0 引言
膨润土防水毯(geosynthetic clay liners，GCLs)是将低透水的薄膨润土层夹在两层土工布中间或粘在土工膜上制成的一种新型环保复合材料[1]。GCLs具有较低的渗透系数和良好的自愈能力，且现场施工简单、造价较低，在实际工程中得到了广泛应用，常被用于垃圾填埋场的底部衬里和封场覆盖防渗层。由于城市生活垃圾卫生填埋场垃圾成分复杂，渗滤液中常含有浓度高、成分复杂的有机污染物和重金属，例如刘田等[2]检测出填埋场渗滤液中有大量的酚类、胺类、含氮杂环类、杂环芳烃类等有机物质，杨志泉等[3]发现渗滤液中铬、镍、锌、铜、铅等重金属含量相对较高；同时，垃圾中有机物降解产生大量的热，实测数据发现城市生活垃圾填埋场内部温度可高达90 ℃，相应衬垫系统的温度一般能达到30~40 ℃，甚至可能超过60 ℃[4]。因此渗滤液和高温共同作用下衬垫的防渗性能研究，对于评价衬垫系统的长期稳定性和有效性具有重要意义。
近年来，黏土介质的温度效应研究受到专家学者的广泛关注[5]，目前填埋场衬垫系统温度效应的研究仍以黏土衬垫研究为主，对GCLs的研究相对较少[6]。在黏土渗透性温度效应方面：邵玉娴等[7]认为温度升高引起吸附结合水量的变化是导致黏土渗透系数增大的主要原因；何俊等[8]研究发现压实黏土渗透系数随温度升高而增大主要由水黏滞系数的变化引起；Cho等[9]研究发现饱和钙基膨润土渗透系数随温度的变化主要来源于水黏滞系数的变化；而Ye等[10]发现仅考虑水黏滞性变化的压实高庙子膨润土渗透系数理论推算值与实测值差异较大。在GCLs渗透性温度效应方面：Bouazza等[6]发现粉末状钠基膨润土防水毯的渗透系数随温度升高而增大；Abuel-Naga等[11]研究了上覆压力为50~150 kPa、温度为20~60 ℃时粉末状和颗粒状钠基膨润土防水毯的渗透性能，发现两种GCLs渗透系数随温度变化的规律存在很大差异。Ishimori等[12]对NaCl溶液作用下粉末状钠基膨润土防水毯的膨胀性和渗透性能进行了研究，发现当温度从20 ℃升高至60 ℃时，渗透系数增大了约1个数量级，固有渗透率增大约4倍。对于渗滤液作用下GCLs渗透性能研究，国内外已取得较丰富的研究成果，发现水化加压顺序、渗滤液性质(阳离子的离子价、浓度和水化离子半径、pH值等)均对GCLs的渗透性能具有重要影响[13-16]。
为揭示渗透性能温度效应的机理，很多学者从结合水角度进行了研究[7, 11]，结果表明，结合水量和结合水膜厚度受温度的影响较大[16-17]。由于土颗粒具有分散性、带电性等性质，目前还没有可以直接测定土体表面结合水的方法，间接方法主要有容量法[18]、热重分析法[19]、等温吸附法[19-20]以及根据黏土不排水抗剪强度间接确定结合水膜厚度等方法[21]。其中，容量法可通过恒温水浴等设备控制试验温度，且试验简单快捷，在考虑温度的结合水量测量上应用较多[7-8]。
一般认为，膨润土膨胀指数与GCLs渗透性有密切关系。徐超等[13]研究发现，随着阳离子离子价和浓度的增大，膨润土膨胀指数减小，而GCLs的渗透系数增大。Mishra等[22]研究了不同类型膨润土的膨胀指数，发现黏粒和可交换性钠的含量决定膨胀指数的大小，且土-膨润土混合物的渗透系数随膨胀指数的增大而显著降低。王康达等[23]发现冻融循环对GCLs膨胀指数有重要影响，认为膨胀指数主要由主导粒径的颗粒决定，且膨胀指数随温度升高而增大。Ishimori等[12]研究发现，随着温度的升高，粉末状钠基膨润土的膨胀指数和GCLs的渗透系数均增大，认为室温下渗透系数与膨胀指数的关系不能应用于高温情况。
目前，颗粒状钠基膨润土防水毯是我国大量生产和广泛使用的衬垫材料。现有研究尽管涉及到温度、水化条件、围压对GCLs渗透系数的影响，但大多只考虑单一试验条件，而考虑填埋场高温和渗滤液等共同作用下GCLs渗透性能研究还不够全面，且渗透性能温度效应的机理还没有研究清楚，针对颗粒状和粉末状两种GCLs材料渗透性能的差异性研究还不够深入。本文选用颗粒状和粉末状钠基膨润土防水毯为对象，开展不同溶液和温度条件下GCLs渗透试验、膨润土吸附结合水和膨胀指数试验，以初步探讨溶液作用下GCLs渗透系数随温度的变化规律及其机理。
