0 引言
煤成烃是指煤和含煤地层有机质在热成过程中形成的碳氢化合物[1-2]。这种碳氢化合物可以是气态的(煤型气)，也可以是液态的(煤型油)。随着世界范围内众多煤成油气田的发现，特别是近年来我国的吐哈盆地、鄂尔多斯盆地和四川盆地发现了大型煤成油气田[3-6]，使人们普遍认识到煤系烃源岩可以形成商业性油气藏，具有重要的勘探潜力。据统计，我国新增天然气探明储量的69%是煤成气；煤成大中型气田的探明储量占全部大中型气田储量的78.9%；其中最大的6个气田均为煤成气田[7]。可见，煤系烃源岩成烃己经成为我国油气储量增加的主要支柱。
西湖凹陷是我国东部沿海重要的含油气凹陷之一，煤系烃源岩生烃是西湖凹陷油气生成的重要特色[8-11]，其主力烃源岩层平湖组为一套海陆过渡相含煤层系，岩石类型为煤、炭质泥岩和暗色泥岩。近年来，随着油气勘探开发研究的深入，煤系烃源岩在西湖凹陷油气资源形成中的重要地位也越来越突出。但在以往的勘探研究中，煤系烃源岩中煤、炭质泥岩及暗色泥岩对生烃的贡献等方面仍存在争议[8]，特别是西部斜坡带已发现的油到底是煤还是泥岩所生更是争论的焦点。因此，理清不同岩性煤系烃源岩生烃特征及生烃模式，将有助于对煤系烃源岩生烃定量评价和油气资源潜力的正确认识和整体把握。
本文以西湖凹陷平湖组煤系烃源岩(煤、炭质泥岩和暗色泥岩)为研究对象，选取代表性的样品，通过密闭体系下的热模拟实验，研究不同岩性煤系烃源岩的生烃产物组成特征和产率变化规律的差异性，分析不同演化阶段的油气生成过程和生烃机理，以期为西湖凹陷煤系烃源岩动态评价和油气勘探方向提供参数和科学依据。
1 地质背景西湖凹陷位于东海陆架盆地浙东坳陷，面积达5万km2，是晚白垩世背景上发育起来的新生代含油气凹陷。其自下而上发育始新统宝石组与平湖组，渐新统花港组，中新统龙井组、玉泉组、柳浪组，上新统三潭组与更新统东海群等地层。主要油气显示层位位于始新统宝石组、平湖组和渐新统花港组。西湖凹陷东邻钓鱼岛隆褶带，西侧为海礁隆起和渔山东低隆起，南北分别与钓北凹陷和长江坳陷相接。由西往东，内部可依次分为西部斜坡带、中央反转构造带和东部断阶区等次级构造单元(图 1)。
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| 图 1 西湖凹陷新生界构造区划图 Fig. 1 Tectonic division maps of Cenozoic in Xihu sag |
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根据盆地构造演化和地层沉积特征分析[12-15]，西湖坳陷早第三纪中、上始新统平湖组为断坳转换构造背景，平湖组早期东断西超，中后期西部斜坡演化为统一宽缓斜坡。构造的演化控制了沉积的发育。平湖组沉积充填为潮坪、障壁砂坝、局限海湾(泻湖)、潮控三角洲和海湾沉积。其中，潮坪、局限海湾(泻湖)、潮控三角洲体系的分流间湾和海湾沉积是煤系烃源岩层发育的有利沉积相带，形成了西湖凹陷特色的广覆式煤系烃源岩，为油气大面积成藏提供了充足的烃源条件。
2 实验样品及方法 2.1 样品有机显微组分实验样品为煤、炭质泥岩和暗色泥岩3种类型。为了研究不同构造带、成熟度及热演化条件下煤系烃源岩的生烃特征，本次实验选取中央反转构造带以及西部斜坡带平湖组5口井不同类型烃源岩样品(煤、炭质泥岩和暗色泥岩)进行模拟实验，这些烃源岩干酪根样品的基本情况见表 1。
| 样品号 | 构造位置 | 深度/m | 岩性 | w(TOC)/ % |
Ro/ % |
| PH-1 | 西部斜坡带 | 3 570 | 煤 | 63.15 | 0.63 |
| HC-2 | 中央反转构造带 | 3 778 | 煤 | 62.86 | 0.96 |
