2. 大庆油田第二采油厂, 黑龙江 大庆 163414
2. Daqing Oil Field Second Oil Production Plant, Daqing 163414, Heilongjiang, China
0 引言
地热是地质作用活跃区域所特有的一种地质现象[1]。我国地热资源十分丰富，位于吉林省东部中朝边界的长白山地区便是其中的一个，与大多数地热田一样，长白山地区的温泉主要是大气降水经过深部高温岩体加热循环后出露地表形成的[2]。前人应用水化学温标，如SiO2、Na-K和K-Mg温标，估算了研究区热储温度[2-4]，并结合同位素特征建立了地热成因模式[2]。但依据液相地热系统建立的地热成因模式难以解释地热水有着高滞留时间、低离子浓度等问题[5-6]，同时也使得近期钻取的3口地热井并未取得设计出水量，这就不得不进一步考虑之前建立的成因模式的合理性。近年来，水化学温标和气体温标的发展为进一步探讨地热系统打开了新的局面[7-8]。当地热系统为液相时水化学温标可以精确地估算热储温度；但为汽-液两相系统时，水化学温标估算的温度只是地表水与蒸汽冷凝水混合的温度，或者热蒸汽加热上部冷水形成的热储温度，使得在汽-液两相地热系统中热储温度的估算不准确，制约了汽-液两相地热系统的识别[5, 9]。而气体温标却能弥补这一点不足，它的可靠性已在多个地热田得到证明，如西藏尼木—那曲、冰岛Krafla等地区[7, 10-14]。本文拟通过对比水化学和气体温标计算温度的差异来探讨研究区可靠的热储温度，并建立了长白山地区地热成因模式，以期对后期地热资源的勘探与开发提供一定的指导作用。
1 区域地质背景长白山是一弧后复合型火山机构，其喷发时间始于5 Ma前，一共经历过5次喷发运动，其最晚的一次大规模火山活动发生在距今约1 000年前(千年大喷发)[15]，在这段时间内又陆续发生了几次较小的火山活动，其中最近一次发生在公元1903年[16]。新生代火山的形成主要受西太平洋板块的俯冲作用，据深部地震剖面的研究，俯冲带前端到达了长白山—珲春构造带处[17]，尤其值得关注的是受西太平洋板块持续俯冲的影响使得长白山天池下方岩浆囊的深度由1996年的38~65 km变浅至2014年的10 km左右[18-19]。下部逐渐变浅的岩浆囊为长白山温泉的形成提供了良好的热源条件，虽然岩浆囊埋深明显变浅，但并没有发现泉水温度上升，这意味着在储层中发生汽-液分离作用，从而缓冲了岩浆的“过热”。研究区的东北部边界为夹皮沟岩石圈断裂，西北部边界为敦密断裂，东南部和南部边界为朝鲜(图 1)。研究区由龙岗地块与和龙地块组成，内部发育EW、NE和NW向3大断裂系统[21]，其中NW向为张扭性断裂，为温泉的主要出露区[2]，特别是断裂交叉处温泉尤为发育[22]。
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| 1.太古宇变质岩；2.元古宇变质岩；3.寒武系—奥陶系碎屑岩和灰岩；4.侏罗纪花岗岩；5.侏罗系碎屑岩；6.白垩纪花岗岩；7.白垩系碎屑岩；8.新近系玄武岩；9.更新统粗面岩；10.全新统火山碎屑岩；11.断层；12.遥感解译断层；13.等值线lg(ρ/(Ω·m))；14. MT剖面线位置；15.国界；16.长热1井水样采样点；17.长热2井水样采样点；18.十八道沟温泉水样采样点；19.聚龙温泉水样采样点；20.锦江温泉水样采样点；21.湖滨水样采样点；22.长白山天池；23.地名。据文献[20]修编。 图 1 长白山地区1：250 000地质图(a)，长白山地区MT剖面及其地质解释(b)和聚龙温泉泉华(c) Fig. 1 1:250 000 Geological map of Changbai Mountain area(a), the MT sounding observation profile and its geological interpretation in the Changbai Mountain(b) and Julong hot spring sniter(c) |
