2. 广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室/中山大学地球科学与工程学院, 广州 510275
2. Guangdong Key Laboratory of Geological Process and Mineral Resources Exploration/School of Earth Sciences and Engineering, Sun Yat-Sen University, Guangzhou 510275, China
0 引言
近年来，层序地层地球化学在烃源岩的分布、预测和评价方面取得了很多成果[1-6]，这使得相关研究日益受到重视。层序地层地球化学主要研究基于层序地层格架下的烃源岩空间分布特征和源岩有机质的地球化学性质随层序、体系域的变化规律，并建立相应的层序地层地球化学模型[7]。尤其是我国含油气盆地多为陆相湖盆，由于盆地类型及其演化阶段不同，使得有利的烃源岩在层序内的纵向分布位置复杂化，造成同一层段不同丰度烃源岩对油气聚集贡献明显不同，更需要对层序格架中的烃源岩分布特征做详细研究，探讨烃源岩在层序格架中的发育规律，确定优质烃源岩发育层段[8-9]。湖相烃源岩非均质性强，发育受多种因素控制[10-11]。近年来国内外学者对湖相优质烃源岩的形成条件和分布规律做了大量的研究，明确了烃源岩的质量直接受初级生产力、有机质保存条件以及沉积物沉积速率的控制[12-19]，而在层序地层格架中研究烃源岩形成的影响因素将得到更加精细的研究成果，以提高烃源岩评价精度。
北黄海东部次盆地位于北黄海海域，地理上位于中国大陆与朝鲜半岛之间，面积约5 000 km2，是我国海域勘探程度较低的一个盆地，该盆地邻区已有油气发现[20-22]。近年来我国在该盆地完成了大量的综合地球物理调查和钻探工作，对该盆地的油气地质条件有了深入认识。目前的钻探结果显示，东部次盆地内的烃源岩主要为中、上侏罗统暗色泥岩，厚度最大近2 000 m[23]，但是烃源岩的有机质丰度、类型差别较大，非均质性较强，如何正确评价如此巨厚的烃源岩的生烃潜力及不同烃源岩对盆地资源潜力的贡献是决定该盆地勘探方向的关键问题。本研究将层序地层地球化学方法应用于东部次盆地，研究中生界两套烃源岩发育特征、地球化学性质及分子地球化学组成的纵向及横向变化规律，确定优质烃源岩的发育特征，探讨烃源岩形成的环境及影响因素，以期指导该盆地后续的油气勘探。
1 地质背景东部次盆地是发育于华北地台隆起背景之上的一个中—新生代陆相断陷盆地[24-26]，盆地现今呈“三坳四隆”的构造格局，其中位于盆地中部的中部坳陷面积约2 000 km2，是东部次盆地的主体生烃坳陷[24]。东部次盆地自中侏罗世开始沉降接受沉积，主要发育湖泊—三角洲沉积体系，具有较好的成烃环境。盆地自下而上发育中侏罗统、上侏罗统、下白垩统、渐新统、新近系及第四系；在盆地各套地层中共识别出了3个一级层序和6个二级层序，中生界内共识别出9个三级层序。其中，中侏罗统可划分2个三级层序(J2SQ1和J2SQ2)，上侏罗统可划分2个三级层序(J3SQ1和J3SQ2)，下白垩统可划分5个三级层序(K1SQ1—K1SQ5)，分别对应于不同的构造演化阶段(图 2)。
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| 图 2 北黄海东部次盆地地层系统及构造特征 Fig. 2 Stratigraphic column and tectonic characteristic of the Eastern sub-basin, North Yellow Sea |
