2. 生态环境部环境规划院, 北京 100012
2. Chinese Academy of Environmental Planning, Beijing 100021, China
0 引言
近年来，非点源污染引起的环境问题日益突出，例如在农业地区，化肥、农药的不合理使用，畜禽养殖污染物排放，农村生活垃圾以及生活污水的不合理排放[1-3]，均会产生大量非点源污染物，其随地表径流汇入河道，造成水体污染。因此，非点源污染负荷估算已成为国内外研究热点之一[4-7]。
非点源污染负荷估算模型一般有3类：1)经验模型，通过建立非点源污染负荷与流域内土地利用类型以及降雨径流之间的经验方程对非点源污染负荷进行估算，如平均浓度法、降雨量差值法等[8-10]，利用该类方法可构建非点源污染负荷估算模型；2)功能模型，通过该类模型可识别污染物的来源和迁移变化规律，并分析污染物对环境的影响，模拟非点源污染水体的过程，如WEPP (water erosion prediction project)、ANSWERS (areal nonpoint source watershed environment response simulation) 等模型[11-13]；3)机理模型，该类模型利用实测的土地利用、土壤、降雨径流、污染源等数据，用来模拟预测长期连续的污染物迁移以及水文侵蚀过程，如SWAT (soil and water assessment tool)、HSPF(hydrologic simulate program-FORTRAN)等模型[14-15]。这些模型中：SWAT模型是目前最常用的机理模型之一，适用于大尺度流域的污染负荷模拟[16-17]，但该模型的构建需要完整的水文、污染源等实测数据支持，而且SWAT模型不具备COD(化学需氧量)污染负荷模拟功能；经验模型不需要过多完整的实测数据，同时可以对COD进行模拟，采用经验模型作为SWAT的补充，可以使SWAT具有更为广泛的适用性。
经验模型中的输出系数法是利用不同土地利用类型的污染物输出系数进行非点源污染负荷估算。该方法是20世纪70年代由美国、加拿大学者在研究土地利用-营养负荷-湖泊富营养化关系中提出的[18]。Jonhes[19]综合考虑用地类型、牲畜数量和分布情况、农村非点源排放等不同污染源的输出系数，建立了更为完善的输出系数法模型；运用该模型，Mattikalli等[20]根据施肥量和土地利用变化情况，在英国Glen流域对1931—1989年的氮、磷负荷进行了估算；Rong等[21]以该模型为基础，建立了基于出口系数两阶段随机可信度约束规划模型，并将其应用于密云水库上游的一个小流域，为缓解农业非点源污染、确定最优土地利用结构提供了新的理论依据；李娜等[22]运用该模型，以长春市新立城水库汇水区为研究对象，选用输出系数模型对农业非点源总氮、总磷污染负荷进行估算；蔡明等[18]在Jonhes模型的基础上，考虑到降雨对输出系数的影响以及污染物在土壤与河道内的迁移损失，对模型进行了改进，使其能够模拟流域出口的非点源负荷；庞树江等[23]综合考虑产污强度、降雨径流、土壤水分下渗和流域下垫面植被景观截留等作用对模型进行改进，并应用于密云水库潮河流域模拟总氮的污染负荷。
输出系数法中的各项系数由实测非点源污染负荷数据计算得到，而在监测断面实测数据中，包含了点源和非点源污染负荷两部分，由于非点源污染负荷监测难度大；因此，需要寻求一种方法计算得到点源污染负荷，与监测断面实测值做差，求得非点源污染负荷。水文分割法是目前运用较为广泛的估算河道点源污染负荷的方法，张正[24]利用水文分割法中的基流分割法将点源和非点源污染负荷分离，并结合改进的输出系数法估算了伊通河流域长春市区范围内的非点源COD污染负荷。
但在某些地区，详实的水文资料收集工作往往存在困难，而水文分割法在水文资料不足2年的情况下，无法实现点源和非点源污染负荷的分离。一维水质模型能以较短的时间步长，如月，进行污染负荷估算，无需长期连续的水文资料[25-27]。本文以CODMn(以高锰酸钾为氧化剂测定的化学需氧量，即高锰酸盐指数)和NH3-N(氨氮)为模拟指标，提出运用一维水质模型分离点源和非点源污染负荷，结合改进的输出系数法估算并预测流域非点源污染负荷，以期在SWAT缺少COD模拟功能，并且在某些研究区域水文、气象资料不完善的情况下，提供一种合理并且对不同污染物具有普适性的非点源污染负荷估算方法，为流域水环境改善方案的制定提供数据支持。
