① 相关系数法:
② 相似系数法:
式中:rjk为相关系数;cos θjk为相似系数;Zik为i样品测得k检测项目变换后的数据。
本次研究选用相关系数法计算相似性数据。
4) 由初始相似矩阵出发,归并点群并绘制谱系图。
3 样品采集及水化学成分根据调查研究区共划分6个区块开采煤层气,分别为马必区块、郑庄区块、潘庄区块、樊庄区块、枣园区块和柿庄区块。本次研究采用随机抽样法采集地下水和煤层气排采水[15],其中煤层气排采水样遍布6大区块,考虑本次研究的目的,在煤层气开采区增加地下水取样点控制密度。共采集样品129个,其中煤层气排采水样48个,第四系松散岩类孔隙水样35个,二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水样23个,泉水水样12个,奥陶系岩溶水水样11个,煤层气开采区块位置及取样点分布示意图见图 3。
根据《煤矿床水文地质、工程地质及环境地质勘查评价标准》[16],采取水样前,须将水样瓶洗涤干净,并用待采集的水再次冲洗水样瓶。水样采取后,立即密封,填写标签,注明化验项目,本次水质全分析检测项目包括Ca2+、Mg2+、K+、Na+、NH4+、Fe3+、Fe2+、Cl-、SO42-、CO32-、HCO3-、NO3-、NO2-、F-、OH-、Br-、P、Cr6+、PO43-、H3BO3、H2SiO3、Al、Ag、Ba、Be、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Mo、Ni、Pb、Sr、Zn、可溶性SiO2质量浓度,pH值,溶解性总固体,矿化度,总硬度。根据测试项目对样品要求,本次水样采集过程中每一组水质全分析样取水样3 L,所有样品采集完毕后送往国土资源部太原矿产资源监督检测中心进行水质全分析。
4 统计计算结果 4.1 水化学特征根据取样的层位不同,分别利用Piper三线图分析各含水层地下水的水化学特征。Piper三线图以主要的阳、阴离子(Ca2+、Mg2+、Na++ K+、Cl-、SO42-、CO32- +HCO3-)的每升毫克当量百分数来表示,Piper三线图分为下方的等边三角形和上部的菱形区域。在三角形区域中可按三线坐标分别绘制单点以表示某一地下水样品阳、阴离子特征,通过两个单点平行三角形外边作射线交于菱形区域内以说明地下水总的化学性质。在Piper三线图中,落在菱形中不同区域的水样表示不同的水化学特征(图 4)。1区碱土金属离子超过碱金属离子,2区碱大于碱土,3区弱酸根超过强酸根,4区强酸大于弱酸,5区碳酸盐硬度超过50%,6区非碳酸盐硬度超过50%,7区碱及强酸为主,8区碱土及弱酸为主,9区任一对阴阳离子含量均不超过50%毫克当量百分数[17-18]。各层地下水Piper三线图见图 5。
由图 5可知:第四系松散岩类孔隙水水化学类型主要为HCO3·SO4-Ca型、HCO3·SO4-Ca·Mg型、HCO3-Ca·Mg型、HCO3-Ca型;二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水水化学类型主要为HCO3·SO4-Ca型、HCO3·SO4-Ca·Mg型、HCO3-Ca型;奥陶系岩溶水水化学类型主要为SO4·HCO3-Ca·Mg型、HCO3-Ca·Mg型;煤层气排采水水化学类型主要为HCO3-Na型、HCO3·Cl-Na型。煤层气排采水水化学类型与地下水水化学类型差异大。
4.2 示踪元素为了进一步分析区域地下水和煤层气排采水之间的联系,通过对比各含水层地下水和煤层气排采水的水化学成分,选取煤层气排采水中浓度高、化学性质稳定的元素作为示踪元素,以进一步分析地下水与煤层气排采水的关系。
地下水中主要的阴阳离子受沉积环境和水岩作用影响,其质量浓度变化范围较大,不适宜作为煤层气排采水的示踪元素,重金属离子质量浓度较低,且在不同的环境(压力、温度、pH值)下易发生吸附、沉淀、络合等现象,化学性质不稳定,亦不适合作示踪元素;因此本次研究通过对比煤层气排采水和地下水的次要非金属元素,以选取煤层气排采水的示踪元素。
将煤层气排采水次要非金属元素的质量浓度分别与第四系松散岩类孔隙水、二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水、奥陶系岩溶水的进行箱式对比,结果见图 6。通过比较发现,煤层气排采水的F-质量浓度远大于第四系松散岩类孔隙水,二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水和奥陶系岩溶水的F-质量浓度,且F-的化学性质比较稳定;因此F-可作为煤层气排采水的示踪元素。
4.3 聚类分析本次研究采集的地下水样品中未出现大范围的F-质量浓度偏高现象,81个地下水样中仅1027-4、1027-5、1030-3中的F-质量浓度明显偏高,因此判定煤层气开采未大范围污染地下水,个别样品F-质量浓度偏高表明局部地区存在污染的可能性,需进一步分析地下水与煤层气排采水中F-质量浓度的关系,以评价煤层气开采是否污染地下水。
地下水样品1027-4、1027-5取自柿庄区块南部,1030-3取自郑庄区块东南部。分别就柿庄区块南部和郑庄区块东南部煤层气排采水进行R型聚类分析,绘制相应的谱系图,谱系图纵坐标表示地下水的水化学元素,横坐标表示各化学元素的相对距离,谱系图中相对距离较近的元素说明其相关性较好。
