2. 吉林大学学报编辑部, 长春 130026;
3. 长春汽车工业高等专科学校, 长春 130013
2. Editorial Department of Journal of Jilin University, Changchun 130026, China;
3. Changchun Automobile Industry Institute, Changchun 130013, China
0 引言
铜(银)铅锌多金属矿是与全球经济发展关系密切的矿产资源，在全球现代化进程中起着重要的作用[1]。据不完全统计，陆相火山热液型铅锌矿资源约占全球铅锌储量的10%，共伴生铜、银、硒等有益元素，是全球银、铅锌等矿产资源的重要来源。
得尔布干成矿带是中国重要陆相火山-次火山热液斑岩-浅成热液铜(银)铅锌多金属成矿带之一，前人对该带的斑岩-浅成热液铜(银)多金属矿床做了大量的地质背景、矿床地质特征、赋矿围岩年龄、成矿流体特征等方面[2-11]的研究。比利亚谷银铅锌多金属矿床位于得尔布干成矿带北端，是一座大型浅成热液银铅锌多金属矿床。就研究程度而言，由于该矿床勘探开发时间较晚，有关其成因研究备受国内外学者关注和研究；目前，大多数学者仅从矿床地质特征[12]、赋矿围岩年龄及地球化学特征[13]、矿床稀土微量地球化学特征[14]、主成矿阶段成矿流体特征[15-16]等方面进行了研究；但是，对矿床成因类型、成矿机理尚有分歧。为此，在总结前人研究的基础上，系统开展了该矿床地质、流体包裹体和相应的H-O及Pb同位素研究，探讨了矿床成因类型和成矿机制，以期为探讨区域成矿规律、深度探矿提供理论基础。
1 区域地质背景比利亚谷银铅锌多金属矿床位于NE向得尔布干深大断裂NW侧，介于额尔古纳地块和兴安地块之间(图 1a、b)。研究区前中生代受古亚洲洋构造演化影响，中生代以来受到鄂霍茨克洋闭合和太平洋活动陆缘的联合作用，构造-岩浆活动强烈，形成海拉尔、根河火山断陷盆地[19-25]，比利亚谷银铅锌多金属矿床处于该火山盆地北西缘。
区域内出露地层主要为中生代塔木兰沟组(J2tm)、满克头鄂博组(J3mk)、玛尼吐组(J3mn)及白音高老组(J3b)(图 1c)。塔木兰沟组在区域内广泛出露，为一套中基性熔岩与火山碎屑岩互层的火山岩系；满克头鄂博组为一套酸性火山岩、酸性火山碎屑岩、火山碎屑沉积岩，夹中性火山岩的火山岩系；玛尼吐组为中性火山熔岩、中酸性火山碎屑岩夹粗安岩、火山碎屑沉积岩夹少量酸性火山岩地层；白音高老组为杂色酸性火山碎屑岩、酸性和酸碱性火山熔岩、熔结凝灰岩夹酸性火山碎屑岩、火山碎屑沉积岩、安山岩组合的火山岩系。侵入岩主要分布在得尔布干断裂NW侧，包括华力西期板状黑云母二长花岗岩、花岗闪长岩和燕山期二长花岗岩、花岗闪长岩、钾长花岗岩等深成岩以及流纹斑岩、粗面岩-粗面斑岩、花岗斑岩、石英斑岩等浅成岩。褶皱构造主要是前中生代形成的NE向紧闭线型褶皱，中生代一系列NE向规模较小的开阔式短轴褶皱。断裂主要是NE向的得尔布干断裂和NNE向吉尔布干断裂，是区内规模最大的断裂。得尔布干断裂是额尔古纳地块与兴安地块的重要分界线，其和吉尔布干断裂及次级断裂控制了区域构造格架及火山-次火山作用，以及大规模铜(银)铅锌多金属成矿作用(图 1b，c)。
2 矿床地质特征矿区出露的地层简单，主要为中生界侏罗系中统塔木兰沟组中基性火山岩(粗面安山岩和英安岩夹角砾凝灰岩)和上统满克头鄂博组流纹质凝灰熔岩及第四系残坡积和洪积物。区内褶皱构造为上比利亚谷背斜，其背斜轴向NE35°，轴面近直立，两翼相对开阔，倾角较小；NW翼倾向255°、倾角8°，SE翼倾向125°，倾角9°，两翼地层为塔木兰沟组粗面安山岩夹少量角砾凝灰岩和满克头颚博组流纹质凝灰熔岩。矿区内发育多组断裂构造(图 2)，与成矿有关的构造主要是NW向断裂。其中：F35断裂走向301°，走向长度大于1 554 m，宽度变化为1.29~41.78 m，断层面倾向211°，平均倾角65°，断层向下延深大于573 m，是58、62号矿体容矿构造；F36断裂走向301°，走向长度大于513 m，宽度变化为1.29~482.28 m，断层面倾向210°，平均倾角65°，断层向下延深大于421 m，它控制了矿区69、83号矿体的产出；F37断裂走向300°，走向长度大于713 m，宽度变化为1.29~74.56 m，断层面倾向210°，平均倾角65°，断层向下延深大于419 m，断裂带内充填有硅质脉和方解石脉，断层内角砾大小不等，且多被硫化铅锌矿液胶结，它控制着矿区85号矿体的产出。侵入岩主要是石英斑岩、安山玢岩和二长岩等浅成岩，它们侵入于中生代塔木兰沟组、满克头鄂博组火山岩地层中。
