2. 国家地质实验测试中心, 北京 100037
2. National Research Center for Geoanalysis, Beijing 100037, China
0 引言
东秦岭—大别山钼钨金成矿带，西起陕西金锥城，经河南栾川、嵩县，直到东部南阳和信阳，南部以铁炉子—黑沟—栾川断裂为界。豫西地区(从蓝田县至方城县西部)大致以石门—潘河—马超营断裂为界，分为北部小秦岭—外方山成矿亚带和南部卢氏－栾川成矿亚带(图 1)[1-2]。豫西地区小秦岭—外方山成矿亚带发育众多钼(钨)矿床和金矿床，如，金锥城、石家湾、夜长坪、雷门沟、东沟[3]、大湖—秦南钼矿床, 以及文峪、灵湖和大湖金矿床。矿床类型主要为斑岩型、热液碳酸盐型(黄龙铺)、含钼石英脉型。前人对豫西地区金矿床的地球化学特征[4]、推覆构造[5]、成矿模式及找矿方向[6]、构造叠加晕[7]、构造地球化学[8]、花岗岩成矿系列[9]和邻区的成矿年龄[10]等开展了研究，并用特征分析法对小秦岭地区钼矿进行了统计预测[11]，为本次研究奠定了良好基础。
大湖—秦南钼矿床位于灵宝市西南33 km。前人[12]曾对大湖钼矿区的辉钼矿Re-Os同位素定年进行了研究工作，认为形成于印支期和燕山期，为石英脉型钼矿床，但对该矿床矿化类型及矿化类型间的关系研究甚少。作者曾认为该矿床的矿床类型以含钼次生石英岩型为主[2]，兼有发育于花岗质岩石中的细脉浸染型，可能原属于大型斑岩型钼矿床，在燕山期金成矿作用改造下形成了如今面貌。对该矿床成因类型认识不清，势必对在该区找寻钼矿床工作带来影响。本文根据地质观察和矿化、蚀变样式，对大湖—秦南钼矿化类型进行了划分，并在大湖—秦南矿区共采集了13个辉钼矿样品进行Re-Os同位素定年，以便更好地为该区成矿规律认识和找矿工作服务。
1 地质背景和矿化特征 1.1 大地构造背景及矿区地质华熊地块南缘的小秦岭地区有着从太古宙到中—新生代长达3.0 Ga的地质演化历史，并经历了太古宙克拉通，古、中元古代初始裂谷系，印支期扬子板块与华北板块俯冲碰撞和中生代(燕山期)块段推覆、叠置的陆内A型俯冲等构造演化阶段[13]。区内地层从北到南发育构成结晶基底的太古宙太华群中高级变质岩系、构成盖层的中元古界海相沉积岩系、零星分布的寒武系碳酸盐岩和碎屑岩地层，以及白垩系和第三系陆相沉积岩系。
小秦岭地区岩浆活动以侵入活动为主，重要的中生代岩体有华山岩体、文峪岩体和娘娘山岩体。中生代岩脉主要有花岗斑岩脉、辉绿岩脉(年龄为182~148 Ma)[14]。在大湖—秦南矿区发育的花岗斑岩脉的形成年龄为213~202 Ma[14]。除此之外，还发育中元古代桂家峪二长花岗岩和新元古代小河二长花岗岩。
该区褶皱构造主要由太华群中高级变质岩系组成，断裂构造以脆韧性断裂构造变形为主。除了2条围限断裂小河和太要断裂规模较大外，区内其他断裂构造规模相对较小，且大多数断裂被含金石英脉或辉绿岩脉充填。根据断裂走向可分为近东西向、北东向、北北西向和北西向4组。其中，近东西向断裂是小秦岭北矿带最主要的控矿断裂[5]。大湖矿区从北向南发育F1、F8、F7、F35、F5和F6断裂，秦南矿区发育F3、F5和F5-ZI断裂(图 2)。这些断裂构造并改造了花岗斑岩脉(墙)、辉绿岩脉以及含金石英脉等。大湖矿区的钼矿体主要分布于F5断裂与F7断裂之间的S35石英脉岩中(图 2a)；秦南矿区的钼矿体分布于F5断裂和F3断裂之间，主要受控于F3断裂和F5-ZI压扭性断裂破碎带，分布于秦南矿区东北部(图 2b)。F5断裂西南侧以含金石英脉为特征，但含金石英脉中也或多或少地含有钼。