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长白山地区地表整体被新生界玄武岩覆盖(图 1a)，局部出露前寒武系大理岩、奥陶系和寒武系灰岩、侏罗纪和白垩纪花岗岩、中生界碎屑岩等；在地表 2~3 km以下存在大量巨厚花岗岩体(图 1b)。研究区主要热储为碎屑岩储层、碳酸盐岩储层和断裂破碎带。其中，碎屑岩热储多发育在中生界，在研究区外围其深度为300~400 m，厚度约为50 m；碳酸盐岩热储多发育于奥陶系，在研究区外围其深度约为1 100 m, 厚度为40~60 m；断裂破碎带岩性主要为前寒武系大理岩，该热储主要分布于老三队温泉附近。研究区内的热储温度目前还没有明确的定论，前人根据水化学温标计算出的热储温度为80~150 ℃[2-4]。
2 地热系统地化特征 2.1 地热水化学特征本文选取的水样中锦江温泉(JJ)、聚龙温泉(JL)、十八道沟温泉(SBDG)为热泉，湖滨(HB)为火山口水，长热1井(CR1)与长热2井(CR2)为新钻取的地热深井，水样的pH值为6.63~7.34。根据舒卡列夫分类法研究区水样的水化学类型均为HCO3-Na型。依据流体离子在Schoeller图(图 2a)上的变化趋势，可进一步将水样细分为低ρ(Cl-)型(18.50~123.97 mg/L，表 1)和高ρ(Cl-)型水(1 907.20和2 632.00 mg/L，表 1)。由于研究区同时存在高ρ(Cl-)水、高ρ(SO42-)[2]水及高温喷气孔(115 ℃)[25]，我们推断在研究区的下部地热流体中发生了汽-液分离作用。同时这种地热地表显示组合模式符合White提出的汽-液分离模式[9]。另外，汽-液分离的存在还可以从下面几点看出：1)根据T同位素计算天池火山口附近水样年龄应大于62 a[2]，一般来说这种年龄的水样离子质量浓度应该很高，但研究区水样离子质量浓度较低(表 1)；2)在长白山火山口附近的温泉口有大量硅酸盐岩泉华沉淀(图 1c)。湖滨水样中ρ(B3+)为11.3 mg/L，远大于因水岩作用产生的ρ(B3+)的最大值(1.83 mg/L)[26]，并且由Na-K-Mg三角图(图 2b)上可以看出研究区所有水样采样点都处于未成熟区，反映地热水的化学组成受水岩作用影响较小，基本排除了B3+来自于水岩作用的可能。结合B3+易挥发的特性[20]及研究区气体的同位素特征[27]，我们认为该处水样具有岩浆气体混入，这也解释了产生汽-液分离的热能来源。
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| 图 2 研究区水样Schoeller图(a)与Na-K-Mg图(b) Fig. 2 Schoeller diagram (a) and Na-K-Mg diagram (b) of water samples in study area |
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| 样品 | 温度/℃ | pH | ρB/(mg/L) | 温度/℃ | |||||||||||
| K+ | Na+ | Mg2+ | Ca2+ | B3+ | SiO2 | Cl- | HCO3- | SO42- | TNa-K | T石英 | T玉髓 | ||||
| JJ1 | 59.0 | 6.63 | 24.19 | 344.90 | 16.11 | 33.66 | 1.5 | 269.07 | 59.20 | 966.9 | 21.23 | 205.0 | 185.0 | 165.0 | |
| JJ2 | 54.0 | 7.05 | 21.94 | 284.30 | 11.81 | 30.12 | — | 229.25 | 53.50 | 827.5 | 21.23 | 212.4 | 175.9 | 155.4 | |
| JL1 | 82.0 | 7.34 | 19.42 | 347.40 | 3.22 | 37.20 | 1.7 | 213.32 | 114.43 | 898.6 | 2.25 | 189.8 | 171.8 | 150.9 | |
| JL2 | 73.0 | 7.20 | 19.40 | 347.38 | 3.33 | 37.18 | — | 217.43 | 115.00 | 951.9 | 1.25 | 189.7 | 172.8 | 152.0 | |