| NB-2 | 西部斜坡带 | 3 230~3 260 | 炭质泥岩 | 23.98 | 0.63 |
| NB-1 | 西部斜坡带 | 3 678~3 681 | 暗色泥岩 | 0.68 | 0.73 |
| HY-2 | 中央反转构造带 | 3 716~3 785 | 暗色泥岩 | 1.06 | 0.91 |
| 注：Ro.镜质体反射率。 | |||||
本研究采用封闭体系的变温方法进行高压黄金管生烃动力学实验。实验装置采用中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室研发的封闭体系黄金管-高压釜生烃动力学装置。实验内容为：对干酪根样品进行50 MPa压力条件下的热解实验，分析干酪根样品裂解产生气体的量。实验条件如下：压力为50 MPa，起始温度200 ℃，分别以2、20 ℃/h的升温速率将样品加热到所需的温度。本次实验每20 ℃设计1个实验温度点，模拟温度分别为340、360、380、400、420、440、460、480、500、520、540、560、580、600 ℃共计14个温度点，测定封闭体系下各温度点的累积产烃率。对样品裂解产生的液态烃进行定性定量分析，其中：轻烃部分(C6—C14)采用GC(gas chromatograph)分析；重烃(C14+)采用有机容积抽提、称重定量的方法。
3 实验结果分析 3.1 气态烃产出特征3种不同类型烃源岩热模拟气态烃产物包括烃类产物和非烃类产物，其中烃类产物主要是甲烷和重烃气(C2—C5)等，以甲烷为主。图 2展示了西湖凹陷平湖组不同类型烃源岩干酪根样品在2种不同升温速率(20、2 ℃/h)条件下热模拟生成甲烷和C2—C5气态烃产率的实验结果。热模拟结果表明，研究区不同类型烃源岩样品生成的气态烃产率均与热模拟温度、升温速率相关。随热模拟温度的升高，甲烷产率不断增加，并且慢速(2 ℃/h)升温速率条件下甲烷产率的增加大于快速(20 ℃/h)升温速率条件下甲烷的产率；可见，较低的升温速率有利于研究区甲烷产出。
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| 图 2 西湖凹陷平湖组煤(PH-1、HC-2)、炭质泥岩(NB-2)、暗色泥岩(NB-1、HY-2)热解模拟生成气态烃产率 Fig. 2 Gas hydrocarbon generation from thermal simulation of coal (PH-1, HC-2), carbonaceous mudstone (NB-2), and dark mudstone (NB-1, HY-2) source rocks in Pinghu Formation in Xihu sag |
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从最大气态烃总产率来看(表 2)，西湖凹陷煤系源岩样品具有高产气的特征，总体上煤>炭质泥岩>暗色泥岩，反映出煤和炭质泥岩生气性优于暗色泥岩。以2 ℃/h速率为例，热解升温至600 ℃时，平湖组煤(PH-1、HC-2)、平湖组炭质泥岩(NB-2)的最大气态烃总产率分别达227.9、246.1、186.4 mL/g；平湖组暗色泥岩(NB-1、HY-2)的最大气态烃总产率分别为136.4、197.3 mL/g。
| 样品号 | 岩性 | 最大气态烃总产率/(mL/g) (热模拟温度/℃) |
最大C2C5气态烃产率/(mL/g) (热模拟温度/℃) |
| PH-1 | 煤 | 227.9(600) | 10.9(433) |
| HC-2 | 煤 | 246.1(600) | 12.4(449) |
| NB-2 | 炭质泥岩 | 186.4(600) | 12.2(432) |