目前勘探结果揭示，矿区内共发现87条隐伏矿体，长约2 600 m，宽190~440 m，延深30~640 m不等，平均106 m，赋存标高在305~1 035 m之间(图 3)。矿体总体厚度变化较为稳定，矿化较均匀，有膨缩分支现象。其中有工业意义的矿体有17条，在主矿体中，控制长度最大的为62号矿体，长度约1 560 m，长度超过千米的有35号矿体(约1 310 m)、85号矿体(约1 480 m)和69号矿体(约1 110 m)。矿体形态以脉状为主，可见细脉状、角砾状。赋存于NW向张性断裂体系中；矿体多成群出现，倾向北东，倾角稍陡立而变化大，矿体膨胀收缩与侧方再现的现象明显(图 3)。
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| 图 3 比利亚谷矿床5A勘探线剖面图 Fig. 3 Geological section along No.5A exploration line of Biliya Valley deposit |
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矿床的矿石矿物主要有黄铁矿、方铅矿、闪锌矿，其次为黄铜矿、黝铜矿、辉银矿等，少量次生矿物为赤铁矿、褐铁矿、铜蓝等; 脉石矿物为石英、方解石、绢云母、斜长石、蛋白石和萤石等。围岩蚀变类型主要是硅化、碳酸盐化、伊利石化、青磐岩化(绿泥石化)、绢云母化、萤石化(图 4)，蚀变组合带在赋矿围岩中呈带状分布，其中硅化、绢云母化与成矿作用关系密切。根据矿物共生组合、矿石组构和脉体穿插关系等(图 5)，将比利亚谷银铅锌多金属矿床的成矿过程分为两期：热液成矿期和表生成矿期。其中，热液成矿期进一步划分出4个主要成矿阶段，从早到晚依次是：石英+黄铁矿阶段(Ⅰ)、石英+黄铁矿+闪锌矿阶段(Ⅱ)、石英+黄铁矿+闪锌矿+方铅矿+辉银矿+黄铜矿±黝铜矿阶段(Ⅲ)和石英+黄铁矿+方解石+萤石±蛋白石阶段(Ⅳ)。其中，成矿早阶段(Ⅰ、Ⅱ)矿石构造以细脉浸染状、脉状和块状为主，少量呈角砾状等，矿石矿物主要是黄铁矿、闪锌矿，结构呈自形晶粒状结构、半自形晶粒状结构、交代结构；成矿主阶段(Ⅲ)矿石构造为脉状和块状等，矿石矿物主要为闪锌矿、方铅矿、辉银矿，次要微量金属矿物为黄铁矿、黄铜矿、黝铜矿等，矿石结构为半自形、自形、他形晶粒状结构和固溶体分离结构、交代结构及骸晶结构等，该阶段是比利亚谷矿床银铅锌的主要成矿阶段；成矿晚阶段(Ⅳ)矿石构造为块状、晶洞状、晶簇状构造，矿石矿物主要为黄铁矿，结构为半自形、自形晶粒状结构；脉石矿物主要为石英、方解石，有少量萤石和蛋白石(图 5)。
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| a.绢云母化；b.伊利石化；c.青磐岩化(绿泥石化)；d.硅化、碳酸盐化。 图 4 比利亚谷矿床部分围岩蚀变 Fig. 4 Alteration of Biliya Valley deposit |
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| a—f.热液成矿期各矿化阶段脉体特征；g.早阶段黄铁矿、闪锌矿自形和半自形晶粒状结构、交代结构；h.闪锌矿交代黄铁矿、方铅矿；i.晚阶段自形黄铁矿；j.辉银矿交代闪锌矿，黄铜矿交代闪锌矿、方铅矿；k.黄铜矿呈乳滴状分布在闪锌矿中，固溶体分离结构；l.黄铜矿交代闪锌矿、闪锌矿交代早期黄铁矿，l′.成矿主阶段闪锌矿扫描电镜成分图谱。Sp.闪锌矿；Gn.方铅矿；Py.黄铁矿；Ccp.黄铜矿；Arg.辉银矿；Lm.褐铁矿；Fl.萤石；Opl.蛋白石；Q.石英；Rhyolite.流纹岩。 图 5 比利亚谷矿床典型矿石及镜下照片 Fig. 5 Representative photographs of ores from Biliya Valley depost |
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本次共选取6件样品开展了流体包裹体研究，样品D29-1、D29-2、BL2-8-1、BL2-8-3、BL1-9、BL1-14均采自比利亚谷银铅锌多金属矿床870中段，BL1-9、D29-1为Ⅰ阶段矿石，BL2-8-1为Ⅱ阶段矿石，D29-2为Ⅲ阶段矿石，BL1-14、BL2-8-3为Ⅳ阶段矿石。