| SBDG | 35.5 | 7.34 | 10.82 | 324.40 | 6.44 | 31.89 | 1.0 | 58.64 | 123.97 | 702.7 | 84.92 | 157.6 | 109.0 | 83.7 | |
| CR1 | 31.0 | 6.80 | 21.23 | 1 467.00 | 245.95 | 434.04 | — | 76.74 | 1 907.20 | 3 237.0 | 59.44 | 114.0 | 120.6 | 95.9 | |
| CR2 | 25.0 | 6.60 | 27.11 | 1 986.00 | 281.39 | 495.50 | — | 63.31 | 2 632.00 | 3 813.0 | 68.90 | 111.3 | 112.0 | 87.1 | |
| HB | 3.0 | 6.80 | 6.10 | 65.90 | 0.90 | 9.80 | 11.3 | 45.20 | 18.50 | 174.0 | 4.50 | ||||
| 注：TNa-K计算公式来自文献[23]；T石英、T玉髓计算公式来自文献[24]。 | |||||||||||||||
地热气体通常包括CO2、H2、CH4、N2、Ar、He等。如表 2所示，长白山水热活动区的气体可以分为两类：CO2型(84.280%~99.456%)和N2型(84.810%)。CO2型为火山地热区常见的气体类型，同时也是长白山地区最多的气体类型；N2型气体多出现在低温地热系统中，受空气的影响较大[35]。根据气体同位素信息(表 2)发现，除十八道沟温泉外，其他CO2的碳同位素为-7.50‰~-5.44‰，基本处于幔源CO2气体(-7‰~-3‰)之间[28-29]。同样，除十八道沟温泉外，其他温泉点3He/4He都大于空气中氦同位素(1.4×10-6)[28-29]的值。基于同位素分析认为研究区气体组分主要来源于地幔深处，但气体组分中H2体积分数很低且SO2、H2S几乎检测不到，这进一步证实了汽-液分离现象的存在。十八道沟温泉的气体在上升过程受到了地壳中有机沉积物的强烈混染作用[20, 27], 因此其气体组成与其他地区气体组成存在较大差异。
| 样品 | φB/% | 13CCO2/ ‰ |
3He/4He/ 10-6 |
温度/℃ | |||||||||
| He | H2 | Ar | N2 | O2 | CH4 | CO2 | H2S | SO2 | TCO/H2 | TH2/Ar | |||
| SBDGa | 1.240 0 | 0.003 60 | — | 84.810 | 2.39 | 0.190 0 | 8.010 | — | — | -12.30 | 1.18 | 246.1 | |
| JJ1a | 0.010 5 | 0.016 50 | — | 5.760 | 0.35 | 1.610 0 | 92.920 | — | — | -7.40 | 7.70 | 234.5 | |
| JJ2b | 0.031 2 | 0.020 30 | 0.09 | 3.860 | 0.00 | 1.250 0 | 84.280 | — | — | -7.50 | 8.24 | 238.3 | 129.7 |
| JL1c | 0.002 9 | 0.200 00 | 0.02 | 5.900 | 0.44 | 0.750 0 | 93.970 | — | — | -5.80 | 7.60 | 265.4 | 245.0 |
| HBc | 0.034 0 | — | 0.20 | 9.300 | 0.99 | 5.710 0 | 81.110 | — | — | 7.13 | |||
| JL2d | 0.017 4 | 0.032 15 | — | 1.510 | 0.48 | 0.180 0 | 97.200 | — | — | —6.20 | 6.41 | 242.3 | |
| CR1 | 0.118 0 | 0.019 00 | — | 0.356 | — | 0.002 8 | 99.456 | — | — | -5.53 | 235.5 | ||
| CR2 | 0.050 0 | 0.998 00 | — | 0.226 | — | 0.115 0 | 98.590 | — | — | -5.44 | 284.7 | ||