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本研究在各项地球化学分析测试数据和烃源岩测井地球化学评价的基础上，获得了钻井剖面上连续分布的有机碳质量分数信息[27-28]；并以此为基础建立了东部次盆地主体部位多口钻井的侏罗系烃源岩单井地球化学剖面，再按照行业认可的陆相泥质烃源岩有机质丰度和成熟度评价标准[29]，对研究区各单井不同层序中的烃源岩进行综合评价，定义研究区优质烃源岩识别标准为w(TOC)＞1.5%，w(S1+S2)＞6 mg/g，IH＞250 mg/g。以NYS9井和NYS8井为例，研究区烃源岩有机质丰度在纵向上的分布具有一定的规律性。
2.1 典型单井有机地球化学剖面特征NYS9井位于东部次盆地中部，是最接近坳陷中心的钻井。该井侏罗系仅钻遇上侏罗统，未钻穿，可识别出2个三级层序(图 3)。下部J3SQ1层序厚200 m，暗色泥岩厚76 m，其中烃源岩(w(TOC)>0.5%)厚度54 m，占暗色泥岩厚度的71%。该层序烃源岩w(TOC)为0.55%~1.50%，平均为1.08%；w(S1+S2)为1.63 ~6.43 mg/g，平均为3.37 mg/g；IH为126.76 ~395.37 mg/g，平均为242.62 mg/g。有机质类型是烃源岩质量的另一个重要指标，不同类型的有机质具有不同的生烃潜力[30]。J3SQ1层序烃源岩有机质类型以Ⅱ2和Ⅲ型为主(图 4a)，综合评价为中等—非差烃源岩(图 4b)，少数能达到好烃源岩级别，但未见优质烃源岩发育。Ro为0.69%~1.07%，Tmax为434~449 ℃，处于生烃高峰期。
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| 英寸(in)为非法定计量单位，1 in=2.54 cm，下同。 图 3 NYS9井上侏罗统烃源岩地球化学剖面 Fig. 3 Geochemical profile of the Upper Jurassic source rocks of the Well NYS9 |
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| 图 4 NYS9井上侏罗统烃源岩有机质类型(a)及评价图(b) Fig. 4 Types of organic matter and evaluation of the Upper Jurassic source rocks of the Well NYS9 |
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上部J3SQ2层序厚340 m，暗色泥岩厚230 m，其中烃源岩(w(TOC)>0.5%)厚度205 m，占暗色泥岩厚度的89%；优质烃源岩104 m，占暗色泥岩厚度的45%。该层序烃源岩w(TOC)为0.74%~5.17%，平均为1.80%；w(S1+S2)为1.29~32.93 mg/g，平均为7.57 mg/g；IH为86.27 ~624.35 mg/g，平均为315.90 mg/g。J3SQ2层序烃源岩有机质类型混杂，Ⅱ1、Ⅱ2和Ⅲ型均有(图 4a)，其中优质烃源岩主要发育在高位体系域(HST)和湖侵体系域(TST)，综合评价J3SQ2层序烃源岩为中等—好烃源岩(图 4b)。Ro为0.71~1.13%，Tmax为433~451 ℃，处于生烃高峰期。
NYS8井位于盆地东部，钻遇上、中侏罗统，基本钻至中侏罗统底部。上侏罗统可识别出J3SQ1和J3SQ2 2个完整的三级层序；中侏罗统也识别出J2SQ1和J2SQ2 2个完整的三级层序(图 5)。
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| 图 5 NYS8井上侏罗统烃源岩地球化学剖面 Fig. 5 Geochemical profile of the Upper Jurassic source rocks of the Well NYS8 |