显微测温实验在中国科学院地质与地球物理研究所完成，测温仪器为英国Linkam公司THMSG-600型冷热台，仪器测定温度范围为-196~600 ℃，冷冻/加热速率0.01~130 ℃/min，降温误差为±0.1 ℃，升温误差为±2 ℃。测温时应先用人造H2O和国际标样-纯水包裹体对系统进行校正，然后进行测温实验。在温度升高的过程中，当气泡变化较大时，将温度设定在1 ℃/min；在相变化或冰点温度附近，将温度设定为0.2 ℃/min。
流体包裹体激光拉曼成分测试在中国科学院地质与地球物理研究所完成，实验分析仪器为法国Jobin Yevon公司生产的LabRAM HR高分辨率拉曼光谱仪，使用Ar+离子激光器，波长为532 nm，输出功率为44 mW，所测光谱的计数时间为3 s，每1 cm-1(波数)计数一次，100~4 000 cm-1全波段一次取峰，激光束斑大小约为1 μm，光谱分辨率0.65 cm-1，测试之前使用单晶硅片对拉曼光谱进行校正，经校正使单晶硅片的拉曼位移对应520.7 cm-1。
3.2 H-O同位素用于H-O同位素测试的5件石英样品均取自比利亚谷银铅锌多金属矿床870中段，BL-1-3、BL-1-4为Ⅰ、Ⅱ阶段矿石；BL-1-1、BL-1-2为Ⅲ阶段矿石；BL-6-1为Ⅳ阶段矿石；将样品粉碎、研磨成40~80目，在双目显微镜下挑选纯净石英，使其纯度在99%以上。样品经清洗、去吸附水和次生包裹体后进行上机分析。
测试工作在北京核工业地质分析测试研究中心完成，测试仪器为Finnigan MAT253型气体质谱仪。氧同位素分析过程如下：1)挑选不同成矿阶段的石英并研磨至200 μm，干燥后取10~30 μg样品；2)分析样品与BrF5在550~700 ℃下恒温反应获得氧气；3)将经过纯化的氧气与碳棒逐级反应后送到质谱仪进行分析。氢同位素分析过程如下：1)将流体包裹体通过真空热爆法打开，分离并获得水；2)将获得的水与锌反应，然后把生成的氢气送入质谱仪测试。δ18O与δD均以SMOW标准返回，氧同位素的分析精度为±0.2‰，氢同位素的分析精度为±1‰；获得石英样品的δ18O值后，根据O同位素平衡分馏方程: 1000(δO石英-δO水) =3.38 × 106/T2-3.40[26]计算出流体包裹体水的δ18O值，计算所需要的温度数据取自样品中流体包裹体的均一温度平均值。
3.3 普通Pb同位素用于普通Pb同位素分析的样品包括比利亚谷银铅锌多金属矿床成矿主阶段的2件方铅矿样品、1件闪锌矿样品和2件黄铁矿样品，均取自该矿床870中段(图 3)。普通Pb同位素分析测试实验开始前，对来自成矿主阶段形成的矿石样品进行单矿物分离，从矿石样品中挑选新鲜纯净的方铅矿、闪锌矿、黄铁矿单矿物样品，纯度达99%以上。
普通Pb同位素分析由北京核工业地质分析测试研究中心完成，Pb同位素是采用HF酸在高温高压条件下将粉末样品完全熔融后，再蒸干样品溶液，用HCl将氟化物转化为氯化物，蒸干后用HBr酸提取样品，再分离提纯铅样品，Pb同位素分析是在ISOTOPE-T热电离质谱仪上完成的，误差小于0.05%。对国际标样NBS981的测试结果为：206Pb/204Pb=16.934±0.007，207Pb/204Pb= 15.486±0.012，208Pb/204Pb=36.673±0.033；
4 实验测试结果 4.1 流体包裹体 4.1.1 原生流体包裹体类型本次流体包裹体研究重点对与成矿有关的的不同阶段脉石矿物石英和矿石矿物闪锌矿的流体包裹体进行了显微岩相学观察，矿物中除少量次生流体包裹体外，普遍发育原生流体包裹体；根据原生包裹体在室温下的相态特征、包裹体加热过程中的相变和激光拉曼分析结果，将原生包裹体划分3种类型：
(Ⅰ)富液相水溶液包裹体(WL型)此类包裹体数量明显占优势，约占包裹体总数的90%，单个包裹体呈椭球状、近球状，成群、行列分布，大小在3~20 μm之间；该类包裹体贯穿整个成矿阶段的石英、闪锌矿中，气液比集中在5%~20%之间(图 6)。
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| a.WL型包裹体(含CH4)；b.WL型、C型包裹体；c.WL型包裹体；d.WL型、L型包裹体。VH2O.气相水；LH2O.液相水；VCH4.气相甲烷；VCO2.气相二氧化碳。 图 6 比利亚谷矿床流体包裹体显微照片 Fig. 6 Photomicrographs of representative fluid inclusions from Biliya Valley deposit |