柿庄区块南部煤层气排采水R型聚类分析结果见图 7,煤层气排采水F-与Na+、HCO3-和Fe3+的相对距离近,相关性较好。将地下水样1027-4和1027-5水质分析结果与邻近二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水质量浓度相比较,水化学检测成分见表 1。
水样编号 | 层位 | 质量浓度/(mg/L) | |||
F- | Na+ | HCO3- | Fe3+ | ||
1027-2 | 二叠系、三叠系裂隙水 | 0.25 | 12.20 | 274.00 | 0.49 |
1027-3 | 0.27 | 14.60 | 241.00 | 0.05 | |
1027-4 | 5.23 | 163.00 | 320.00 | 0.54 | |
1027-5 | 1.51 | 62.90 | 291.00 | 0.15 | |
1112-4 | 煤层气排采水 | 3.87 | 255 | 574 | 0.60 |
1112-13 | 6.30 | 337 | 681 | 0.25 | |
1112-14 | 7.89 | 452 | 668 | 1.49 | |
1112-16 | 4.62 | 217 | 435 | 0.22 | |
1112-17 | 6.58 | 316 | 719 | 1.72 | |
1112-18 | 7.03 | 361 | 740 | 0.60 | |
1112-19 | 9.31 | 460 | 1142 | 2.50 | |
1112-20 | 7.63 | 226 | 436 | 0.76 | |
1113-17 | 6.75 | 517 | 1195 | 0.48 | |
1113-18 | 9.31 | 406 | 954 | 1.80 | |
1113-19 | 9.68 | 425 | 915 | 3.44 |
分析结果显示:地下水样1027-4的F-、Na+、HCO3-、Fe3+的质量浓度都偏高,故1027-4所在地区(柿庄镇丁家村)二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水混入煤层气排采水;而1027-5的HCO3-和Fe3+的质量浓度与周围二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水相近,故1027-5的F-并不是来自于煤层气排采水。
郑庄区块东南部煤层气排采水R型聚类分析结果见图 8,煤层气排采水F-与NO3-的相对距离近,相关性强。将地下水样1030-3水质分析结果与邻近二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水质量浓度相比较,部分水化学成分见表 2。
水样编号 | 层位 | 质量浓度/(mg/L) | |
F- | NO3- | ||
1030-3 | 二叠系、三叠系裂隙水 | 2.38 | 0.71 |
1030-5 | 0.34 | 28.60 | |
1030-6 | 0.30 | 16.80 | |
1029-1 | 0.27 | 17.10 | |
1029-9 | 0.30 | 1.67 | |
1031-1 | 0.30 | 38.40 | |
1114-1 | 煤层气排采水 | 7.33 | 0.76 |
1114-2 | 4.04 | 0.09 | |
1114-3 | 9.31 | 0.47 | |
1114-4 | 5.70 | 0.72 | |
1112-5 | 5.05 | 0.84 | |
1112-6 | 8.65 | 0.59 |
对比地下水化学检测结果可以发现,地下水样1030-3中NO3-质量浓度远低于周围二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水;因此1030-3中的F-并不是来自于煤层气排采水。
综上所述,煤层气开采未大范围污染沁水盆地南部地下水。但局部地区(柿庄区块南部丁家村附近)存在煤层气排采水存放、运输不当混入地下水的现象。
5 结论1) 通过对各个含水层水化学特征分析,第四系松散岩类孔隙水水化学类型主要为HCO3·SO4-Ca型、HCO3·SO4-Ca·Mg型、HCO3-Ca·Mg型、HCO3-Ca型,二叠系、三叠系碎屑岩类裂隙水水化学类型主要为HCO3·SO4-Ca型、HCO3·SO4-Ca·Mg型、HCO3-Ca型,奥陶系岩溶水水化学类型主要为SO4·HCO3-Ca·Mg型、HCO3-Ca·Mg型,煤层气排采水的水化学类型主要为HCO3-Na型、HCO3·Cl-Na型。煤层气排采水的水化学类型与各含水层地下水差异性大。
2) 通过对比煤层气排采水与各含水层地下水的水化学组分发现,煤层气排采水中F-质量浓度高,同时F-的化学性质稳定,可作为煤层气排采水的示踪剂。通过对地下水中F-质量浓度的分析,煤层气开采未在研究区大范围污染地下水。