1 试验方案 1.1 试验材料试验所用颗粒状和粉末状膨润土防水毯如图 1所示。颗粒状GCLs为上海盈帆工程材料有限公司生产，其单位面积质量大于4.8 kg/m2，膨润土比重约2.83，液限和塑限分别为232.0%和43.0%，平均粒径为0.96 mm。粉末状GCLs为天津中联格林科技发展有限公司生产，其单位面积质量大于4.5 kg/m2，膨润土比重约为2.75，液塑限分别为222.0%和42.0%，粒度为200目(0.075 mm)。两种膨润土的主要氧化物质量分数见表 1，可以看出粉末状膨润土中只有Na2O的质量分数略高于颗粒状膨润土。
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| a.颗粒状GCLs；b.粉末状GCLs。 图 1 试验所用两种膨润土防水毯 Fig. 1 Geosynthetic clay liners for test |
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| % | ||||||
| 膨润土 | Na2O | MgO | Al2O3 | SiO2 | CaO | Fe2O3 |
| 颗粒状 | 2.767 | 3.095 | 17.825 | 63.397 | 4.754 | 5.739 |
| 粉末状 | 4.047 | 3.000 | 16.416 | 63.255 | 4.554 | 4.990 |
试验选择具有代表性的CaCl2溶液来表征高价阳离子对膨润土性质的影响[24]。选用天津鼎盛鑫化工有限公司生产的白色无水氯化钙颗粒，配置浓度分别为0.01、0.02、0.05 mol/L的CaCl2溶液备用。
1.2 试验方法 1.2.1 渗透试验采用GDS(global digital systems)全自动渗透仪进行室内渗透试验(图 2a)，并将渗透仪进行改造，达到能加热控温的目的。将铜管绕成螺旋状安装到围压室内部，铜管经PVC管连接到水浴，恒温水通过PVC管和螺旋铜管循环流动，从而使压力室中的水和土样处于恒温状态。围压室顶端连接温度传感器监控其温度，并在围压室壁外用隔热铝膜包裹以减少热量的扩散。参考我国现行规范[24]开展试验，步骤如下：
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| a.渗透仪；b.溶液水化。 图 2 水化及渗透试验装置 Fig. 2 Equipments of hydration and hydraulic conductivity test |
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1) 试样裁剪。将直径70 mm的环刀刀口置于GCLs样中心处，用注射器沿着环刀外沿均匀注入去离子水，静止3~5 min后用锋利剪刀沿着外沿裁剪GCLs试样。
2) 试样预水化。将剪裁后的GCLs样上下放置滤纸和透水石，轻推入直径70 mm、高52 mm的环刀中，放置在玻璃干燥器中央处；在环刀顶部放上传力杆，传力杆上放置砝码，使试样处于约15 kPa的压力下；然后沿着干燥器内壁缓慢加入浓度为0.05 mol/L的CaCl2溶液，直到环刀上口被没入为止(图 2b)。试样水化7 d后进行渗透试验，期间每天均匀搅拌溶液若干次。
3) 装样与注水。试样上下依次放置滤纸和透水石后装入乳胶膜中，并在端部用橡皮箍筋箍紧。待样装好后，用抽水泵往围压室注满水。用去离子水进行渗透试验时装入风干样，围压设定为35 kPa，试样上下部压力设定为15 kPa，反压饱和48 h。
4) 围压室加温。连接管路后启动浴水槽进行热循环。预定温度为20~70 ℃，加热过程中围压室、上下游均与大气连通，直至达到预定设置温度。