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(Ⅱ)CO2-H2O(C型)此类包裹体数量较少，约占包裹体总数的5%，单个包裹体呈似圆状、不规则状，主要分布在Ⅰ阶段的石英中，大小在5~9 μm之间，气液比在15%~20%之间(图 6)。
(Ⅲ)纯液相水溶液包裹体(L型)此类包裹体数量较少，约占包裹体总数的5%，室温下为单液相，单个包裹体椭球状，主要分布在Ⅳ阶段的石英中，大小在4~10 μm之间(图 6)。
4.1.2 原生流体包裹体显微测温针对不同成矿阶段矿石石英和主成矿阶段闪锌矿矿物中的气液两相溶液包裹体的显微测温，共获得63个数据，其中盐度据Potter等[27]计算、密度据刘斌[28]计算；C型包裹体的盐度利用Roedder[29]提供的方程(w(NaCl)=15.52022-1.02342Tm, cal-0.05286Tm, cal2，w(NaCl)为盐度，Tm, cal为笼合物的熔化温度)计算，结果列于表 1和图 7，特征如下。
| 成矿阶段 | 样品号 | 寄主矿物 | 包裹体类型 | 包裹体数目 | 均一温度/℃ | 冰点温度/℃ | 含CO2包裹体 | w(NaCl)/% | ρ/(g/cm3) | |
| Tm, CO2/℃ | Tm, cal/℃ | |||||||||
| Ⅰ | BL1-9 | 石英 | WL | 10 | 201~254 | -2.5~-1.1 | 1.90~4.17 | 0.81~0.88 | ||
| D29-1 | 石英 | C | 3 | 225~227 | -57 | 9.1 | 1.83 | 0.84~0.85 | ||
| Ⅱ | BL2-8-1 | 石英 | WL | 8 | 188~199 | -2.9~-2.1 | 3.53~4.79 | 0.90~0.94 | ||
| Ⅲ | D29-2 | 石英 | WL | 20 | 167~187 | -4.4~-2.2 | 3.69~7.01 | 0.92~0.94 | ||
| D29-2 | 闪锌矿 | WL | 12 | 160~188 | -4.5~-2.9 | 4.79~7.15 | 0.92~0.96 | |||
| Ⅳ | BL1-14 | 石英 | WL | 7 | 130~159 | -1.5~-0.7 | 1.22~2.56 | 0.93~0.95 | ||
| BL2-8-3 | 石英 | WL | 3 | 150~165 | -2.1~-1.2 | 2.06~3.53 | 0.93~0.94 | |||
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| 图 7 比利亚谷矿床流体包裹体均一温度(左)和盐度直方图(右) Fig. 7 Histograms of homogenization temperatures (left) and salinities (right) of fluid inclusions in Biliya Valley deposit |
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Ⅰ阶段和Ⅱ阶段矿石石英内主要发育WL型和C型包裹体：WL型包裹体均一温度为188~254 ℃，平均为212 ℃，盐度(w(NaCl))为1.90%~4.79%，平均为3.46%，密度(ρ)为0.81~0.94 g/cm3，平均为0.87 g/cm3；C型包裹体均一温度为225~227 ℃，平均为226 ℃，固态CO2熔化温度(Tm, CO2)为-57 ℃，笼合物熔化温度为9.1 ℃，盐度为1.83%，密度为0.84~0.85 g/cm3，平均为0.84 g/cm3。
Ⅲ阶段矿石石英内主要发育WL型包裹体，其均一温度为167~187 ℃，平均为177 ℃，盐度为3.69%~7.01%，平均为5.50%，密度为0.92~0.94 g/cm3，平均为0.93 g/cm3；闪锌矿内主要发育WL型包裹体，其均一温度为160~188 ℃，平均为174 ℃，盐度为4.79%~7.15%，平均为5.86%，密度为0.92 ~0.96 g/cm3，平均为0.94 g/cm3。