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中侏罗统J2SQ1层序厚280 m，暗色泥岩厚210 m，全部为w(TOC)>0.5%的烃源岩，w(TOC)为0.79%~2.32%，平均为1.20%，有机质丰度较高。需要强调的是，有机质丰度虽然是烃源岩评价的重要参数，但不能仅以它的高低来判定烃源岩质量的好坏[31]，还需结合有机质类型、成熟度和生烃潜量等参数对烃源岩质量进行综合评价[32]。J2SQ1层序烃源岩w(S1+S2)为0.75~2.12 mg/g，平均1.30 mg/g；IH为48.02~131.46 mg/g，平均为94.28 mg/g；综合评价J2SQ1层序烃源岩为非—差烃源岩。J2SQ2层序厚520 m，暗色泥岩厚434 m，全部为w(TOC)>0.5%的烃源岩，w(TOC)为0.64%~1.84%，平均为1.22%，有机质丰度较高；w(S1+S2)为0.62~2.50 mg/g，平均为1.36 mg/g；IH为56.26~118.17 mg/g，平均为83.73 mg/g；综合评价J2SQ2层序烃源岩为非—差烃源岩为主。中侏罗统J2SQ1层序和J2SQ2层序烃源岩均为Ⅲ型干酪根(图 6a)，因此，综合评价中侏罗统烃源岩为非—差烃源岩(图 6b)。
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| 图 6 NYS8井上侏罗统烃源岩有机质类型(a)及评价图(b) Fig. 6 Types of organic matter and evaluation of the Upper Jurassic source rocks of the Well NYS8 |
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上侏罗统J3SQ1层序厚285 m，暗色泥岩厚176 m，其中烃源岩(w(TOC)>0.5%)厚度170 m，占暗色泥岩厚度的97%。该层序烃源岩w(TOC)为0.68%~2.22%，平均为1.32%；w(S1+S2)为0.51~2.29 mg/g，平均为1.20 mg/g；IH为20.32~124.52 mg/g，平均为83.47 mg/g，综合评价为非—差烃源岩。上侏罗统J3SQ2层序厚930 m，暗色泥岩厚806 m，其中烃源岩(w(TOC)>0.5%)厚度780 m，占暗色泥岩厚度的97%。该层序烃源岩w(TOC)为0.53%~1.39%，平均为0.92%；w(S1+S2)为0.73~8.36 mg/g，平均为1.15 mg/g；IH为47.24~456.65 mg/g，平均为93.67mg/g。J3SQ2层序在高位体系域中发育一套优质烃源岩层，厚度为17.8 m，有机质类型为Ⅱ2型；其余J3SQ2层序中高位体系域烃源岩均为Ⅲ型干酪根，这部分烃源岩综合评价均为非—差烃源岩。实测Ro为1.16%~2.18%，总体处于成熟—过成熟阶段。
2.2 连井剖面烃源岩发育特征从连井剖面上看，中、上侏罗统烃源岩在层序地层格架控制下的横向展布特征非常清晰(图 7—图 9)。不同井同一层序中的烃源岩也表现出不一样的地球化学特征，表明东部次盆地烃源岩地球化学性质平面非均质性较强，但仍可以总结出烃源岩的变化特征。中侏罗统J2SQ2和J2SQ1两个层序中的烃源岩均以半深湖—深湖相暗色泥岩和滨浅湖相暗色泥岩为主，具有厚度大、分布范围广的特点。w(TOC)总体较高(＞1%为主)，表现为高丰度烃源岩，但w(S1+S2)和IH都非常低，甚至达不到烃源岩的标准；表明在东部次盆地丰度高的烃源岩并非都是生烃能力高的烃源岩，总体评价中侏罗统烃源岩为非—差烃源岩。
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| 图 7 东部次盆地NYS6井-NYS9井上侏罗统烃源岩连井剖面 Fig. 7 Upper Jurassic source rocks profile of the Well NYS6-the Well NYS9 in the Eastern sub-basin |