| 注：a.数据来自文献[28-30]；b.数据来自文献[30]；c.数据来自文献[31-32]；d.数据来自文献[31, 33]。TCO/H2计算公式来自文献[13]；TH2/Ar计算公式来文献[34]。 | |||||||||||||
地球化学温标主要是根据样品与温度相关性来确定热储的温度[34, 36-37]，常用的地球化学温标可以与无定形分为水化学与气体化学温标两种。水化学中的Na-K和K-Mg温标均需要在矿物与地热水达到化学平衡的条件下使用[23]，一旦受到冷水混合作用影响这两个温标计算的温度会偏低，其中K-Mg温标受到的影响最为严重。SiO2温标与Na-K-Ca温标的应用条件有一定的相似性，都需要计算IS值来确定与其相关的矿物是否发生沉淀(表 3)，但在应用SiO2温标时需注意石英与玉髓是否受到蒸汽损失。Fournier[24]与D’Amore[38]分别提出了不同Na-K-Ca温标，在应用时应根据ρ(Ca2+)的不同选择最合适的温标(表 4)，并且Leslie[43]认为该温标只能在低ρ(Cl-)且非HCO3-Na型水中得到较准确的温度。除了上述的几个传统水化学温标外，最近几年又新提出了Na-Li，Mg-Li等温标，但因黏土矿物解吸作用会释放出Li+，改变了地热水中ρ(Li+)，使得该类温标在碎屑岩热储地热区的应用效果并不是很理想[44]。在水循环作用较快的情况下，由于Na-K温标受到冷水混合作用影响较小，使其估算的温度可信度较高。但Na-K温标只适合未发生汽-液分离且温度最高为200 ℃左右的热储[45]，一旦出现了汽-液分离作用便只能依靠气体温标来估算热储温度。
| 样品 | 石英 | 玉髓 | 石膏 | 硬石膏 | 白云石 | 方解石 |
| JJ1 | 0.80 | 0.46 | -2.75 | -2.74 | 0.29 | 0.04 |
| JJ2 | 0.79 | 0.45 | -2.76 | -2.79 | 0.64 | 0.26 |
| JL1 | 0.42 | 0.14 | -3.61 | -3.36 | 1.35 | 1.00 |
| JL2 | 0.54 | 0.24 | -3.89 | -3.74 | 1.02 | 0.79 |
| SBDG | 0.44 | 0.04 | -2.15 | -2.32 | 0.30 | 0.27 |
| CR1 | 0.62 | 0.21 | -2.00 | -1.81 | 2.54 | 1.17 |
| CR2 | 0.64 | 0.22 | -1.74 | -1.96 | 2.10 | 0.99 |
| HB | 0.37 | 0.88 | -3.89 | -3.84 | -4.30 | -1.62 |
| 温标 | 公式 | 适用条件 | 资料来源 |
| CO2 | T=-44.1+269.25log(mCO2)- 76.88(log(mCO2))2+9.52(log (mCO2))3 |
不适用于HCO3-Na型水且岩浆活动较强的地区，热储温度应大于100 ℃ | [12] |
| H2 | T=277.2+20.99log (mH2) | 适用温度范围200~300 ℃，大气组分混入量较少 | [13] |
| CO2/H2 | T=341.7-28.57log (CO2/H2) | 适用温度范围为200~300 ℃ | [13] |
| H2S/H2 | T=304.1-39.48log (H2S/H2) | 适用温度范围为200~300 ℃，w(Cl-)>500 ×10-6 | [13] |
| Na/K | T=1390/(1.75+log (Na/K))-273.15 | 水岩反应达到完全平衡状态或水循环时间短，适用的最高温度为200 ℃左右 | [23] |
| K/Mg | T=4410/(14.0-log(K2/Mg))-273.15 | 水岩反应达到完全平衡状态，适用于低温系统 | [23] |
| 石英 玉髓 |
T=1522/(5.75-log(ρSiO2))-273.15 T=1264/(5.31-log (ρSiO2))-273.15 |
冷水混合不严重，未发生矿物沉淀，在水中的SiO2矿物以石英或玉髓为主，已经发生了蒸汽损失作用，适用温度范围为0~250 ℃ | [24] |