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| 图 2 大湖矿区(a)-秦南矿区(b)地质简图 Fig. 2 Simplified geological map of the Dahu (a) and Qinnan (b) mine district |
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大湖矿区总的矿石量为900万t，平均品位为0.248%。其中：大湖矿区罗山矿段东区651~655 m中段以下为原生矿石，钼金属量1万t；罗山矿段西区S35号脉主要为氧化矿石，氧化矿石量达500万t，出露标高为670~826 m。大湖矿区S35含钼石英脉带长900 m左右，厚度为3~70 m，平均厚为30 m。经勘探工程控制，秦南矿区F3断裂带中现已圈出3个含钼石英脉矿体，标高为750~1 050 m，矿石总储量为150万t，平均品位为0.11%~0.21%。中东部和5号脉(受F5断裂控制的含金石英脉)大致平行，西部和5号脉背向撒开。在秦南F3断裂带中的钼矿体呈带状分布，延走向长大于1 500 m，宽为30~100 m，平面呈中间宽、两端窄的仿锤形。含矿围岩主要为太华群变质岩系和花岗质岩石。
大湖—秦南钼矿化的矿化类型可分为与花岗质岩石有关的细脉浸染型和含钼次生石英岩型，目前以后者开采为主。
矿石中金属矿物主要有黄铁矿、辉钼矿、黄铜矿、方铅矿及少量的磁黄铁矿、闪锌矿、辉铋矿和自然金等。次生矿物主要有赤铁矿、褐铁矿，其次有少量的孔雀石、蓝铜矿、辉铜矿、白铅矿和铅矾等。脉石矿物主要为石英(67%~95%)，少量为黏土矿物、长石、绢云母、硬石膏、碳酸盐矿物以及少量的石膏等。辉钼矿呈片状集合体及他形—半自形星点状分布于乳白色次生石英岩、石英脉及钾化围岩中，或辉钼矿呈他形集合体分布于角砾岩基质中。
矿石的主要结构有全自形晶粒状结构、半自形晶粒状结构、他形晶粒状结构、包含结构、揉皱结构和压碎结构等。其中：揉皱结构辉钼矿受力后产生塑性变形，辉钼矿晶粒发生弯曲、揉皱等；包含结构表现为片状的辉钼矿包裹于石英中，他形晶粒状的自然金包裹于石英及黄铁矿中。
矿石构造有脉状构造、角砾状构造、蜂窝状构造、浸染状构造及网脉状构造等。这些构造表现为：含矿热液沿构造裂隙充填形成矿化石英脉，或早期形成的石英脉受构造作用影响形成碎块，被后期的石英、黄铁矿、黄铜矿、方铅矿等形成的矿物集合体胶结，或黄铁矿、辉钼矿、黄铜矿、方铅矿等沿早期石英脉裂隙充填，形成网状的细脉，或黄铁矿等硫化物充填于石英构成硅质骨架中。
1.2.1 细脉浸染型钼矿石细脉浸染状矿化类型通常与花岗质岩石关系密切(图 3)，偶尔也见于含钼石英脉边部的片麻岩中。伴随该矿化的蚀变通常为钾化、硅化、绢云母化和少量的黄铁矿化(硅化+绢云母化+黄铁矿化简称为QSP蚀变)、高岭土化、碳酸盐化等。花岗质岩石中浸染状钼矿化通常位于近东西向断裂下盘附近，而与钾化+QSP蚀变(伴有碳酸盐化+绿泥石化)有关的脉状、网脉状和浸染状钼矿化通常位于近东西向断裂的上盘附近。与钼矿化有关的花岗质岩石有斑状花岗质岩石和中细粒花岗质岩石，呈脉状侵位于片麻岩中。
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| a、b.秦南矿区S03号脉细脉网脉状钼矿化；c.秦南矿区400 m中段浸染状。Kf.钾长石；Pg.片麻岩；Gr.花岗质岩石；Mo.辉钼矿；Qz.石英；下同。 图 3 花岗质岩石中细脉网脉状和浸染状钼矿化 Fig. 3 Vein, stockwork with disseminated molybdenum mineralization in the granitoid |