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| 图 8 东部次盆地NYS4井-NYS8井上侏罗统烃源岩连井剖面 Fig. 8 Upper Jurassic Source rocks profile of the Well NYS4-the Well NYS8 in the Eastern sub-basin |
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| 图 9 东部次盆地NYS6井-NYS8井中侏罗统烃源岩连井剖面 Fig. 9 Middle Jurassic source rocks profile of the Well NYS6-the Well NYS8 in the Eastern sub-basin |
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上侏罗统J3SQ1层序主要为三角洲前缘和滨浅湖相暗色泥岩，具有厚度薄、层数多和横向分布不稳定的特点，各体系域之间烃源岩没有明显的差异，烃源岩w(TOC)中等，w(S1+S2)和IH也较低，局部发育煤线和炭质泥岩，总体评价为中等—差烃源岩，未见优质烃源层发育；上侏罗统J3SQ2层序主要为半深湖—深湖相暗色泥岩，具有厚度大、质纯和横向分布广的特点，少数为前三角洲泥岩或三角洲前缘暗色泥岩。J3SQ2层序烃源岩非均质性较强，w(TOC)变化大(0.5%~5.3%)，优质烃源岩主要发育于高位体系域和湖侵体系域中，厚度0~104 m，该套烃源岩是东部次盆地内最主要的一套油源岩。
3 烃源岩发育影响因素研究认为东部次盆地中、上侏罗统烃源岩的发育主要受控于以下3个因素。
3.1 层序地层格架和沉积相控制着烃源岩的空间展布范围湖平面的变化和构造运动控制了湖盆层序地层的发育，进而控制着沉积相带的展布。不同层序地层的尖灭线所在位置不同，而不同沉积相泥岩的发育情况也不一样[33]。烃源岩特征和油气运移均受盆地构造的控制，盆地构造也进一步控制了含油气盆地油气的空间分布特征[34]。东部次盆地中生代是一个受边界断层控制的断陷盆地，发育湖泊-三角洲沉积体系，中、上侏罗统两套烃源岩主要发育在东部次盆地的中部坳陷。中侏罗世处于湖盆初始断陷期，湖平面处于相对较高水平，以加积式湖盆充填为主，受边界断层等控制，此时的盆地为单一箕状断陷，盆地面积小，地形陡，沉积速率较快。中侏罗统以半深湖—深湖相和滨浅湖相沉积为主，盆地边缘钻遇扇三角洲相沉积。岩性以深灰色泥岩为主，夹浅灰色薄层粉砂岩和泥质粉砂岩。中侏罗统在盆地中分布较局限，分布面积约400 km2，暗色泥岩厚度为0~1 400 m，沉积中心位于中部坳陷的西南部。中侏罗统的2个三级层序J2SQ1和J2SQ2层序均以半深湖—深湖相沉积为主，两个层序在岩性组合上没有大的差别，均以深灰色泥岩为主，厚度大，横向分布较稳定。
晚侏罗世处于断陷扩展期，盆地构造活动减弱并趋于稳定，物源区与沉积区之间高差变小，基底沉降速率减缓，沉积物向盆地内进积，沉积范围进一步扩大。上侏罗统分布面积扩大到600 km2左右，暗色泥岩厚度为0~1 000 m，沉积中心位于中部坳陷中部与盆地西南侧边界断层之间。受地势及物源供给的双重作用，上侏罗统J3SQ1沉积时期整体处于低水位期，高位体系域主要为滨浅湖相沉积，低位和湖侵体系域主要以三角洲前缘或平原粗粒沉积夹河道间细粒沉积为主，钻井则揭示砂岩厚度大，砂岩百分比高，总体上J3SQ1层序为退积式湖盆充填序列；J3SQ2沉积时期整体处于高水位期，湖盆扩张，水体相对较深，半深湖—深湖相的面积达到最大，岩性以厚层深灰色泥岩夹薄层泥质粉砂岩和粉砂质泥岩为主，其高位体系域主要为滨浅湖—三角洲前缘沉积，为加积—进积式湖盆充填序列；低位和湖侵体系域主要为半深湖—深湖相泥质沉积，以加积式湖盆序列充填为主。因此，J3SQ1层序的烃源岩表现为层数多、厚度薄和分布范围局限的空间展布特征，而J3SQ2层序的烃源岩表现为层数少、厚度大和分布范围广的空间展布特征。优质烃源岩主要发育于J3SQ2层序的高位体系域和湖侵体系域中，且盆地边缘的钻井中均未钻到优质烃源岩，优质烃源岩的分布面积仅为400 km2左右，仅占中部坳陷面积的20%，占盆地面积的8%[20]。因此，东部次盆地中的优质烃源岩的分布十分局限，加之厚度不大，所以东部次盆地应为中低丰度的含油气盆地。