| NB-1 | 暗色泥岩 | 136.4(600) | 13.1(433) |
| HY-2 | 暗色泥岩 | 197.3(600) | 14.5(465) |
即使相同岩性的烃源岩样品，其气态烃产率仍有较大的差异，表现出明显的非均质性，这种产气性的差别与其成熟度、生烃母质有关[16-17]。以平湖组样品为例，当2 ℃/h速率升温至600 ℃时，煤PH-1、HC-2的甲烷产率分别为145.7、245.8 mL/g(图 2a、c)；暗色泥岩NB-1、HY-2的甲烷产率分别为132.9、197.0 mL/g(图 2g、i)。
3.2 液态烃产出特征热模拟液态产物主要为轻烃(C6—C14)和重烃(C14+)。图 3为西湖凹陷平湖组不同类型煤系烃源岩样品在2种升温速率(20、2 ℃/h)条件下热模拟生成液态烃产率的实验结果。热模拟结果表明：随热模拟温度升高，3种类型烃源岩累积的液态烃总产率和C6—C14轻烃产率逐渐增加，多在350~450 ℃时达到最大值；此后，随热模拟温度进一步升高，全油产率逐渐下降。
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| 图 3 西湖凹陷平湖组煤(PH-1、HC-2)、炭质泥岩(NB-2)、暗色泥岩(NB-1、HY-2)热解模拟生成液态烃产率 Fig. 3 Oil hydrocarbon generation from thermal simulation of coal (PH-1, HC-2)、carbonaceous mudstone (NB-2)、dark mudstone (NB-1, HY-2) source rocks in Pinghu Formation in Xihu sag |
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从液态产烃率特征来看，无论是最大液态烃总产率还是最大C6—C14液态烃产率，煤均远大于暗色泥岩(表 3)。分析认为可能与煤镜质组富含氢类组分有关。
| 样品号 | 岩性 | 最大液态烃总产率/(mg/g) (热模拟温度/℃) |
最大C6C14液态烃产率/(mg/g) (热模拟温度/℃) |
| PH-1 | 煤 | 112.31(374.0) | 53.85(364.2) |
| HC-2 | 煤 | 69.71(360.2) | 34.85(360.2) |
| NB-2 | 炭质泥岩 | 72.53(336.1) | 22.12(360.4) |
| NB-1 | 暗色泥岩 | 44.65(382.2) | 13.02(410.0) |
| HY-2 | 暗色泥岩 | 46.12(360.0) | 12.85(409.0) |
为了定量表征烃类气体的生成行为，应用美国Stanford大学Lawrence Livermore国家实验室编制的Kinetics专用软件进行数据处理与动力学模拟计算，获得了甲烷的生成动力学参数。图 4是西湖凹陷平湖组不同类型烃源岩样品生成甲烷的活化能分布。由图 4可知：煤系烃源岩(煤、炭质泥岩和暗色泥岩)样品热解生烃过程中，甲烷生成活化能分布范围均较宽；比较而言，平湖组煤的甲烷活化能最高，达44~63 kcal/mol，主峰为61 kcal/mol；暗色泥岩居次，为42~66 kcal/mol，主峰51 kcal/mol；炭质泥岩最低，为38~60 kcal/mol，主峰51 kcal/mol；平湖组煤、炭质泥岩、暗色泥岩频率因子分别为2.91×1011、2.41×1010、3.13×1011 s-1。