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该矿化类型通常被含钼次生石英岩和近东西向断裂所改造，反映了该矿化比含钼次生石英岩和近东西向断裂形成的时间要早。在秦南矿区的太阳沟1 038 m露天采场，近东西向(NWW向)断裂带中发育的花岗质糜棱岩穿切了含钼次生石英岩，带内发育由石英脉角砾等组成的构造碎裂岩，说明含钼石英脉形成较近东西向断裂早。
1.2.2 含钼次生石英岩含钼次生石英岩的围岩为片麻岩和花岗质岩石，是钼的主要矿化类型。含钼次生石英岩与片麻岩和花岗质岩石接触带边界呈港湾状、锯齿状等。地质观察表明，在近东西向断裂的上盘，或含钼次生石英岩上盘围岩附近，往往发育细脉浸染状钾化、硅化、碳酸盐化和钼矿化。在断裂带中的含钼石英脉则通常含金。
含钼次生石英岩矿石构造有角砾状构造、团块状构造、蜂窝状构造、细脉网脉状构造和块状构造(图 4)。辉钼矿等硫化物以集合体的形式充填于乳白色石英角砾之间或团块状石英角砾的劈理裂隙中。角砾成分主要是无任何矿化的乳白色石英脉、花岗质岩石以及片麻岩等。石英角砾大小不一，有的破碎强烈、劈理发育，有的致密坚硬。致密坚硬者内部局部见有颗粒粗大的黄铜矿化、黄铁矿化和少量的钼矿化。角砾形态大者，棱角也不明显，以次棱角状为主；小者通常呈棱角状，也发育雨滴状。
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| a.花岗质岩石中的细脉状、浸染状钼矿化；b.团块状、细脉状钼矿化花岗质岩石的角砾；c.团块状、角砾状次生石英岩中的钼矿化，发育高岭土化和硬石膏化；d.细脉网脉状钼矿化，以及脉体之间已蚀变了花岗质岩石；e.角砾状含辉钼矿的花岗质岩石，伴有团块状高岭土化；f.含钼花岗质岩石角砾，发育高岭土化和硬石膏化。QSP.硅化、绢云母化、黄铁矿化；A.高岭土；Anhy.硬石膏；Qz.次生石英；Py.黄铁矿；Suf.硫化物未分；bx.角砾。 图 4 含钼次生石英岩中的钼矿化样式及蚀变特征 Fig. 4 Mineralization pattern and alteration in molybdenum-bearing secondary quartzite |
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花岗质岩石角砾大小不一，以棱角状、次棱角状及半圆状为特征，形态以长条状、板状、团块状为特征。其大小不一，大者大于1 m，小的则数厘米(图 4a、b、d、f)。大者内部有的发育细脉浸染状钾化、硅化和钼矿化，其附近往往发育囊状钼矿化矿石(图 4e)。在含钼次生石英岩中，经常可以见到花岗质岩石角砾的边部发育高岭土化和次生石英岩化的现象。高岭土化和次生石英含量高的地方，花岗质岩石角砾小，含量少。在含钼石英脉与片麻岩之间，有花岗质岩石的残留，片麻岩一侧发育有钾化和硅化的脉状网脉状脉体，并伴有浸染状钼矿化。而在接触带内侧，含钼石次生石英岩中的石英角砾较小，胶结物松散，向含钼次生石英岩的内侧方向，尤其在断裂带中，次生石英角砾增大(图 4c)，内部裂隙较为发育，次生石英岩结构也十分松散。显然，片麻岩中的脉状网脉状矿化与花岗质岩石有关，而接触边界内部从小角砾含钼次生石英岩到内部高岭土化花岗质角砾岩的残留，再到团块状、高岭土化的含钼次生石英岩的特征，均说明含钼次生石英岩与含钼花岗质岩石之间的成因联系。
野外地质观察表明，大湖—秦南矿区的钼矿化围岩蚀变有2期：高岭土化+硬石膏化+(石膏)+硅化；钾化+硅化+辉钼矿化+少量的高岭土化、绿泥石化。大湖矿区广泛见及钾化+硅化+辉钼矿化呈细脉网脉状的角砾包含于含钼次生石英岩中，或网脉状钾化、硅化穿切片麻岩。含钼次生石英岩中的角砾成分有花岗质斑岩、钾化+硅化+辉钼矿化花岗斑岩、绢云母化+硅化岩石，以及部分为先期石英脉。花岗质岩石角砾或多或少已高岭土化。