| H2/Ar | T=70×(2.5+log (H2/Ar)) | 大气降水是Ar组分的唯一来源；地热流体上升过程中没有与岩石发生反应，没有气体组分的丢失或加入；没有浅层水的混入 | [34] |
| Na-K-Ca | T=1647/[log (Na/K)+β(log (Ca0.5/Na)+ 2.06)+2.47]-273.15 log (Ca0.5/Na) < 0和t >100 ℃, β=1/3 log (Ca0.5/Na) > 0和t < 100 ℃, β=4/3 |
适用于低ρ(Ca2+)，且含钙矿物未发生沉淀作用；不可在高ρ(Cl-)或HCO3-Na型水使用 | [38] |
| 石英 玉髓 |
T=1309/(5.19-log(ρSiO2))-273.15 T=1112/(4.91-log(ρSiO2))-273.15 |
冷水混合不严重，未发生矿物沉淀，在水中的SiO2矿物以石英或玉髓为主，未发生蒸汽损失作用，适用温度范围为0~250 ℃ | [39][40] |
| Na-K-Ca | T=1647/[log (Na/K)+βlog (Ca0.5/Na)+ +2.24]-273.15 log (Ca0.5/Na) < 0和t >100 ℃, β=1/3 log(Ca0.5/Na) > 0和t < 100 ℃, β=4/3 |
适用于高ρ(Ca2+)，且含钙矿物未发生沉淀作用；不可在高ρ(Cl-)或HCO3-Na型水使用 | [41] |
| Na/Li | T=920/(log (Na/Li)-1.105)-273.15 | 浅层黏土矿物体积分数较少的情况下使用 | [42] |
在目前主要应用于存在汽-液双相地热系统的气体化学温标有CO2、H2、CO2/H2、H2/Ar、H2S/H2等。其中，多组分气体温标使用方便、简单、适用范围广[11, 37]；而当单组分温标估算温度明显高于多组分温标时，可指示深部汽-液分离现象的存在，但这时单组分温标估算的温度往往会失去参考价值[37]。本文结合表 4中各温标的适用条件，优选了部分水化学、气体温标对长白山地区热储温度进行估算。
3.2 研究区热储温度估算由于研究区水循环作用较快，并且Na-K温标受冷水混合作用后再平衡的时间较长，可以最大程度地保留受冷水混合时的离子信息，因此，该温标估算的温度可以代表地热流体刚和冷水混合时的瞬间温度。由此可知研究区的温泉在刚受到冷水混合时的温度为157.6~212.4 ℃(表 1)，但由于CR1与CR2是汽-液分离后的滞留水侧向补给形成的，这使得这两口井的水循环较慢，钠离子与钾长石反应程度较高，因此计算温度较低。在SiO2温标中，玉髓和石英由于其温度与溶解度相关性较好，常被作为可靠的水化学温标[24], 其存在形式主要受控于温度。由图 3可以看出，研究区的SiO2主要以蛋白石SiO2形式存在，这表明可能由于高温流体与冷水剧烈混合的作用导致二氧化硅出现蛋白石化与非晶质化。即使未发生蛋白石化等作用，研究区石英与玉髓的沉淀(IS>0，表 3；PHREEQC软件计算)也会使得估算出的热储温度偏低。
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| 图 3 研究区不同矿物形式的ρ(SiO2)与温度的溶解度图 Fig. 3 Different mineral forms of silicon and temperature solubility diagram in the study area |
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观察图 4发现TNa-K>>T玉髓(T石英)，且TCO2/H2与TH2/Ar(多组分温标)均小于TH2(单组分温标)，根据Arnórsson[37, 40]的观点推断研究区地热流体存在汽-液分离作用，因此要想得到可靠的热储温度需要引入气体温标。由于汽-液分离作用的存在，使得流体在上升到地表的过程中存在强烈的气化现象，气体组分会再次平衡，导致应用单组分温标计算的温度可靠性降低，但是汽-液分离作用不会对气相中CO2/H2的值有较大的影响[46]。