5) 渗透试验。将围压设定为50 kPa，试样上下部压力分别设定为15 kPa和30 kPa，进行渗透试验。试验结束后，立即拆样测量尺寸。
以上试验均取2组试样进行平行试验。
1.2.2 吸附结合水试验采用容量法进行吸附结合水测量[18]。取GCLs中的膨润土，烘干后缓缓注入装有溶液的250 mL容量瓶中；放入温度恒定的水浴，保持在设定温度24 h，待容量瓶凹液面刻度不变时结束试验并记录相应刻度。根据公式(1)计算吸附结合水量w：
(1) 式中：ρe为吸附结合水平均密度, kg/m3，试验中取值1.3×103 kg/m3[17]；ρT为温度T时自由水密度, kg/m3，按表 2取值；ΔV为自由水转化为结合水时水体积变化量, m3；ms为膨润土干质量, kg。
根据规范[25]及相关文献[12, 23]中膨润土膨胀指数试验方法，首先将GCLs中膨润土研磨并过200目筛，于(105±5) ℃烘干至恒质量，放置到设定试验温度(20~70 ℃)的干燥箱中；然后往量程为100 mL的带塞量筒中分别加入90 mL试验用液(去离子水和CaCl2溶液)；再称取2 g膨润土粉末分20次、每次0.1 g缓慢加入量筒中，待膨润土沉入量筒底部后再次添加土样，相邻两次添加土样的时间不少于10 min；最后将试验用液沿着侧壁加入量筒中，直至量筒凹液面刻度为100 mL，盖紧瓶塞，平稳放入温度恒定的干燥箱中，静置24 h后读取沉淀物界面刻度数，即为膨胀指数。
2 试验结果及分析 2.1 GCLs渗透系数与时间和温度的关系 2.1.1 渗透系数与时间的关系根据达西定律由渗入和渗出GCLs的水量可计算出渗透系数，代表性试验结果见图 3。由图 3可以看出，试验初期由渗入和渗出水量计算的渗透系数差别相对较大；随着时间的推移，渗透系数均有减小趋势并趋于稳定，二者渗透系数比值接近1.0，达到试验结束标准[24]。其主要原因是在围压作用下，试样内部结构趋于密实，上下游渗透水流达到稳态。为统一起见，均取15 h对应的平均渗透系数进行分析。
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| a.颗粒状(CaCl2溶液，35 ℃)；b.粉末状(CaCl2溶液，70 ℃)。 图 3 GCLs渗透系数与时间的关系 Fig. 3 Relations between hydraulic conductivity of GCLs and time |
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GCLs试样渗透系数与温度的关系曲线见图 4。由图 4可以看出：1)对于颗粒状GCLs(图 4a)，当用去离子水试验时，渗透系数随温度升高总体呈现减小趋势，从20 ℃时的3.92×10-10 m/s减小到60 ℃时的最低值1.37×10-10 m/s，前者是后者的2.86倍，70 ℃时渗透系数略有增大；在0.05 mol/L的CaCl2溶液水化情况下，渗透系数随温度升高总体呈现增大趋势，从20℃时9.33×10-10 m/s增加到50 ℃时的最高值27.60×10-10 m/s，后者是前者的2.96倍，70 ℃时渗透系数略有减小。2)对于粉末状GCLs(图 4b)，当用去离子水试验时，渗透系数随温度升高而略有增大，其规律与颗粒状GCLs相反，从20 ℃时3.58×10-11 m/s增加到70℃的4.65×10-11 m/s，后者是前者的1.30倍；在CaCl2溶液水化情况下，渗透系数随温度的变化规律与颗粒状GCLs相同，即渗透系数随温度升高总体呈现增大趋势，从20 ℃时5.87×10-11 m/s增加到50 ℃时的最高值36.80×10-11 cm/s，后者是前者的6.27倍，70 ℃时渗透系数也略有减小。3)在本文试验条件下，只有颗粒状GCLs在去离子水试验时渗透系数随温度升高呈现减小趋势，其他情况下渗透系数均随温度升高总体呈现增大趋势，与黏土变化规律[6-7]基本相同。4)相同条件下，粉末状GCLs的渗透系数均小于颗粒状，粉末状GCLs的防渗性能较好。其原因在于粉末状膨润土中Na2O的质量分数较高，吸附结合水量和膨胀指数均较大(见2.2和2.3)。