3.2 陆源有机质的输入与湖盆原位生物生产力的匹配关系控制烃源岩的质量判断陆源有机质输入贡献最直观的证据是干酪根显微组分。干酪根显微组分中的壳质组、镜质组和惰性组都是陆源有机质输入的标志，而湖盆原位生物生产力主要是指低等水生生物和细菌等；其中干酪根显微组分中腐泥组和动物有机组是湖盆原位生产力的标志，尤其是腐泥组中的藻类体，主要来源于藻类为主的低等水生生物[35]。
东部次盆地中、上侏罗统烃源岩的生源母质主要由陆源有机质和低等水生生物双重贡献。不同层序的烃源岩陆源有机质输入与湖盆原位生物生产力的匹配关系不一样，进而导致烃源岩质量的差异(图 10，11)。中侏罗统烃源岩干酪根显微组分中主要为镜质组和惰性组，二者的总量可达到90%以上，而腐泥组、藻类体和壳质组的体积分数几乎都在5%以下，表明中侏罗统烃源岩有机质母质主要来自陆源高等植物输入，低等水生生物的贡献非常低，也即湖盆原位生产力很低，这也是中侏罗统烃源岩整体为中等—非差烃源岩的主要原因。
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| 图 10 研究区侏罗系不同层序烃源岩干酪根显微组分组成 Fig. 10 Maceral composition of kerogen in the Jurassic soure rocks in the study area |
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| a.泥岩干酪根，涂片，反射荧光，腐泥质体(H)碎屑、木栓质体(Sub)碎屑、藻类体(Al)碎屑和矿物沥青基质(MB)团粒混合分布，NYS1井，J3SQ2，2 744~2 761 m；b.泥岩干酪根，涂片，反射荧光，偶见形体较大的H团块强荧光，其中包裹炭质泥岩碎屑，NYS1井，J3SQ2，2 744~2 761 m；c.泥岩干酪根，涂片，反射荧光，Sub碎屑和H团粒，均呈半透明棕黄色，前者隐约显示微层结构，NYS1井，J3SQ2，2 744~2 761 m；d.泥岩干酪根，涂片，反射荧光，见H碎屑和碎屑壳质体(Ed)，MB团粒广泛分布，荧光微弱，NYS1井，J3SQ2，2 440 m；e.泥岩干酪根，涂片，透射光，大部分碎屑半透明或微透明，分别为H和MB，NYS1井，J3SQ2，2 440 m；f.泥岩干酪根，粉光片，反射单偏光，油浸，无结构镜质体(Co)碎屑(Ro=0.72%)、半丝质体(SF)碎屑、丝质体(F)碎屑、细粉末状镜质体(V)和黄铁矿(Py)等混合分布，NYS9井，J3SQ2，3 496~3 499 m；g.泥岩干酪根，粉光片，反射单偏光，油浸，可能含煤层或煤线，Co碎屑(Ro=0.71%)为主，还有SF碎屑和Py，NYS1井，J3SQ1，3 091~3 092 m；h.泥岩干酪根，粉光片，反射单偏光，油浸，有机组分中Co(Ro=1.97%)占绝对优势，另见少量SF和F碎屑，Py罕见，NYS7井，J2，4 441 m；i.泥岩干酪根，粉光片，反射单偏光，油浸，Co及V为主，其中分布少量F及SF碎屑，Py量少，NYS7井，J2，4 441 m。 图 11 研究区侏罗系烃源岩干酪根显微组分组成典型照片 Fig. 11 Typical micrograph of kerogen in the Jurassic soure rocks in the study area |