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| 图 4 长白山热储温度图 Fig. 4 Reservoir temperature diagram in Changbai Mountain |
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在地热流体上升到地表的过程中，在温度、压力和氧化还原条件等因素发生变化时H2会受到强烈的影响[47]，因此要想得到可靠的热储温度，需要将H2与其他气体组分结合使用，如Ar、CO2等。一般地, 在地表所采集的H2与这些气体的比值可以代表原始热储中这两种组分的比值[47]。应用CO2/H2计算的温度为234.5~284.7 ℃(平均为249.5 ℃)，接近世界范围内发生汽-液分离热储的平均温度(240 ℃)，而锦江温泉应用H2/Ar计算出的温度偏低(表 2)。在应用H2/Ar温标时，需要保证大气降水是Ar的唯一来源，不能有幔源的放射性Ar混入，否则会影响到计算温度的准确性[14]。如图 5所示，锦江温泉的气体受岩浆作用影响明显，推测可能会有岩浆来源的Ar的混入且较严重，因此其应用H2/Ar温标计算出的温度明显低于聚龙温泉计算出的温度。在研究区中普遍存在的冷水混合作用同样会对H2/Ar温标估算结果有影响[14]。综上我们只能应用CO2/H2温标估算长白山地区较为准确的深部热储温度。
4 研究区地热模式特征
热储温度的估算对确定地热田地热模式特征有着重要的意义。将长白山天池地区地质特征与地热流体特征结合，可以初步建立研究区的地热模式。在长白山天池下方存在一个岩浆囊作为热源[19]，岩浆囊和从其中排出的高温岩浆气体对地下水进行加热形成了高温热储并发生汽-液分离。滞留水在重力作用下侧向运移，当具有排泄口或地热井时将会排出地表，形成高ρ(Cl-)型温泉，如CR1，CR2；蒸汽相在浮力的作用下上升，加热浅部由大气降水补给的火山岩热储，形成低ρ(Cl-)型温泉，如锦江和聚龙温泉(图 6)。受太平洋板块持续俯冲作用，天池下方岩浆囊不断变浅，由20年前的38~65 km变浅至2014年的10 km左右[18-19]，随着热源变浅，浅部地层受到的热能增加，促使了汽-液分离的进一步发展。
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| 图 6 长白山地热模式图 Fig. 6 Pattern of geothermal in Changbai Mountain |
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新钻取的3口地热井流量 < 5 t/h，并且CR2已经因为水量太小而被关闭，这表明深部热储地热水补给能力差。基于以上推断，在未来的某一时刻长白山地区原有的水热型地热系统会向干热型地热系统转变。研究区热储平均温度为249.5 ℃，长白山天池地区的地温梯度为3.4 ℃/100 m[2]，根据地温梯度计算，在火山区热储深度为7 km左右。美国盖瑟尔斯地热田为隆起山地型中的岩浆型地热系统，其在深度较浅的层位为水热型地热系统，在水热型地热系统下方，由于孔渗条件较差或水源不足形成了由不含水或含水很少的高温岩体组成的干热岩系统[49]。长白山地区地热类型与盖瑟斯地热田相似，深部热储水补给量很少且温度很高(>249.5 ℃)，因此推测在热储层下方和岩浆囊上方之间存在干热岩系统(图 6)，其深度可能在7~10 km之间。
5 结论1) 长白山地区的温泉水有岩浆气体组分的混入，并且随着高温岩浆囊不断变浅，使得深部热储发生汽-液分离作用，高温蒸汽在浮力作用下上移，与冷水会发生混合作用，形浅部热储。
2) 在长白山地区由于汽-液分离作用的存在，使得水化学温标和H2、CO2等单组分气体温标不适用于研究区热储温度的估算。但Na-K温标发生冷水混合后再平衡的时间较长，因此估算的温度可以代表地热流体在浅层热储受冷水混合时的瞬时温度。CO2/H2温标是估算长白山地区深部热储温度的最适温标，估算的热储温度为234.5~284.7 ℃。
3) 长白山地区的深部热储层平均深度为7 km左右，随着天池下方岩浆囊不断的变浅，原有的水热型地热系统可能会向干热型地热系统转变，使得干热岩系统向浅部扩展。
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