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| a.颗粒状；b.粉末状。 图 4 GCLs渗透系数与温度的关系 Fig. 4 Relations between hydraulic conductivity of GCLs and temperature |
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颗粒状和粉末状膨润土吸附结合水量与温度的关系曲线见图 5。由图 5可以看出：1)在去离子水情况下，膨润土吸附结合水量随温度升高显著减小(图 5a)。2)在0.05 mol/L的CaCl2溶液作用下，吸附结合水量相对于去离子水时大幅降低；温度小于50 ℃时，膨润土吸附结合水量随温度的增加而减小，温度超过50 ℃后吸附结合水量变化趋于稳定甚至有所增加(图 5b)。3)相同条件下，粉末状膨润土吸附结合水量略高于颗粒状膨润土。
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| a.去离子水；b. 0.05 mol/L的CaCl2溶液。 图 5 膨润土吸附结合水量与温度的关系 Fig. 5 Relations between adsorbed water content of bentonite and temperature |
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饱和黏土孔隙中的水包括吸附结合水(强结合水)、渗透结合水(弱结合水)和自由水。当温度升高时，吸附结合水中的水分子摆脱黏土矿物表面的吸引力，由吸附结合水变为渗透结合水和自由水，导致吸附结合水量减少。在CaCl2溶液的作用下，Ca2+被吸附到黏土颗粒表面，结合水膜被压缩，吸附结合水量显著下降。
2.3 膨润土膨胀指数与温度的关系不同溶液浓度时颗粒状和粉末状膨润土的膨胀指数与温度的关系曲线见图 6。由图 6可以看出：当CaCl2溶液浓度一定时，膨胀指数随温度升高而略有增大，与Ishimori等[12]、王康达等[23]所得规律相同；当温度一定时，膨胀指数随CaCl2溶液浓度增加而显著减小，与Lee等[24]所得规律相同；粉末状膨润土膨胀指数大于颗粒状，溶液浓度越低二者差异越显著。
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| a.颗粒状；b.粉末状。 图 6 不同溶液浓度时膨润土的膨胀指数与温度的关系 Fig. 6 Relations between swelling index of bentonite and temperature in different concentration |
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膨润土的膨胀能力与结合水厚度密切相关[12]。当温度一定时，膨胀指数随CaCl2溶液浓度的增大而减小，其原因在于离子交换作用减小了粒间双电层斥力，结合水膜变薄，膨润土的膨胀能力降低，从而导致膨胀指数减小。但是，当溶液浓度一定而温度增加时，膨胀指数增大，而吸附结合水量及厚度却减小。因此，膨胀指数与结合水厚度之间的关系是非常复杂的，受孔隙溶液性质和环境温度等条件的影响呈现出不同的规律。
3 讨论 3.1 黏滞系数对渗透系数的影响黏滞系数是表征流体内摩擦力性质的一个重要参量，渗透系数与黏滞系数的关系可以表示为
(2) 式中：k为渗透系数，cm/s；K为固有渗透率，m2；η为水的运动黏滞系数，m2/s；μ为水的动力黏滞系数，Pa·s；g为重力加速度，9.8 m/s2；下角T为试验温度，℃。当温度升高时，流体的运动黏滞系数减小，从而导致渗透系数增大。若假定膨润土的固有渗透率为定值，渗透系数只与运动黏滞系数有关，从而可以进行渗透系数的温度修正[25]，即：