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| A.频率因子。 图 4 平湖组煤(a)、炭质泥岩(b)、暗色泥岩(c)活化能分布 Fig. 4 Activation energy distribution of coal (a), carbonaceous mudstone (b), dark mudstone (c) in Pinghu Formation |
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前已述及，西湖凹陷平湖组煤系地层产气以产甲烷为主，乙烷以上的烃气含量很低。因此，可以用甲烷气的生成模式作为西湖凹陷天然气的生成模式。
图 5为西湖凹陷平湖组煤系烃源岩甲烷生成模式。由图 5可知，西湖凹陷平湖组煤系烃源岩均具有两次生烃高峰，即具有“双峰型”生烃模式。以2 ℃/h为例：煤、炭质泥岩、暗色泥岩第一次生烃高峰均在Ro=1.5%左右，甲烷产率分别为26.8、25.6、23.3 mL/g；煤、炭质泥岩、暗色泥岩第二次生烃高峰分别在Ro=2.3%、2.9%、2.5%左右，甲烷产率分别为26.0、20.9、27.2 mL/g；煤、炭质泥岩均以第一次生烃高峰为主，暗色泥岩由于液态烃裂解生成天然气，以第二次生烃高峰为主。
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| 图 5 平湖组煤(a)、炭质泥岩(b)、暗色泥岩(c)甲烷生成模式 Fig. 5 Methane generative model of coal (a), carbonaceous mudstone (b), dark mudstone (c) in Pinghu Formation |
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从生气模式图(图 5)上看，第一次生烃高峰期与传统生烃模式的湿气期相对应，推测主要属于干酪根所生成的天然气，以及少量液态烃热裂解所生成的天然气；第二次生烃高峰与传统生烃模式的干气期相对应，推测主要属于干酪根所生成的天然气和大量先前生成的液态烃热裂解所生成的天然气。
4.2 液态烃演化特征图 6为西湖凹陷平湖组煤系烃源岩液态烃生成模式。由图 6可知，西湖凹陷平湖组煤系烃源岩只有一次生油高峰，即具有“前峰型”生烃模式，以2 ℃/h为例：煤、炭质泥岩、暗色泥岩生油高峰分别在Ro=0.85%、0.75%、0.90%左右，液态烃产率分别为69.71、72.53、46.12 mg/g；之后，液态烃产率逐渐降低。
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| 图 6 平湖组煤(a)、炭质泥岩(b)、暗色泥岩(c)液态烃生成模式 Fig. 6 Oil hydrocarbon generative model of coal (a), carbonaceous mudstone (b), dark mudstone (c) in Pinghu Formation |
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以上分析表明，平湖组煤系烃源岩中，煤、炭质泥岩和暗色泥岩都具有类似的生液态烃模式，但炭质泥岩生烃最早，产率最大；煤居次，生烃稍晚，产率稍低；暗色泥岩生烃最晚，产率最低。
5 热解模拟结果在油气勘探中的应用 5.1 西湖凹陷煤系烃源岩的倾油倾气性判断烃源岩干酪根中各种有机显微组分具有不同的生油气潜力，腐泥组和壳质组一般被认为是最有利于生油的组分，而镜质组和惰质组的生气能力较强[17]。因而根据它们的相对含量及显微组分的组成方式来确定煤系烃源岩的倾油倾气性。