大湖—秦南矿区含钼次生石英岩成矿阶段划分为：石英-钾长石-辉钼矿阶段(Ⅰ)；石英-辉钼矿-自然金阶段(Ⅱ)；玉髓状石英-黄铁矿-自然金-碳酸盐化阶段(Ⅲ)。含钼次生石英岩形成温度为134~463 ℃[2]。
2 样品采集、Re-Os同位素测试技术和测试结果本次工作共采集了13件辉钼矿样品，其中秦南矿区九坑S03号脉和400 m中段花岗质岩石中的细脉浸染状钼矿化样品3件(QNS03W、QN400-1(2))，大湖矿区S35号含钼次生石英岩8件(S35、S352、S353、DHS35505-1(3)、DHS355052、DH505W2和470 m中段花岗质岩石中的细脉浸染状钼矿化样品2件(DH470N(2))。这些样品的辉钼矿经廊坊区调队实验中心单矿物挑选后，送到国家地质实验测试中心进行Re-Os同位素测试。Re、Os化学分离步骤和质谱测定主要包括样品分解、蒸馏分离Os、萃取分离Re和质谱测定4个步骤[15-17]。质谱测定采用美国TJA公司生产的TJA PQ ExCell ICPMS测定同位素比值。对于Re：选择质量数185、187，用190监测Os；对于Os：选择质量数为186、187、188、189、190、192，用185监测Re。
所有数据是用国家地质实验测试中心的电感耦合等离子质谱仪TJA X-Series ICP-MS进行测量而得到的，分析结果列于表 1。其中QNS03W样品量太少，Re、Os质量分数很低，硅质杂质很多，所测的Re-Os年龄数据为(313.1±11.7)Ma，可靠性相对较差，地质意义不清楚。C普Os是根据Nier值的Os同位素丰度，通过192Os/190Os测量比计算得出；187Os是187Os同位素总量。Re、Os质量分数的不确定度包括样品和稀释剂的称量误差、稀释剂的标定误差、质谱测量的分馏校正误差、待分析样品的同位素比值测量误差。置信水平95%。模式年龄的不确定度还包括衰变常数的不确定度(1.02%)，置信水平95%。
| 原样名 | 样重/g | w(Re)/10-9 | w(C普Os)/10-9 | w(187Re)/10-9 | w(187Os)/10-9 | 模式年龄/Ma | |||||
| 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | 测定值 | 不确定度 | ||
| S35 | 0.018 04 | 1 204 | 10 | 0.063 8 | 0.011 4 | 757 | 6.3 | 2.747 | 0.023 | 217.5 | 3.1 |
| DHS35505-1 | 0.050 79 | 2 017 | 15 | 0.236 0 | 0.005 0 | 1 268 | 10.0 | 4.518 | 0.043 | 213.5 | 3.1 |
| DHS35505-2 | 0.020 39 | 2 038 | 47 | 0.256 8 | 0.024 9 | 1 281 | 29.0 | 4.572 | 0.055 | 213.9 | 5.8 |
| DHS35505-3 | 0.035 12 | 2 114 | 17 | 0.221 2 | 0.012 7 | 1 329 | 11.0 | 4.711 | 0.041 | 212.4 | 3.1 |
| DHS355052 | 0.028 85 | 2 964 | 27 | 0.352 4 | 0.006 5 | 1 863 | 17.0 | 6.778 | 0.057 | 218.0 | 3.2 |
| S352 | 0.049 95 | 1 910 | 18 | 0.245 2 | 0.010 1 | 1 200 | 11.0 | 3.928 | 0.037 | 196.1 | 3.0 |