1 数据与方法 1.1 数据来源本研究涉及到的数据包括数字高程模型、电子河网数据、土地利用数据、水文站及水质监测断面数据、污水处理厂数据、县市统计年鉴等，数据详细信息见表 1。
| 类型 | 内容 | 尺度 | 年份 | 来源 |
| 数字高程模型 | 高程、坡度、坡向 | 90 m | 2000 | ① |
| 土地利用数据 | 土地利用类型及空间分布 | 1 km | 2015 | ② |
| 电子河网数据 | 河段长度及空间分布等 | — | 2019 | ③ |
| 水文站数据 | 水文站空间分布及河流流量、流速等 | 逐月 | 2013—2015 | 文献[28] |
| 水质监测断面数据 | 水质监测断面空间分布及各水质指标状况 | 10 d | 2013—2015 | ④ |
| 污水处理厂数据 | 污水厂空间分布、排污量、排污浓度 | 年均 | 2013—2015 | ⑤ |
| 统计数据 | 人口、畜禽养殖、施肥等 | 县市 | 2013—2015 | 文献[29-30] |
| 注：①②数据来源于中国科学院资源环境科学数据中心网站www.resdc.cn；③数据来自Google Earth影像提取；④⑤数据由生态环境部环境规划院提供内部资料。 | ||||
在宽深比不大的河道中，根据流体的性质，污染物能在短的时间内均匀混合，污染物浓度在河流断面横向上的浓度变化不大，可利用一维水质模型计算污染物在河道内的纵向迁移衰减量，从而求得水质监测断面上的点源污染负荷[31]。
在稳态或准稳态的情况下，一维水质模型为
(1) 式中：ρ(x)为计算断面污染物质量浓度，mg/L；ρ0为基准断面污染物质量浓度，mg/L；k为污染物综合衰减系数，s-1；u为断面流速，m/s；x为计算断面到基准断面的距离，m。
其中，ρ0可以认为是上游断面和流域内的点源排放所在断面的污染物质量浓度，分别计算经过距离x衰减后到达监测断面的ρ(x)。多点源排放的情况下，可将多个点源概化为一个点源进行计算。
污染物纵向迁移的综合衰减系数k反映了污染物浓度在河道内的沿程变化规律，k值受污染物浓度、水体条件、流速、气温多方面影响，其值较难确定，本文计算采用经验公式[32]确定CODMn和NH3-N的污染物衰减系数
(2) 
(3) 点源排放多为连续排放，各月排放量在循环年内随时间变化不大。关于地表径流中基流的划分方法，国内外学者尚未形成统一的定论[33]。本研究对基流的定义参照了美国地质调查局(UGUS)对SWAT中基流的定义，即指地下径流在枯水期补给河水的流量[34]。基流中的污染负荷能够较好地反映枯水期水体天然背景值和流域内点源排放对污染负荷的影响。本文采用水文分割法中的基流分割直线平割法，即将年内总径流最小的3个月平均流量作为基流流量进行水文分割，将基流负荷作为点源污染负荷。点源污染负荷计算公式为
(4) 式中：L为污染物负荷，t/月；ρi为第i次监测污染物质量浓度，mg/L；Qi为第i次监测流量，m3/s；Δt为第i次监测时间段，d(计算中转换为s)。
1.4 输出系数法原始Jonhes输出系数法达式为
(5) 式中：i为流域中用地类型，i=1，2，…，n；Ei为第i种用地类型输出系数，t/(km2·a)；Ai为第i种用地类型面积，km2；P为降雨输入的污染物量，t/月。
但该方法没有考虑到非点源污染物在产生后，随地表径流以及在河道迁移过程中的损失。针对于Jonhes输出系数法的缺点，蔡明等[18]、庄咏涛等[35]对该方法进行了改进，引入了流域损失系数λ。改进的输出系数法表达式为
(6) 其中，
(7) 式中：λ为流域损失系数；L1为流域出口非点源污染负荷实测值，t/月；L2为非点源污染负荷生成量，t/月；C为标准化流域损失量，t/月；q为径流模数，10-3m3/(s·km2)；a、b为系数，可由相关性分析求得。
式(5)没有考虑流域损失，可将该方法的计算结果作为流域非点源污染负荷产生量。此外，运用一维水质模型或水文分割法计算可得到流域出口非点源污染负荷监测值。再运用式(7)建立标准化流域损失量C关于径流模数q的相关性方程，由相关性分析确定参数a、b后，即可得到该研究区域的λ关于径流模数q的表达式。
在赋予模型各项输出系数以及实测径流模数的情况下，由式(6)(7)构建研究区域输出系数模型，求得非点源污染负荷模拟值。并且在SWAT能够预测水文数据并得到径流模数预测值的情况下，实现输出系数模型对非点源污染负荷的预测。本文提出运用一维水质模型分离点源和非点源污染负荷，结合改进的输出系数法估算并预测流域非点源污染月负荷，并与过往研究中通过水文分割法结合改进的输出系数法估算非点源污染负荷的结果进行比较。