总体来看，平湖组各类煤系烃源岩的显微有机组分组成明显不同。暗色泥岩中：壳质组占比较高，基本都在15%以上，变化在21.4%~24.9%之间；镜质组占优势，为63.5%~69.9%；惰质组较少，为7.9%~11.6 %。与暗色泥岩相比，煤及炭质泥岩中壳质组占比要低得多，都在15%以下，变化在2.8%~ 15.0%之间；镜质组和惰质组占比在85%以上，占明显优势。从上述显微组分组成看，西湖凹陷平湖组煤系烃源岩呈低壳质组高镜质组的一般特点，表征沉积有机质生物源以陆源高等植物输入为主。显微组分这些特征决定了所研究的煤系烃源岩具主要以生气为主的性质。
应指出的是，西湖凹陷平湖组煤系烃源岩显微组分中虽然以陆源高等植物的镜质组和惰质组占优势，但它们还含一定数量的壳质组分，其在暗色泥岩中占比在15%以上；煤及炭质泥岩中虽壳质组分较少(低于15%)，但含有较丰富的树脂体，生物标志化合物中检测出含量很高的海松烷类的三环二萜烷和扁枝烷-贝壳杉烷类的四环二萜烷，它们分别来源于在第三纪都很繁盛的南洋杉科和罗汉松科类针叶树的树脂。烃源岩富含这些生物标志物意味着树脂体在显微组分中应有较高含量，而树脂体和孢子体是油的重要母质来源。
对研究区煤系烃源岩显微组分的亚组分进行热解产烃分析(图 7)。从母质的生烃贡献来看：壳质组中的树脂体在350~400 ℃时大量生烃(图 7a)；孢子体大量生烃温度与树脂体相吻合(图 7c)；而镜质组中的基质镜质体和均值镜质体在400~450 ℃时大量生烃(图 7b、d)，略晚于树脂体和孢子体。在刚进入生油窗的早期(温度小于350 ℃)树脂体和孢子体就大量生油，而基质镜质体和均质镜质体要在较晚一些的生油高峰期大量生油。
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| 图 7 西湖凹陷平湖组煤系烃源岩不同母质类型生烃贡献图 Fig. 7 Contribution map of hydrocarbon generation of different organic material types of coal-measure source rocks Pinghu Formation in Xihu sag |
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总体来说，西湖凹陷煤系烃源岩以生气为主，且具有晚期持续生烃特征，但它们还含有一定量的壳质组分。壳质组里的树脂体和孢子体是低熟油的重要生烃母质来源，作为富氢组分的树脂体和孢子体生油贡献大于基质镜质组和均值镜质组。考虑到单位质量炭质泥岩、煤的有机质丰度是暗色泥岩的20~40倍[18]，绝对数量相当可观，因此西湖凹陷煤系烃源岩整体生油潜力不可低估。
5.2 西湖凹陷具有煤成油的勘探潜力，西部斜坡带是找油的有利区域西湖凹陷目前已发现的油藏主要分布在西部斜坡带，大多为凝析油及正常原油。原油的密度为0.76~0.82 g/cm3，具有含硫量低(0.02%~0.10%)、含蜡量低(2%~8%)和凝固点低(-19~10 ℃)的特点。根据油源对比，分析认为原油主要来源于煤及炭质泥岩烃源岩，表现为：轻烃中富含芳烃化合物，甲基环已烷/正已烷值高于2.0；呈强的姥鲛烷优势，Pr/Ph值在5以上，部分可达10以上；甾烷中以C29化合物占绝对优势为特征，质量分数超过80%，C27、C28甾烷极少；伽玛蜡烷很少，与C30藿烷的比值低于0.05。
从西湖凹陷平湖组不同煤系烃源岩热解液态烃产率来看，煤及炭质泥岩烃源岩产烃率高，最大产率可达112.31 mg/g(2 ℃/h，表 3)，通过与国内外典型盆地煤系烃源岩的生烃特征与生烃潜力的对比[3-7, 19-21](表 5)，西湖凹陷煤系烃源岩生油潜力尽管比著名的煤成油盆地印度尼西亚马哈卡姆三角洲的Kutei盆地、澳大利亚吉普斯兰盆地低，但和新疆吐哈盆地比较接近，具有较大的生油潜力。考虑到煤系烃源岩样品热演化Ro已达0.9%，对于演化程度低的煤系烃源岩样品，其生油潜力可能更高。因此，西湖凹陷具有很大的煤成油的勘探潜力。