| S353 | 0.049 98 | 1 454 | 11 | 0.110 0 | 0.004 2 | 914 | 7.0 | 3.156 | 0.027 | 206.9 | 2.9 |
| DH505W2 | 0.005 25 | 894 | 10 | 0.255 0 | 0.040 8 | 562 | 6.0 | 2.097 | 0.026 | 223.6 | 4.1 |
| DH470N-1 | 0.050 46 | 1 753 | 14 | 0.073 7 | 0.006 0 | 1 102 | 9.0 | 3.977 | 0.038 | 216.3 | 3.2 |
| DH470N-2 | 0.028 50 | 1 616 | 18 | 0.062 7 | 0.008 6 | 1 016 | 11.0 | 3.674 | 0.039 | 216.8 | 3.8 |
| QN400-1 | 0.050 16 | 3 129 | 25 | 0.015 7 | 0.004 8 | 1 967 | 16.0 | 6.493 | 0.074 | 197.8 | 3.2 |
| QN400-2 | 0.050 34 | 3 125 | 29 | 0.038 3 | 0.017 2 | 1 964 | 18.0 | 6.427 | 0.072 | 196.1 | 3.3 |
| QNS03W | 0.002 48 | 1 897 | 67 | 0.000 1 | 0.000 0 | 1 193 | 42 | 6.237 | 0.056 | 313.1 | 11.7 |
模式年龄t按下式计算：
式中，λ为187Re衰变常数，λ= 1.666×10-11/a。
3 讨论从在秦南矿区所见到的花岗质岩石中脉状、细脉网脉状钼矿化(图 3)，到大湖—秦南矿区所见到的含钼次生石英岩边部发育的脉状网脉状已次生石英岩化的含钼花岗质岩石，以及向含钼的次生石英岩内部，含钼花岗质岩石呈角砾状产出，含量逐渐变少(图 4)，均反映了大湖—秦南矿床早期发育有斑岩型钼矿化的特征。含钼次生石英岩的石英具有玉髓的特点，结构疏松，内部发育硬石膏化、高岭土化等蚀变特征，反映了后期含SO2等挥发组份的热液注入到古潜水面部位，致使地下水发生了酸化和沸腾。酸化的热液在蒸汽带上淋滤了斑岩型钼矿化的矿石，最后形成了含钼的次生石英岩，伴有高岭土化和硬石膏化。由于硬石膏等物质成分易溶于水，致使含钼次生石英岩结构疏松[2]。
从表 1可以看出，大湖矿区含钼次生石英岩中辉钼矿的Re-Os模式年龄为(223.6±4.1)~(196.1±3.0) Ma。秦南矿区含钼花岗质岩石的Re-Os模式年龄为(197.8±3.2)和(196.1±3.3)Ma。Re-Os同位素等时线年龄为(199+14/-25)Ma(图 5)。上述所有的测试结果表明了大湖—秦南矿区无论是花岗质岩石的钼矿化，还是含钼次生石英岩型的钼矿化，均发生在印支期或早燕山期。
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| 187Re/188Os 图 5 大湖—秦南钼矿Re-Os同位素等时线年龄图解 Fig. 5 Diagram for Re-Os isochron age in Dahu-Qinnan Mo deposit |
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大湖矿区含钼次生石英岩的形成时代，前人已做了相应的工作：李厚民等[17]采集的3个含钼石英脉辉钼矿测得的Re-Os年龄为232~223 Ma；李诺等[12]测得的6件辉钼矿样品Re-Os同位素模式年龄介于(255.6±9.6)~(215.4±5.4)Ma之间。位于研究区的西部热液碳酸岩脉型黄龙铺钼(铅)矿床，其辉钼矿Re-Os年龄为(222±4)~(216±2)Ma[15, 18-20]，铅铀钛矿的U-Pb年龄为206 Ma。显然，这些测试结果表明了小秦岭地区存在有印支期成矿作用地质事件。