(3) 式中：η20为标准温度即20 ℃时水的运动黏滞系数。假设固有渗透率为定值，则可根据式(3)，用20 ℃时的渗透系数估算出其他温度下的渗透系数，其与实测值的比较见图 7。由图 7可以看出：1)估算渗透系数随温度升高而增大。除了颗粒状GCLs去离子水试验实测值随温度的变化规律与估算值相反(图 7a)以外，其他3种情况下估算规律与实测规律基本一致(图 7b，c和d)，即均随温度升高而增大。2)用去离子水试验时，估算渗透系数大于实测值(图 7a，c)；当用0.05 mol/L的CaCl2溶液进行试验时，估算渗透系数小于实测值(图 7b，d)。这表明，颗粒状GCLs去离子水试验时渗透系数随温度的变化规律不能用黏滞系数的变化来估算；其他3种情况下，仅根据黏滞系数随温度的变化推算渗透系数的变化在趋势上是正确的，但存在一定的差异：去离子水情况下估算值偏大，而0.05 mol/L的CaCl2溶液情况下估算值偏小。
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| a.颗粒状(去离子水)；b.颗粒状(CaCl2溶液)；c.粉末状(去离子水)；d.粉末状(CaCl2溶液)。 图 7 GCLs渗透系数估算值和实测值的比较 Fig. 7 Comparison between estimated and measured hydraulic conductivity of GCLs |
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根据式(2)，由各温度下渗透系数的实测值还可计算出对应的固有渗透率，其与温度的关系见图 8。由图 8可以看出：当温度变化时固有渗透率并不是定值；用去离子水试验时，颗粒状和粉末状GCLs固有渗透率均随温度升高而呈现减小趋势，颗粒状GCLs减小趋势更显著；在CaCl2溶液作用下，两种GCLs固有渗透率随温度升高先增大后减小, 粉末状GCLs变化范围较大。
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| a.颗粒状；b.粉末状。 图 8 GCLs固有渗透率与温度的关系 Fig. 8 Relations between intrinsic permeability of GCLs and temperature |
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如前所述，当温度升高时，部分吸附结合水变为渗透结合水和自由水，吸附结合水量减少。吸附结合水不能移动，具有固体的性质；而渗透结合水和自由水是可以移动的。随着温度的升高，试样内部流动通道变大，渗透路径变短，导致固有渗透率增大、渗透系数实测值将大于估算值。结合图 7、图 8和图 5可以发现，在CaCl2溶液作用下，吸附结合水随温度的变化可以用来解释渗透系数的变化规律，尤其是在温度升高至70 ℃时渗透系数和固有渗透率有所降低，而该温度下吸附结合水量也趋于平缓或略有降低，二者有较好的相关性。但是在去离子水情况下，吸附结合水量的变化却无法反映渗透系数的变化规律，因此还需要考虑其他因素的影响。
3.3 膨润土孔隙结构对渗透系数的影响Yong[26]将膨润土中的颗粒和孔隙分为多个层次，得到了国内外学者的共识。膨润土中的孔隙可以分为粒内孔隙和粒间孔隙两类。粒内孔隙是存在于颗粒集聚体内部的孔隙，对应为水化膨润土颗粒；粒间孔隙则是颗粒集聚体之间的孔隙，由凝胶态蒙脱石所占据。凝胶态蒙脱石矿物层间距离的一半d2[27]可以表示为
(4) 式中：f为形成水化膨润土颗粒的蒙脱石所占质量比，则1-f为凝胶态蒙脱石所占质量比；e为膨润土孔隙比；Rion为吸附性阳离子半径；h为蒙脱石矿物层厚度；wm为膨润土中蒙脱石质量分数；d1为水化膨润土颗粒层间距离的一半。对式(4)求导可得
(5) 因此，当e>(d1-Rion)wm/(Rion+h)时，d2′>0，则d2与f成正比。