2 应用实例 2.1 研究区域概况选取京津冀地区部分水文站为子流域出水口，运用ArcSWAT将海河流域划分为若干子流域，选取潮河下游所在子流域为研究区域，见图 1。潮河位于北京市东北方向，源起河北省承德市丰宁县槽碾沟南山，流经滦平县到古北口进入北京市，汇入密云水库，是北京市重要的地表饮用水来源之一[23]。研究区域位于潮河下游，地势呈西北高、东南低之势，所处位置范围为40°35′53″N—41°21′55″N，116°40′23″E—117°26′03″E，主体位于承德市，流域主要用地类型为林地和农用地。潮河在研究区域内全长140 km，流域面积2 962.4 km2，多年平均径流量为9.13×108 m3，多年平均降水量为160~200 mm，降水主要集中在6—8月，期间降水占全年降水量的80%左右。流域内设有国控水质监测断面古北口站以及大阁、古北口2个水文站，潮河沿程分布有4个污水处理厂。
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| a. 研究区位置图；b. 研究区水文站、水质断面和污水厂位置图；c. 研究区用地类型图。 图 1 研究区域概况图 Fig. 1 Overview ofthe study area |
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根据2015年环统数据，研究区域内以潮河为排放去向的污水处理厂一共有4个，位置分布如图 1b所示。潮河沿程4个污水处理厂中：丰宁满族自治县清源污水处理厂位于河段上游；北京琉璃庙污水处理厂位于河段中游，其CODMn和NH3-N污染负荷排放量分别为0.13 t/月和0.01 t/月，负荷量较小；古北口镇2个污水厂位于监测断面下游。本次计算仅以丰宁满族自治县清源污水处理厂作为点源，CODMn和NH3-N污染负荷排放量分别为12.01 t/月和1.31 t/月。经一维水质模型计算，该点源排放的污染物在经流域140 km河道内衰减后，2015年各月到达监测断面的CODMn和NH3-N污染负荷见表 2。
| 月份 | 总径流量/(万m3) | 基流量/(万m3) | 一维水质模型 | 水文分割法 | |||||||||
| 点源负荷/t | 非点源负荷/t | 点源负荷/t | 非点源负荷/t | ||||||||||
| CODMn | NH3-N | CODMn | NH3-N | CODMn | NH3-N | CODMn | NH3-N | ||||||
| 1 | 466.04 | 283.91 | 3.40 | 0.01 | 6.85 | 1.33 | 5.58 | 0.65 | 4.67 | 0.68 | |||
| 2 | 435.46 | 256.44 | 2.82 | 0.00 | 5.28 | 1.13 | 5.04 | 0.59 | 3.06 | 0.54 | |||
| 3 | 474.08 | 283.91 | 2.99 | 0.35 | 5.66 | 0.82 | 5.58 | 0.65 | 3.07 | 0.52 | |||
| 4 | 308.45 | 274.75 | 2.16 | 0.33 | 3.55 | 0.67 | 5.40 | 0.63 | 0.31 | 0.37 | |||
| 5 | 366.94 | 283.91 | 2.37 | 0.02 | 4.23 | 0.64 | 5.58 | 0.65 | 1.02 | 0.01 | |||
| 6 | 357.70 | 274.75 | 2.26 | 0.01 | 4.44 | 0.45 | 5.40 | 0.63 | 1.31 | -0.16 | |||
| 7 | 169.54 | 283.91 | 3.08 | 0.13 | 0.99 | 0.18 | 5.58 | 0.65 | -1.51 | -0.34 | |||
| 8 | 768.70 | 283.91 | 3.94 | 0.26 | 16.35 | 1.06 | 5.58 | 0.65 | 14.71 | 0.67 | |||
| 9 | 2 060.64 | 274.75 | 0.64 | 0.03 | 59.11 | 4.36 | 5.40 | 0.63 | 54.36 | 3.76 | |||