3) 柿庄区块南部丁家村的水样1027-4中,F-质量浓度明显偏高,对该区周围煤层气排采水进行R型聚类分析表明,煤层气排采水中F-与Na+、HCO3-和Fe3+的相关性好,实测1027-4中的Na+、HCO3-和Fe3+的质量浓度也相应偏高,进一步判定了1027-4所在地区柿庄区块南部地下水受到煤层气开采影响。
[1] |
刘客, 郑凯, 洪强. 中国煤层气产业政策回顾与评价[J]. 经济研究参考, 2015(19): 32-40. Liu Ke, Zheng Kai, Hong Qiang. Review and Evaluation of China's CBM Industry Policy[J]. Review of Economic Research, 2015(19): 32-40. DOI:10.3969/j.issn.2095-3151.2015.19.005 |
[2] |
Orem W H, Tatu C A, Lerch H E, et al. Organic Compounds in Produced Waters from Coalbed Natural Gas Wells in the Powder River Basin, Wyoming, USA[J]. Applied Geochemistry, 2007, 22(10): 2240-2256. DOI:10.1016/j.apgeochem.2007.04.010 |
[3] |
Burkhardt A, Gawde A, Cantrell C L, et al. Effects of Produced Water on Soil Characteristics, Plant Biomass, and Secondary Metabolites[J]. Journal of Environmental Quality, 2015, 44(6): 1938-1947. DOI:10.2134/jeq2015.06.0299 |
[4] |
李建飞. 煤层气和页岩气开发对水资源影响的对比分析[J]. 煤炭经济研究, 2019, 39(12): 71-75. Li Jianfei. Comparative Analysis of the Impact of Coalbed Methean and Shale Gas Development on Water Resources[J]. Coal Economic Research, 2019, 39(12): 71-75. |
[5] |
帅官印, 张永波, 张志祥, 等. 煤层气开采对地下水环境影响研究现状[J]. 环境工程, 2018, 36(增刊): 1-12. Shuai Guanyin, Zhang Yongbo, Zhang Zhixiang, et al. Research Status of Groundwater Environmental Impact in Coalbed Methane Production[J]. Environmental Engineering, 2018, 36(Sup.): 1-12. |
[6] |
柏杨, 陈鹏. 煤层气采出水对大佛寺井区地下水水质的影响研究[J]. 化工技术与开发, 2019, 48(7): 20-24. Bai Yang, Chen Peng. Influence of Produced Water on Groundwater Quality in Dafosi Well Area[J]. Technology & Development of Chemical Industry, 2019, 48(7): 20-24. |
[7] |
Wang Z R, Tian X, Wu X. Hydrochemical Characteristics and Quality Assessment of Shallow Groundwater and CBM Co-Produced Water in the Shizhuangnan Block, Qinshui Basin, China[J]. Environmental Earth Sciences, 2018, 77(3): 57. DOI:10.1007/s12665-017-7212-6 |
[8] |
陈晶, 黄文辉, 陈燕萍, 等. 沁水盆地煤系地层页岩储层评价及其影响因素[J]. 煤炭学报, 2017, 42(增刊1): 215-224. Chen Jing, Huang Wenhui, Chen Yanping, et al. Evaluation of Shale Reservoir and Its Influencing Factors in Coal-Bearing Strata of Qinshui Basin[J]. Journal of China Coal Society, 2017, 42(Sup.1): 215-224. |
[9] |