Mao等[21]和Chen等[22-23]在综合分析对比了中国各种类型钼矿床中辉钼矿的Re质量分数后总结认为，从地幔到壳幔混源再到地壳，矿石中的含Re质量分数呈数量级下降，与幔源、I型到S型花岗岩有关的矿床中，Re的质量分数也发生了从几百×10-6→几十×10-6 →几×10-6的变化。因此，辉钼矿的Re质量分数可以指示成矿物质的来源[20-23]。本次获得的大湖矿区含钼次生石英岩辉钼矿中Re质量分数为0.894×10-6~2.964×10-6；秦南矿区含钼花岗质岩石的辉钼矿中Re质量分数为1.193×10-6~1.967×10-6(表 1)。李厚民等[17]所测得辉钼矿的Re质量分数为1.531×10-6~2.305×10-6，李诺等[12]所测得的辉钼矿的Re质量分数为0.929×10-6~3.422×10-6，这些辉钼矿的Re质量分数反映了钼成矿物质来源于地壳的信息。
张国伟等[13]认为秦岭造山带与华北地台于勉略缝合带全面陆陆碰撞发生于印支期(245~215 Ma)。与碰撞有关的印支期花岗质岩石更多地发育于铁炉子—栾川断裂的南部附近，而小秦岭地区发育很少。在铁炉子－栾川断裂，尤其是石门—潘河—马超营断裂的以北地区，这一时期却发育了华山南部的正阳川碱性岩体、卢氏正长岩脉、嵩县纸房碱性岩体(脉)[24-25]，反映了这一时期小秦岭地区位于陆内伸展环境。
本次获得辉钼矿的Re-Os同位素年龄为223~196 Ma，说明含钼次生石英岩的钼矿化与花岗质岩石中的辉钼矿是同期的。野外地质调查和矿山勘探开发的结果和经验，都说明了只要含钼次生石英岩与含钼花岗质岩石共同存在的地方，含钼次生石英岩的钼质量分数就高，反映了含钼花岗质岩石与含钼次生石英岩之间的继承关系。Mao等[26]认为单一钼矿床则形成于拉伸环境，Ren等[27]和Chen等[28]认为拉伸环境下的高分异或碱性岩体易形成斑岩型钼矿床。在大湖—秦南矿区发育的花岗斑岩脉和正长斑岩脉的形成年龄为202~213 Ma[14]，可见大湖—秦南钼矿床产出与花岗斑岩和正长斑岩在空间上、时间上的一致性，而且含钼次生石英岩中有含钼花岗质岩石角砾，以及其中的钼矿化和蚀变样式与斑岩型矿化相似。因此，我们有理由推断大湖—秦南矿区发育有印支期的斑岩型钼矿化，并形成于印支期陆内伸展环境中[29]。今后，在本区应注意找寻与印支期花岗质岩石有关的斑岩型钼矿床。
4 结论1) 大湖—秦南矿区含钼石英脉和花岗质岩石中细脉浸染状辉钼矿的Re-Os模式年龄分别为(223.6±4.1) ~(196.1±3.0) Ma以及(197.8±3.2)和(196.1±3.3)Ma，Re-Os同位素等时线年龄为(199+14/-25)Ma，显示了印支期或早燕山期的成矿的事件。
2) 大湖—秦南矿区含钼石英脉和花岗质岩石中的细脉浸染状中辉钼矿的Re质量分数反映了钼成矿物质来源于地壳的信息。大湖—秦南钼矿床产出与花岗斑岩和正长斑岩在空间上、时间上具有一致性，而且含钼石英脉中有含钼花岗质岩石角砾，以及其中的钼矿化和蚀变样式与斑岩型矿化相似。因此，推断大湖—秦南矿区发育有印支期的斑岩型钼矿化，并形成于印支期陆内伸展环境中。
3) 根据大湖—秦南钼矿化类型特征和形成时代，建议加强在东秦岭钼矿带中的印支期碱性岩找寻斑岩型钼矿床和勘探评价工作。
致谢: 感谢在野外工作期间给予帮助的河南灵宝金源矿业有限股份公司的技术同仁！
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