| 10 | 1 545.44 | 283.91 | 1.59 | 0.00 | 38.59 | 3.15 | 5.58 | 0.65 | 34.60 | 2.50 | |||
| 11 | 995.33 | 274.75 | 1.47 | 0.03 | 25.41 | 2.73 | 5.40 | 0.63 | 21.47 | 2.14 | |||
| 12 | 696.38 | 283.91 | 1.53 | 0.11 | 16.93 | 1.47 | 5.58 | 0.65 | 12.87 | 0.92 | |||
根据古北口水文站2015年逐月径流量实测数据绘制流量线。按1.3提到的水文分割法，选取年内总径流最小的3个月平均流量作为基流流量进行水文分割，得到2015年月均基流流量为1.06 m3/s；将各月基流中的污染负荷作为点源污染负荷，经计算，2015各月非点源污染负荷量见表 2。运用同样的方法，分别计算2013、2014年的实测径流量，基流量，点源、非点源污染负荷(数据过多未列出)。
由表 2可知，运用一维水质模型分离得到的非点源污染负荷值要高于水文分割法。对该流域而言，一维水质模型将排污口看作点源；而水文分割法将基流中的污染负荷看作点源，其中包括排污口排放的污染负荷和水体自然背景值，计算得到的点源污染负荷值较大。另外，水文分割法计算的非点源污染负荷会出现负值，是由于该方法多用来计算非点源年负荷量，将年内总径流最小的3个月基流平均污染负荷作为点源污染负荷，而年负荷不会出现低于基流负荷的情况; 但当以月作为计算步长时，基流负荷可能会比某些枯水月内污染负荷总量稍大，使非点源污染负荷出现负值。而一维水质模型能够直接计算出各月点源污染负荷，解决了水文分割法不能很好地估算枯水月非点源污染负荷的问题。
2.4 改进的输出系数法估算流域非点源污染负荷 2.4.1 输出系数的选择确定输出系数有3种常用方法[36]，本文采用查阅文献的方法，参考《北京统计年鉴》[29]以及《承德统计年鉴》[30]，并借鉴与研究区域水文地质条件相似区域的相关研究输出系数取值[4, 37-39]，确定了一套非点源污染物输出系数，见表 3。该研究区无工业企业，不考虑污染物随降水的输入量P。
| 用地类型 | 面积/km2 | 污染物输出系数/ (t/(km2·a)) | |
| CODMn | NH3-N | ||
| 农用地 | 539.917 | 1.800 | 0.180 |
| 林地 | 2 374.460 | 0.500 | 0.110 |
| 草地 | 11.441 | 0.440 | 0.007 |
| 水域 | 23.043 | 0.000 | 0.000 |
| 农村用地 | 13.001 | 1.450 | 0.120 |
| 其他建设用地 | 1.000 | 1.450 | 0.120 |
统计年鉴中的统计数据以及过往研究中的输出系数取值均以年为计算步长。本研究以表 3中的数据为基础，计算出研究区域CODMn和NH3-N非点源污染负荷产生量为2 184 t/a和360 t/a，折算后月均值为182 t/月和30 t/月，以此作为研究区域月尺度污染负荷产生量。
2.4.2 流域损失系数λ计算流域损失系数λ可通过式(7)由监测断面实测非点源污染负荷与流域内非点源污染负荷生成量求得。将式(1)的计算结果作为流域非点源污染负荷生成量，一维水质模型和水文分割法计算的非点源污染负荷作为断面实测非点源污染负荷分别进行计算，以2014、2015年为模拟期，计算输出系数模型的参数a、b，求得λ表达式。
由式(7)得
(8) 运用MATLAB对流域2014、2015年各月径流模数q与C做相关性分析，得到拟合方程
(9) 式中：Ca为一维水质模型计算的CODMn标准化流域损失量；Cb为一维水质模型计算NH3-N标准化流域损失量；Cc为基流分割法计算的CODMn标准化流域损失量；Cd为基流分割法计算NH3-N标准化流域损失量。
结合式(9)，可确定该研究区域λ计算模型，计算得到2013—2015年各月λ值见表 4。
| 月份 | 2013 | 2014 | 2015 | ||||||||||||||
| 径流模数/(10-3m3/(s·km2)) | λ一维CODMn | λ一维NH3-N | λ水文CODMn | λ水文NH3-N | 径流模数/(10-3m3/(s·km2)) | λ一维CODMn | λ一维NH3-N | λ水文CODMn | λ水文NH3-N | 径流模数/(10-3m3/(s·km2)) | λ一维CODMn | λ一维NH3-N | λ水文CODMn | λ水文NH3-N | |||