| 盆地 | 时代 | w(TOC)/% | Ro/% | 显微组分组成 | 产油率/(mg/g) | 产气率/(mL/g) |
| 澳大利亚吉普斯兰盆地[19-20] | 早白垩世—晚第三纪拉特罗布组 | 55.60 | 0.4~1.2 | 镜质组(50%~98%)、 壳质组(2%~45%)、 惰质组(0%~4%) |
55~161 | |
| 印度尼西亚马哈卡姆三角洲Kutei盆地[21] | 第三纪 | 0.42~0.75 | 镜质组(70%~90%)、 壳质组(10%~20%)、 惰质组(2%~20%) |
液态烃转化率可达12%，液态烃产率101 mg/g | ||
| 新疆吐哈盆地[5] | 中—晚侏 罗世 |
55.00~60.00 | 0.42~1.10 | 镜质组(56%~98%)、 壳质组(0%~82%)、 惰质组(0%~36%) |
煤中基质镜质体生气83.59 mg/g，气油比为1，生气高峰为390~420 ℃，产气率为37.44 mL/g | |
| 西湖凹陷 | 中—晚始 新世 |
62.86 | 0.96 | 镜质组(66.6%~76.2%)、壳质组(2.8%~15.0%)、惰质组(16.7%~34.4%) | 44.65~112.31 | 甲烷227.9~246.1 |
从西湖凹陷平湖组不同煤系烃源岩生烃热演化特征来看，生油高峰Ro在0.90%左右(图 6，2 ℃/h)，并随着演化程度增加持续递减。根据西湖凹陷热演化模拟结果，西湖凹陷平湖组烃源岩成熟度总体呈凹陷高、斜坡低的分布格局，西部斜坡带由于埋深较浅而成熟度较低，已钻井揭示Ro值在0.6%~1.1%之间，表征烃源岩整体处于生油高峰阶段；从煤系烃源岩尤其是煤的分布特征来看，西部斜坡带、中央反转构造带局部地区为潮坪沉积，有利于泥炭沼泽发育，是煤形成的有利环境，西部斜坡带已钻井揭示煤层累计厚度在20~110 m之间，具备烃源岩发育的物质基础。综合上述分析，西部斜坡带烃源岩处于生油高峰，坡内次洼利于煤层富集，为自源富油灶，成藏期主要以油的供给为主，气侵作用比较弱，可见西部斜坡带具有较强的原油勘探远景。近期在西部斜坡带武云亭区钻探了1口井，证实了在斜坡带找油的可行性，该井为平北区勘探30余年来的发现，最好单层油层厚度最厚达43.5 m，单井测试产能日产油764 m3，展示了西湖斜坡带油藏的勘探潜力。
6 结论1) 西湖凹陷不同煤系烃源岩热模拟生烃特征主要有：①总的来说，无论煤、炭质泥岩，还是暗色泥岩烃源岩样品均具有高的产气态烃和较高的产液态烃能力；②从总气态烃产率来看，煤>炭质泥岩>暗色泥岩；气体成份以甲烷为主，反映出煤和炭质泥岩生气性优于暗色泥岩；③从液态产烃率特征来看，无论是最大液态烃总产率还是最大C6—C14液态烃产率，煤的液态产率均远大于暗色泥岩的液态烃产率。
2) 西湖凹陷平湖组煤系烃源岩中，煤、炭质泥岩和暗色泥岩都具有类似的生烃模式。但炭质泥岩生烃最早，生烃强度最大；煤居次，生烃稍晚，生烃强度稍低；暗色泥岩生烃最晚，生烃强度最低。
3) 西湖凹陷煤系烃源岩以生气为主，但它们还含一定量的壳质组分，以树脂体等壳质组母质居多的煤系烃源岩利于形成以液态烃为主的轻质油藏，考虑到单位质量的炭质泥岩、煤的有机质丰度是暗色泥岩的20~40倍，绝对数量相当可观，西湖凹陷煤系烃源岩整体生油潜力不可低估。
4) 根据西湖凹陷不同煤系烃源岩热解生烃特征的差异性，结合西湖凹陷煤系烃源岩分布特征，预测西湖凹陷具有煤成油的勘探潜力，西部斜坡带是找油的有利区域。
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