Ⅳ阶段矿石石英内发育WL型包裹体，其均一温度为130~165 ℃，平均为148 ℃，盐度为1.22%~3.53%，平均为2.28%，密度为0.93~0.95 g/cm3，平均为0.94 g/cm3。
4.1.3 原生流体包裹体激光拉曼光谱分析比利亚谷银铅锌多金属矿床不同成矿阶段捕获的气液两相溶液包裹体和纯液相水溶液包裹体的拉曼分析结果揭示：成矿早阶段的石英气相成分主要是H2O和CO2，液相成分是H2O(图 8a)；成矿主阶段石英气相成分主要是H2O和CH4(图 8b)，闪锌矿中包裹体气相成分主要是H2O(图 8c)；成矿晚阶段石英气相成分主要是H2O(图 8d)。
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| a.成矿早阶段石英；b.成矿主阶段石英；c.成矿主阶段闪锌矿；d.成矿晚阶段石英。 图 8 比利亚谷矿床流体包裹体激光拉曼光谱分析 Fig. 8 Laser Raman spectra of fluid inclusions of Biliya Valley deposit |
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实验及计算结果见表 2，同时收集区域上同类型矿床H-O同位素数据用于对比(表 2)。实验数据显示比利亚谷银铅锌多金属矿床成矿早阶段石英的δ18OH2O-SMOW值为-5.9‰和-6.3‰，δDH2O-SMOW值为-163.4‰和-162.7‰；成矿主阶段石英的δ18OH2O-SMOW值为-14.4‰，δDH2O-SMOW值为-162.0‰和-165.4‰；成矿晚阶段石英的δ18OH2O-SMOW值为-19.1‰，δDH2O-S MOW值为-150.7‰。
| 矿床名称 | 成矿阶段 | 样品编号 | 温度/℃ | δ18O石英-SMOW/‰ | δ18OH2O-SMOW/‰ | δDH2O-SMOW/‰ | 数据来源 |
| 比利亚谷 | 早 | BL-1-3 | 212 | 5.1 | -5.9 | -163.4 | 本文 |
| BL-1-4 | 212 | 4.7 | -6.3 | -162.7 | 本文 | ||
| 主 | BL-1-1 | 175 | -1.0 | -14.4 | -162.0 | 本文 | |
| BL-1-2 | 175 | -1.0 | -14.4 | -165.4 | 本文 | ||
| 晚 | BL-6-1 | 148 | -3.4 | -19.1 | -150.7 | 本文 | |
| 甲乌拉 | 主 | 271 | -5.5~-1.2 | -13.4~-9.1 | -166~-133 | 文献[30] | |
| 晚 | 209 | -2.2~-1.6 | -13.3~-12.7 | -145 | |||
| 查干布拉根 | 早 | 302 | -6.8~-4.0 | -13.6~-10.8 | -166~-127 | 文献[30] | |
| 主 | 237 | -1.5 | -11.0 | -134 | |||
| 晚 | 199 | -6.3 | -17.9 | -142 | |||
| 得耳布尔 | 早 | 199 | -1.9 | -13.7 | -153.9 | 文献[11] | |
| 主 | 178 | -2.5 | -15.7 | -155.3 | |||
| 147 | -3.1 | -18.8 | -165.5 | ||||
| 晚 | 147 | -3.4 | -19.1 | -171.1 | |||
| 147 | -3.1 | -18.8 | -170.2 |
比利亚谷银铅锌多金属矿床矿石中Pb同位素分析结果见表 3。从表中可以看出，比利亚谷银铅锌多金属矿床的Pb同位素组成较为集中，206Pb/204Pb变化范围为18.435~18.513，平均值为18.459；207Pb/204Pb变化范围为15.579~15.675，平均值为15.607；208Pb/204Pb变化范围为38.283~38.603，平均值为38.377。在207Pb/204Pb与206Pb/204Pb关系图解(图 9a)中，比利亚谷银铅锌多金属矿床Pb同位素投影点落在下地壳区域，靠近MORB源区，个别投影点落在EMII区域；在208Pb/204Pb与206Pb/204Pb关系图解(图 9b)中，比利亚谷银铅锌多金属矿床Pb同位素投影点落在造山带演化线附近，靠近地幔演化线，个别投影点落在下地壳演化线与造山带演化线之间。