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上侏罗统J3SQ1层序烃源岩样品的干酪根显微组分以镜质组和腐泥组为主，其中镜质组的体积分数基本在40%以上，腐泥组的体积分数大都在20%以上，藻类体的体积分数多数在1%左右。J3SQ2层序烃源岩样品的干酪根显微组分也以镜质组和腐泥组为主，其中大部分样品镜质组的体积分数在60%以上，腐泥组的体积分数在20%以上；腐泥组中的藻类体体积分数大都在2%以上，高于J3SQ1层序。这表明J3SQ1层序和J3SQ2层序烃源岩有机质的母质来源主要都是陆源有机质贡献，其次为低等水生生物，而较低的藻类体体积分数表明J3SQ1层序烃源岩原位生物生产力水平要比J3SQ2低，这也是优质烃源岩主要发育在J3SQ2层序的主要原因。此外，J3SQ1惰质组明显高于J3SQ2层序，表明J3SQ1层序烃源岩有机质的演化和保存与J3SQ2层序不同，高等植物木质纤维素的丝碳化作用要更为强烈一些。
3.3 湖盆水体的含氧量与盐度在一定程度上控制了有机质的保存一般来说，湖盆水体含氧量低，偏还原的条件下更有利于有机质的保存。另外，湖盆水体盐度高，有利于水体分层，形成有利于有机质保存的还原环境。Pr/Ph(姥植比)值能较有效地反映有机质沉积环境的氧化还原程度，一般而言，该参数值低于0.8反映典型的缺氧条件，高于3.0反映氧化条件下陆相有机质的输入；高伽马蜡烷表明烃源岩沉积时存在水体分层，且一般为高盐度分层水体的表征[36-37]。东部次盆地上侏罗统J3SQ2层序烃源岩样品的Pr/Ph值大都在1.5~2.2之间，J3SQ1层序烃源岩样品Pr/Ph值大都在1.0~1.5之间，J3SQ2层序烃源岩与J3SQ1层序烃源岩的伽马蜡烷指数Ga/C30H基本一致(图 12)，均指示晚侏罗世湖盆应为弱氧化—弱还原的沉积环境，湖盆水体盐度较低。
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| 图 12 研究区侏罗系不同层序代表性烃源岩Pr/Ph和Ga/C30H参数直方图 Fig. 12 Pr/Ph and Ga/C30H histogram of the Jurassic soure rocks in the study area |
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中侏罗统部分样品Pr/Ph＞3，Ga/C30H＜0.1，其他样品的Pr/Ph值和Ga/C30H值与上侏罗统J3SQ1层序基本一致(图 12)，指示两者沉积环境相似。总体来说，东部次盆地中、上侏罗统烃源岩均形成于弱氧化-弱还原的沉积环境，湖盆水体盐度较低。这样的环境在一定程度上限制了有机质的保存，使得东部次盆地中优质烃源岩欠发育，而主要发育中等—差的烃源岩。
4 结论1) 受陆相断陷盆地演化和沉积相的控制，北黄海东部次盆地发育中、上侏罗统暗色泥岩，这两套烃源岩厚度大，但非均质性较强，不同层序和同一层序不同体系域中烃源岩差别较大。
2) 中侏罗统J2SQ1和J2SQ2层序中的烃源岩虽然有机碳质量分数高，但有机质类型差，生烃潜力低，多数为中等—差烃源岩；上侏罗统J3SQ1层序中的烃源岩有机碳质量分数中等，有机质类型较差，不同体系域发育的均是中等—差烃源岩；东部次盆地中的优质烃源岩主要发育在上侏罗统J3SQ2层序的高位体系域和湖侵体系域中，厚度0~104 m，且平面分布范围仅限于中部坳陷，这套优质烃源岩是东部次盆地中最主要的油源岩。
3) 东部次盆地中、上侏罗统烃源岩有机质母质主要为陆源高等植物，低等水生生物贡献很低，这是导致东部次盆地烃源岩呈现有机质丰度高但生烃潜力很低的根本原因，也说明湖盆原位生产力对烃源岩质量的绝对控制作用。综合评价认为北黄海东部次盆地属于中低丰度的含油气盆地，应在优质烃源岩发育区及其邻区寻找有利勘探目标。
致谢: 中国石油大学(北京)为本研究完成了大量分析测试工作，文章写作过程中李美俊教授、赖洪飞博士、王飞宇教授等提供了帮助与指导，在此表示感谢。
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