张松航, 唐书恒, 李忠城, 等. 煤层气井产出水化学特征及变化规律: 以沁水盆地柿庄南区块为例[J]. 中国矿业大学学报, 2015, 44(2): 292-299. Zhang Songhang, Tang Shuheng, Li Zhongcheng, et al. the Hydrochemical Characteristics and Ion Changes of the Co-Produced Water: Taking Shizhuangnan Block, South of the Qinshui Basin as an Example[J]. Journal of China University of Mining & Technology, 2015, 44(2): 292-299. |
[10] |
田敏. 煤层气资源量预测中的灰色系统理论研究[D]. 青岛: 中国石油大学, 2008. Tian Min. Study on the Gray System Theory in the Prediction of Coalbed Methean Resources[D]. Qingdao: China University of Petroleum, 2008. |
[11] |
骆祖江. 沁水盆地3#煤层气井三维数值模拟[J]. 吉林大学学报(地球科学版), 2003, 33(4): 509-513. Luo Zujiang. Three Dimensional Numerical Simulation of 3# Coal Bed Methane Well in Qinshui Basin[J]. Journal of Jilin University (Earth Science Edition), 2003, 33(4): 509-513. DOI:10.3969/j.issn.1671-5888.2003.04.021 |
[12] |
张伟. 晋城无烟煤矿业集团赵庄电厂对地下水水质影响的数值模拟研究[D]. 太原: 太原理工大学, 2012. Zhang Wei. Numerical Simulation of Jincheng Anthracite Mining Group Zhaozhuang Power Plant Impact on Groundwater Quality[D]. Taiyuan: Taiyuan University of Technology, 2012. |
[13] |
孙永河, 张梦迪. 基于R型聚类的层次型DEMATEL分析方法[J]. 数学的实践与认识, 2019, 49(6): 42-51. Sun Yonghe, Zhang Mengdi. DEMATEL Decision Method Based on R-Clusting[J]. Mathematics in Practice and Theory, 2019, 49(6): 42-51. |
[14] |
卢冶飞, 孙忠宝. 应用统计学[M]. 北京: 清华大学出版社, 2012. Lu Yefei, Sun Zhongbao. Applied Statistics[M]. Beijing: Tsinghua University Press, 2012. |
[15] |
刘绍平, 汤军, 许晓宏. 数学地质方法及应用[M]. 北京: 石油工业出版社, 2011. Liu Shaoping, Tang Jun, Xu Xiaohong. The Methods and Applications on Mathematical Geology[M]. Beijing: Petroleum Industry Press, 2011. |
[16] |
煤矿床水文地质、工程地质及环境地质勘查评价标准: MT/T 1091-2008[S]. 北京: 煤炭工业出版社, 2008. Standard for Exploration and Evaluation of Hydrogeology, Engineering Geology and Environment Geology in Coal Beds: MT/T 1091-2008[S]. Beijing: China Coal Industry Publishing House, 2008. |
[17] |
张人权, 梁杏, 靳孟贵, 等. 水文地质学基础[M]. 7版. 北京: 地质出版社, 2018. Zhang Renquan, Liang Xing, Jin Menggui, et al. Fundamentals of Hydrology[M]. 7th ed. Beijing: Geological Publishing House, 2018. |
[18] |
董维红, 孟莹, 王雨山, 等. 三江平原富锦地区浅层地下水水化学特征及其形成作用[J]. 吉林大学学报(地球科学版), 2017, 47(2): 542-553. Dong Weihong, Meng Ying, Wang Yushan, et al. Hydrochemical Characteristics and Formation of the Shallow Groundwater in Fujin, Sanjiang Plain[J]. Journal of Jilin University (Earth Science Edition), 2017, 47(2): 542-553. |