| 样号 | 样品名称 | 206Pb/204Pb | 207Pb/204Pb | 208Pb/204Pb | t/Ma | μ | ω | Th/U | Δα | Δβ | Δγ |
| BL2-6a | 黄铁矿 | 18.513 | 15.675 | 38.603 | 185.6 | 9.60 | 37.33 | 3.76 | 76.68 | 22.78 | 35.90 |
| BL8-1 | 黄铁矿 | 18.455 | 15.601 | 38.358 | 135.5 | 9.46 | 35.96 | 3.68 | 73.31 | 17.95 | 29.32 |
| BL2-4 | 闪锌矿 | 18.449 | 15.594 | 38.330 | 131.1 | 9.45 | 35.82 | 3.67 | 72.96 | 17.50 | 28.57 |
| BL2-6 | 方铅矿 | 18.435 | 15.579 | 38.283 | 122.3 | 9.42 | 35.56 | 3.65 | 72.14 | 16.52 | 27.31 |
| BL870-3 | 方铅矿 | 18.443 | 15.588 | 38.311 | 127.9 | 9.44 | 35.72 | 3.66 | 72.61 | 17.10 | 28.06 |
| 注：参数计算使用Geokit软件包，数据经过项目组测定成矿年龄(t=131 Ma)的校正。μ、ω、Th/U、Δα、Δβ、Δγ为Pb同位素源区特征参数；t为计算所得模式年龄。 | |||||||||||
在热液矿床领域，直接反映成矿流体性质的是原生矿物捕获的孤立流体包裹体。在以前的研究中，多采用群体包裹体开展工作，该方法样品分析结果的代表性相对较差，增加了结果解释的不确定性[32]。近年来伴随测试技术的发展，采用单个流体包裹体进行成分分析[33-35]，使得该项研究可以深度刻画不同成矿阶段的流体包裹体性质，进而反演初始流体与演化特征。
总体上，比利亚谷矿床成矿早阶段的成矿流体具中低温、低盐度、含CO2特征，总体属于H2O-NaCl-CO2体系；成矿主阶段成矿流体具有低温、中低盐度、含CH4特征，总体属于H2O-NaCl-CH4体系；成矿晚阶段成矿流体具有低温、低盐度特征，属于H2O-NaCl体系。成矿流体从早阶段演化到晚阶段：1)均一温度逐渐降低，从成矿早阶段的188~254 ℃到成矿主阶段的160~188 ℃，再到成矿晚阶段的130~165 ℃；2)盐度先增高后降低，成矿早阶段流体为低盐度流体，成矿主阶段流体为中低盐度流体，成矿晚阶段流体为低盐度流体；3)流体从成矿早阶段的H2O-NaCl-CO2体系转变为成矿主阶段的H2O-NaCl-CH4体系，演化到成矿晚阶段，变为H2O-NaCl体系。结合矿化蚀变特征，进一步推测成矿流体组成为：金属离子(Na+，Fe2+等)+成矿元素(Cu2+，Zn2+，Ag+，Pb2+等)+介质(H2O，NaCl(F)，CO2，HCO3-，H2S等)。
5.1.2 H-O同位素证据从表 2可知，大兴安岭西坡同类型矿床H-O同位素具有相似的特征，样品点均落于残余岩浆水和大气降水之间(图 10)，呈现向大气降水方向演化趋势。在δDH2O-SMOW-δ18OH2O-SMOW图解(图 10)中，比利亚谷矿床成矿早阶段、成矿主阶段样品点落于残余岩浆水和大气降水之间，成矿晚阶段样品点落于大气降水线附近，同样呈现向大气降水方向演化的特征。结合大兴安岭西坡同类型矿床数据(图 10)，认为研究区内浅成热液型铅锌矿床成矿系统中成矿早阶段流体发生残余岩浆水和大气降水混合，随着大气降水混入比例增加，成矿主、晚阶段逐渐演化为以大气降水为主。
在传统和现代矿床学研究领域，普通铅同位素一直是示踪成矿物质来源的重要手段[37]。比利亚谷银铅锌多金属矿床的铅同位素组成均一稳定，变化范围较小，显示出普通铅的特征，说明该矿床的铅源单一。根据正常铅的单阶段模式年龄(H-H法)计算，结果表明模式年龄变化范围为186~122 Ma，主要集中在136~122 Ma之间，与毛景文等[38]指出的中国北方中生代大规模成矿作用的最后一次成矿作用时代相当。