| 1 | 0.389 | 0.037 | 0.033 | 0.019 | 0.019 | 0.411 | 0.041 | 0.032 | 0.021 | 0.021 | 0.370 | 0.035 | 0.030 | 0.017 | 0.018 | ||
| 2 | 0.391 | 0.038 | 0.033 | 0.019 | 0.020 | 0.447 | 0.046 | 0.035 | 0.024 | 0.023 | 0.383 | 0.037 | 0.03 | 0.018 | 0.019 | ||
| 3 | 0.472 | 0.050 | 0.040 | 0.027 | 0.024 | 0.413 | 0.041 | 0.033 | 0.021 | 0.021 | 0.377 | 0.036 | 0.03 | 0.017 | 0.019 | ||
| 4 | 0.457 | 0.048 | 0.039 | 0.026 | 0.023 | 0.336 | 0.030 | 0.027 | 0.014 | 0.017 | 0.253 | 0.019 | 0.021 | 0.008 | 0.012 | ||
| 5 | 0.300 | 0.025 | 0.026 | 0.011 | 0.015 | 0.342 | 0.031 | 0.028 | 0.015 | 0.017 | 0.291 | 0.024 | 0.024 | 0.011 | 0.014 | ||
| 6 | 0.666 | 0.083 | 0.055 | 0.053 | 0.035 | 0.957 | 0.137 | 0.069 | 0.103 | 0.051 | 0.294 | 0.024 | 0.024 | 0.011 | 0.014 | ||
| 7 | 2.404 | 0.401 | 0.167 | 0.421 | 0.128 | 0.353 | 0.032 | 0.028 | 0.015 | 0.017 | 0.135 | 0.007 | 0.012 | 0.002 | 0.006 | ||
| 8 | 1.223 | 0.189 | 0.094 | 0.158 | 0.065 | 0.300 | 0.025 | 0.024 | 0.011 | 0.015 | 0.611 | 0.073 | 0.046 | 0.045 | 0.031 | ||
| 9 | 1.364 | 0.217 | 0.104 | 0.190 | 0.073 | 0.457 | 0.048 | 0.036 | 0.026 | 0.023 | 1.691 | 0.279 | 0.111 | 0.265 | 0.091 | ||
| 10 | 1.040 | 0.153 | 0.082 | 0.120 | 0.055 | 0.474 | 0.050 | 0.037 | 0.027 | 0.024 | 1.227 | 0.19 | 0.085 | 0.159 | 0.066 | ||
| 11 | 0.736 | 0.095 | 0.060 | 0.064 | 0.038 | 0.402 | 0.039 | 0.032 | 0.020 | 0.020 | 0.817 | 0.11 | 0.06 | 0.077 | 0.043 | ||
| 12 | 0.502 | 0.055 | 0.042 | 0.031 | 0.026 | 0.315 | 0.027 | 0.026 | 0.012 | 0.015 | 0.553 | 0.063 | 0.042 | 0.037 | 0.028 | ||
结合流域内各用地类型面积以及污染物输出系数，分别用一维水质模型结合改进的输出系数法(方法一)和水文分割法结合输出系数法(方法二)计算得到2014、2015年非点源CODMn、NH3-N污染负荷，见图 2。水文分割法分离得到的非点源污染负荷，负值作图时取0输出。
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| 图 2 研究区模拟期污染负荷模拟值与实测值对比结果 Fig. 2 Estimated results comparison between simulated and measured values during the simulation period in the study area |