已有研究发现，膨润土的孔隙特征随温度的变化而变化。一方面，当温度升高时，黏土结合水粒间黏性剪切阻力减小，可能导致整体结构的破坏，因此粒间孔隙度将减小[28]；另一方面，当温度升高时，原有颗粒状膨润土发生分解，膨润土中大颗粒减少而中、小颗粒增多[23]，粒间孔隙中凝胶态蒙脱石增多[11](即f减小)。凝胶态蒙脱石是由单独的黏土片或几层黏土片形成的细小颗粒[29]。温度升高时凝胶态蒙脱石或粒径的变化不易从微观试验直观观测，但可以从膨胀指数试验现象上间接反映。试验时发现，当温度升高时，膨润土颗粒下沉速度显著减慢，尤其是去离子水试验时表现更明显。由Stokes定律可知，球体在介质中沉降时，其沉降速度与球体半径的平方成正比，与介质的黏滞系数成反比。温度升高减小了水的黏滞系数，颗粒沉降速度应变快，颗粒变小则可造成沉降速度变慢；而颗粒变化带来的影响更显著，故实际沉降速度变慢。
由Poiseuille定律知固有渗透率与层间距离的平方成正比，因此，粒间孔隙中凝胶态蒙脱石矿物层间距离是控制膨润土防水毯渗透性的关键。当试样孔隙比较大时，d2与f成正比；当f随温度升高而减小时，d2减小，从而试样固有渗透率减小。根据式(3)所得的估算值大于实测值，与图 7和图 8所示去离子水情况下的规律一致。相对而言，粉末状GCLs的孔隙结构比颗粒状均匀，这种效应的影响较小，因此去离子水情况下固有渗透率随温度的变化幅度也较小；而CaCl2溶液作用下试样中凝胶态蒙脱石颗粒数量少，这可以从吸附结合水和膨胀指数随CaCl2溶液浓度增加而急剧减少反映出来。此时，温度变化对蒙脱石颗粒数量的影响比较微弱。
以上3种机理的汇总见表 3。以去离子水进行试验时，颗粒状和粉末状GCLs渗透系数温度效应的主要影响因素为机理③，其次为①和②。当机理③作用显著时，渗透系数随温度增加而减小(如颗粒状GCLs)；否则，可能在3种机理的共同作用下，渗透系数随温度增加而增大(如粉末状GCLs)。以CaCl2溶液进行试验时，颗粒状和粉末状GCLs渗透系数温度效应的主要影响因素为机理①和②，而机理③作用微弱，因此表现出渗透系数随温度升高而增大趋势，且根据式(2)所得的估算值小于实测值。
| 温度升高的影响机理 | 影响规律 |
| ①流体黏滞系数减小 | k增大 |
| ②吸附结合水量减少 | k增大，K增大 |
| ③凝胶态蒙脱石数量增多 | 当e较大时，d2减小，k减小，K减小 |
在本文试验条件下，溶液水化时两种GCLs的渗透系数均随温度升高而增大，对防渗效果具有不利影响，在衬垫设计时有必要考虑。填埋场渗滤液成分复杂、温度较高，衬垫的防渗效果还有待基于实际渗滤液进行深入研究。
4 结论1) 当水化液为0.05 mol/L的CaCl2溶液时，颗粒状和粉末状GCLs渗透系数随试验温度升高呈现明显增大趋势；当水化液为去离子水时，颗粒状GCLs渗透系数随温度升高而减小，而粉末状GCLs渗透系数随温度升高而略有增大。
2) 在去离子水情况下，膨润土吸附结合水量随温度的增加而显著减小。在CaCl2溶液作用下，吸附结合水量相对于去离子水时大幅降低；吸附结合水量随温度的增加而减小，当温度超过50 ℃后变化趋于稳定甚至有所增加。
3) 当CaCl2溶液浓度一定时，膨润土膨胀指数随温度的增加而略有增大；当温度一定时，膨胀指数随CaCl2溶液浓度的增加而显著减小。
4) GCLs渗透系数的温度效应有3个方面的机理，即流体黏滞系数、吸附结合水量和凝胶态蒙脱石数量随温度的变化。以去离子水进行试验时，颗粒状和粉末状GCLs渗透系数随温度的变化主要受凝胶态蒙脱石数量的影响，其次为流体黏滞系数和吸附结合水量；颗粒状GCLs膨润土孔隙结构越不均匀，凝胶态蒙脱石数量的影响就越显著，导致渗透系数随温度的增加而减小、固有渗透率随温度的增加显著降低。以CaCl2溶液进行试验时，两种GCLs渗透系数随温度的变化主要受流体黏滞系数和吸附结合水量的影响，凝胶态蒙脱石数量的影响较小。
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