据Zartman等[31, 39]资料，地幔μ值为8.92，ω值为31.844；上地壳μ平均值为9.58，ω值为41.861；地壳ω平均值为36.84；地幔来源Pb的Th/U值约为3.45，上地壳来源Pb的Th/U值约为4[40]。由表 3可知，比利亚谷银铅锌多金属矿床的金属硫化物的铅同位素μ值变化比较小，变化范围为9.42~9.60(平均值为9.47)，主要集中在9.42~9.46之间，高于地幔μ值(8.92)，低于上地壳μ值(9.58)；ω值变化范围为35.56~37.33(平均值为36.08)，高于地幔ω值(31.844)，低于地壳ω平均值(36.84)；Th/U值变化范围为3.65~3.76(平均值为3.68)，高于地幔Pb的Th/U值(3.45)，低于上地壳Pb的Th/U值(4)。以上表明比利亚谷矿床的铅为混合来源。
为了进一步确定比利亚谷银铅锌多金属矿床矿石铅的来源，将铅同位素测试结果投到铅同位素构造演化模式图中。图解表明比利亚谷矿床铅来源为壳幔混合源，来源于MORB性质的年轻下地壳(0~400 Ma)并混有地幔物质(图 9)。在朱炳泉[41]的Δγ-Δβ图解(图 11)中，样品的投影点均落入俯冲带铅(岩浆作用)区域中，俯冲带相关的岩浆作用发生时间为晚侏罗世—早白垩世，构造背景为太平洋板块俯冲，软流圈大规模上涌成山，这种与俯冲带相关的岩浆活动携带了铅[42]。样品点靠近上地壳与地幔混合岩浆作用成因铅、地幔源铅、造山带铅三者的边界附近，指示该矿床的矿石铅具有壳幔混源特征。
笔者收集了大兴安岭西坡其他类似铅锌(银)矿床的铅同位素数据，如二道河子铅锌矿床[4]、甲乌拉矿床[30, 42]、东珺铅锌银矿床[43]。这些矿床Pb同位素特征表现出MORB性质的年轻下地壳并混有地幔物质的特点。在207Pb/204Pb-206Pb/204Pb、208Pb/204Pb-206Pb/204Pb和Δγ-Δβ图解中，比利亚谷银铅锌多金属矿床铅同位素投影点落于大兴安岭西坡铅锌(银)矿床铅同位素分布范围中。综上所述，比利亚谷矿床矿石铅来源于MORB性质的年轻下地壳并混有地幔物质。
5.3 矿床成因类型及矿质沉淀机制 5.3.1 矿床成因类型低硫化型矿床流体呈弱酸性或接近中性，可能存在岩浆气体，但这种低硫环境主要是由大气水控制的。硫元素以-2价H2S的形式存在，呈还原态。围岩蚀变呈带状，典型的蚀变有冰长石化、碳酸盐化、沸石化、伊利石化，低硫化型矿床富Au、Ag、Pb、Zn[44-45]。
对于比利亚谷银铅锌多金属矿床的类型，前人主要有以下观点：根据流体包裹体测温得到的成矿温度，认为是中低温热液脉型铅锌矿床[15-16]；马玉波等[14]认为其为火山-次火山热液型矿床。本文流体包裹体数据及同位素数据显示，该矿床的成矿流体具有残余岩浆水和大气降水混合特征，晚期主要为大气降水。矿床的矿石矿物主要有黄铁矿、方铅矿、高Fe闪锌矿(图 5)，其次为黄铜矿、黝铜矿、辉银矿等，蚀变类型主要包括硅化、绢云母化、伊利石化、碳酸盐化和青磐岩化。萤石化出现在成矿晚阶段，推测晚阶段有酸性流体混入，成矿主阶段流体以中性为主。该矿床的形成和中生代火山-次火山岩密切相关，矿体主要受NW向次级断裂控制。该矿床的地质背景、围岩蚀变、矿物组合、流体特征以及同位素地球化学等方面与世界上典型的浅成低温热液型矿床以及区域内同类型矿床(表 4)有很多相似的地方，因此，我们团队更倾向于把该矿床定为低硫化型浅成低温热液型矿床。
| 矿床名称 | 比利亚谷 | 二道河子 | 甲乌拉 | 查干布拉根 |
| 控矿构造 | 得尔布干深断裂旁的次级NW向张性断裂 | NE向得尔布干深断裂及NW-NNW、EW向张性断裂 | NWW-NNW向断裂 | NW向断裂 |
| 赋矿岩石 | 塔木兰沟组和满克头鄂博组火山岩 | 塔木兰沟组火山岩及石英斑岩 | 塔木兰沟组火山岩和万宝组 | 塔木兰沟组火山岩和万宝组 |
| 矿体形态 | 以脉状为主，有膨胀收缩现象 | 以脉状为主，少量为细脉状 | 脉状 | 脉状 |
| 围岩蚀变 | 硅化、碳酸盐化、绢云母化、萤石化、青磐岩化、伊利石化 | 硅化、碳酸盐化、绢云母化、泥化、萤石化、青磐岩化、冰长石化、伊利石化 | 硅化、碳酸盐化、绢云母化、伊利石化、水白云母化、萤石化、高岭土化、青磐岩化 | 硅化、碳酸盐化、绢云母化、伊利石化、水白云母化、萤石化、高岭土化 |
| 金属矿物 | 黄铁矿、方铅矿、闪锌矿，其次为黄铜矿、黝铜矿、辉银矿等 | 方铅矿、闪锌矿、黄铁矿、黄铜矿、黝铜矿、辉银矿等 | 黄铁矿、闪锌矿、方铅矿、黄铜矿、毒砂、磁黄铁矿、磁铁矿、自然银、辉银矿、银黝铜矿、碲银矿等 | 黄铁矿、闪锌矿、方铅矿、黄铜矿、毒砂、磁黄铁矿、辉银矿、银黝铜矿、深红银矿等 |