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由图 2可见，对于该研究区域，两种方法计算得到的CODMn非点源污染负荷模拟值的纳什系数(Ens)分别为0.950和0.953，两种方法的模拟精准度均较高，而方法一计算的NH3-N模拟值纳什系数为0.870，高于方法二计算的模拟值纳什系数0.778。这是因为水文分割法多运用于以年为时间步长进行的非点源污染负荷估算，基流负荷取值为多年枯水月径流污染负荷平均值，本文受收集资料所限，以月为计算步长进行研究。在枯水期，该方法认为径流中的污染负荷全部为点源污染负荷，使非点源污染负荷值接近于0；而NH3-N的污染负荷总量较少，使得NH3-N月负荷模拟值和实测值之间的相对误差较大，纳什系数偏小。而一维水质模型是根据实测月值计算点源污染负荷的衰减量，避免了来自于枯水月的较大误差，使输出系数模型能够在枯水、丰水月都能较好地完成非点源污染负荷的模拟。因此，在以月为计算步长的研究中，方法一在估算CODMn非点源污染负荷时具有与已广泛应用的方法二同样的模拟精度，并且方法一在估算污染负荷总量较小的NH3-N时，相较于方法二具有更高的模拟精度。由图 2可见，潮河流域CODMn和NH3-N非点源污染负荷峰值主要出现在6—11月汛期；由表 2计算结果可知，2015年CODMn和NH3-N的污染负荷量分别为4.07~59.75 t/月和0.31~4.39 t/月。年内总污染负荷中，CODMn和NH3-N非点源污染负荷占比分别为80%~90%和90%~95%。因此，对于该研究区域，提升污水处理厂对COD的处理效率，并控制农用地施肥量将有助于削减CODMn和NH3-N污染负荷。
2.4.3 模型验证由式(6)(7)可知，对于同一流域，在用地类型和各输出系数不变的情况下，流域出口非点源污染负荷仅与径流模数有关。本文以2013年为验证期，对2.4.2构建的输出系数模型进行验证，结果见图 3。对比2013年污染负荷实测值可以看出，一维水质模型结合改进的输出系数法估算的CODMn和NH3-N污染负荷模拟值纳什系数为0.932和0.891，模拟精度较高。结果表明，在运用改进的输出系数法估算流域出口月尺度非点源污染负荷的计算过程中，可以利用年非点源污染负荷产生量取月均值作为流域非点源污染负荷月生成量。此外，SWAT模型能够模拟预测不同管理措施下径流的变化情况，并可通过计算得到各措施下河道径流模数。验证结果表明，在赋予径流模数的情况下，该方法能够较准确地预测CODMn的非点源污染负荷，作为SWAT模型的补充。
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| 图 3 验证期污染负荷实测值与方法一模拟值对比结果 Fig. 3 Estimated results comparison between simulated and measured values during the verification period |
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1) 以月为计算步长，利用一维水质模型结合改进的输出系数法估算非点源CODMn和NH3-N污染负荷的纳什系数分别为0.950和0.870，模拟精度较高。与水文分割法结合改进的输出系数法的模拟结果相比，两种方法对于CODMn的模拟精度差异不大；但对比NH3-N的模拟结果，一维水质模型结合输出系数法具有更高的模拟精度，尤其是在枯水期，该模型能更好地分离点源和非点源污染负荷，使输出系数法有更好的模拟效果。
2) 模拟结果表明，潮河流域CODMn和NH3-N非点源污染负荷峰值主要出现在6—11月汛期。年内总污染负荷中，CODMn和NH3-N非点源污染负荷占比分别为80%~90%和90%~95%。因此，对于该研究区域，非点源是污染负荷的主要贡献来源。
3) 以2013年为验证期对一维水质模型结合输出系数法估算流域非点源污染负荷的方法进行了可行性验证。结果表明，CODMn和NH3-N的非点源污染负荷模拟值纳什系数分别为0.932和0.891，模拟精度较高。说明该方法在研究区域水文、气象资料不完善的情况下，是一种合理并且对不同污染物具有普适性的非点源污染负荷估算方法。
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