| 成矿流体特征 | 低温、中低盐度、低密度流体，成矿流体具有残余岩浆水与大气降水混合特征 | 低温、低盐度、低密度流体，成矿流体具有残余岩浆水与大气降水混合特征 | 中温、低盐度、低密度流体，成矿流体具有大气降水和残余岩浆水混合的特征 | 中低温、低盐度、低密度流体，成矿流体主要是大气降水 |
| 成因类型 | 低硫化型浅成低温热液型矿床 | 低硫化型浅成低温热液型矿床 | 低硫化型浅成低温热液型矿床 | 低硫化型浅成低温热液型矿床 |
| 资料来源 | 本文 | 文献[46]、另文发表 | 文献[30, 47] | 文献[30, 48] |
当不同成分或不同性质的溶液混合后，含矿热液系统的状态会发生改变，破坏溶液的化学平衡，从而产生矿物的沉淀，流体的混合作用对浅成热液矿床、斑岩型铜钼等矿床的形成具有重要的意义[49]。比利亚谷银铅锌多金属矿床主成矿阶段流体包裹体具有较低的、变化范围不大的均一温度和较大的盐度变化范围。推测该矿床主成矿阶段流体发生了流体的混合作用，由中酸性岩浆分异、演化而成的含矿流体沿张性断裂上升至地壳浅部时，与下渗的大气降水发生流体混合作用，原有相平衡打破，Pb、Zn等络合物溶解度降低，最终Pb、Zn等成矿物质大规模卸载成矿。
5.4 成岩成矿时代以及成矿地球动力学背景在矿区野外地质和井下调查基础之上，根据铅锌矿体与围岩之间的宏观穿切、捕获和共伴生关系，厘定比利亚谷银铅锌多金属矿区内赋矿围岩主要为中侏罗世塔木兰沟组粗面安山岩和晚侏罗也满克头鄂博组流纹岩、流纹质凝灰岩，安山玢岩与矿体密切共生，二长岩穿切矿体产出。
它们的锆石LA-ICP-MS U-Pb定年结果揭示了区内赋矿围岩(流纹岩及流纹质凝灰岩)的成岩岩浆上侵冷凝结晶时间应为163.7 Ma(另文发表)，暗示该矿床的成矿时间下限应为163.7 Ma；此外，我们从矿区井下870 m中段获得侵位和穿切矿体的二长岩中12颗单颗粒岩浆锆石谐和年龄为125 Ma(另文发表)，确定成矿上限应不超过125 Ma。与矿体密切共生的安山玢岩中15颗单颗粒锆石测年结果为133.9 Ma(n=15)(另文发表)，表明安山玢岩成岩岩浆侵位冷凝结晶年龄应发生在早白垩世的早阶段。基于以上对成矿密切斑(玢)岩体的成岩年代学研究，我们认为矿区内铅锌矿床的成矿年龄应限定在163.7~125 Ma，可能与安山玢岩成岩年龄或中性岩浆就位年龄133.9 Ma相近。本次选择5件同热液期次主成矿阶段的闪锌矿、方铅矿、黄铁矿进行了原位铷-锶同位素等时线测年，获得的等时线年龄为(131.3±2.4)Ma(另文发表)。综合以上年代学数据，进一步认为比利亚谷银铅锌多金属矿床内大规模含矿物质结晶沉淀时间应为早白垩世早阶段。
与大兴安岭地区北段铅锌多金属矿床相类比而言，比利亚谷银铅锌多金属矿床形成于早白垩世，与中酸性斑岩有密切关系。考虑到早白垩世(134~130 Ma)为古太平洋板块俯冲欧亚大陆东北缘后陆内伸展的重要的时间段之一[50-53]。笔者认为早白垩世晚期大兴安岭乃至中国东部中生代岩浆活动应归属为古太平洋板块(伊泽奈奇板块)俯冲欧亚大陆的后继作用。该矿床成矿动力学背景应在古太平洋板块(伊泽奈奇板块)俯冲欧亚东北部陆块事件过程中，在大兴安岭西坡北段额尔古纳地区触发的挤压后伸展构造和具有亏损型属性地幔物质上涌部分熔融了新生大陆下地壳的岩浆热液事件。
6 结论1) 比利亚谷银铅锌矿床成矿早阶段流体包裹体以WL型、C型包裹体为主，流体表现为中低温、低盐度和低密度的H2O-NaCl-CO2体系；成矿主阶段流体包裹体以WL型为主，流体表现为低温、中低盐度、低密度的H2O-NaCl-CH4体系；成矿晚阶段流体包裹体以WL型、L型包裹体为主，流体表现为低温、低盐度、低密度的H2O-NaCl体系。
2) 矿床氢、氧、铅同位素特征显示成矿流体主要来源于MORB性质的年轻下地壳，并混有地幔物质，与早白垩世火山-次火山热液有关；成矿早阶段成矿流体具有残余岩浆水与大气降水混合特征，随着后期大气降水混入的比例增加，成矿主、晚阶段成矿流体逐渐演化为以大气降水为主。成矿流体的混合作用可能是比利亚谷银铅锌矿床矿质沉淀的主要机制。
3) 结合区域成矿地质背景、矿床地质特征和成矿物质来源分析，比利亚谷矿床成因类型为低硫化型浅成热液银铅锌多金属矿床。
4) 大兴安岭比利亚谷矿床的地球动力学背景可能是古太平洋板块(伊泽奈奇)俯冲挤压背景下的弧后伸展环境。
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