2. 青岛海洋科学与技术试点国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室, 山东 青岛 266071;
3. 中国石油大学(华东) 地球科学与技术学院, 山东 青岛 266580
2. Laboratory for Marine Mineral Resources, Pilot National Laboratory for Marine Science and Technology(Qingdao), Qingdao 266071, Shandong, China;
3. School of Geosciences, China University of Petroleum(East China), Qingdao 266580, Shandong, China
0 引言
继美国、加拿大掀起世界范围内的页岩气工业热潮之后，我国页岩气勘探、开发也取得了长足进展，我国已然成为与前两者鼎足而立的页岩气生产大国[1-2]。据统计，目前我国已探明页岩气储量达7 643×108 m3，年产能和累计产气量均超过100×108 m3[1-2]，商业性开发主要集中于上扬子地区，包括威远、长宁、焦石坝3个上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组页岩气田及富顺—永川、彭水等五峰组—龙马溪组页岩气产气区[3-6]，位于焦石坝构造的涪陵页岩气田是除北美以外首个实现商业开发的页岩气田[7-8]。同时，邱小松等[9-10]等通过分析中扬子地区页岩气成藏条件指出，上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组具有较好的页岩气勘探前景。令人振奋的是，2017年，武汉地质调查中心在宜昌地区部署的鄂宜页1井、鄂宜页2井首次在寒武系水井沱组和志留系龙马溪组获得了页岩气高产工业气流，实现了中扬子区页岩气调查的重大突破①。新形势下，地质工作者开始着力寻找新的理论支撑，并在页岩气成藏条件[6, 11-15]、主控因素[8, 16-17]、富集机理[18-20]等方面做了大量基础研究，对我国页岩气的勘探开发起到了极大的推动作用。
① 中国地质调查局.湖北宜昌寒武系-志留系页岩气调查实现重大突破.武汉：武汉地质调查中心，2017.
然而，下扬子区虽然和中、上扬子区属于同一大地构造单元且具有相似的古地理背景[21-22]，但五峰组—高家边组(与龙马溪组层位相当)页岩气资源潜力目前仍不清晰，尤其是南黄海盆地研究基础十分薄弱。更重要的是，前人针对下扬子区苏北—南黄海盆地下志留统烃源岩特征的评价多基于露头风化层样品[23-25]，难以真实反映其页岩气潜力。因此，本文在搜集、整理苏北黄桥N4井，苏南圣科1井，南京汤山TS1、TS2、TS3井，句容仑山LS4、LS5井，皖南D井[24, 26-30]等下扬子陆区高家边组实测地化数据的基础上，依托大陆架科学钻探CSDP-2井岩心样品[31-32]并补充南黄海盆地下志留统地质资料，全面对比下扬子区下古生界页岩气源岩特征并进一步刻画主力烃源岩的空间展布特征、探讨其主控因素，以期为南黄海盆地页岩气勘探提供更精准的基础资料。
1 区域地质概况及构造沉积背景 1.1 区域地质概况构造位置上，下扬子区位于扬子陆块东段，其西北缘以郯庐断裂、嘉山—响水断裂带为界与华北地台、东秦岭褶皱系相接，西南至九江、永修与中扬子区相连并以赣江大断裂分界，东南部则以江山—绍兴断裂与华夏地台、南华褶皱系相邻，向东与南黄海相接；地理位置上，下扬子区处于九江以东的长江中下游和钱塘江流域，区域范围覆盖苏、浙、皖、赣、沪4省1市[28, 33]，其下古生界地层具有时代老、厚度大、分布广的特点，可供油气勘探面积约23×104 km2[34]，是我国南方重要的油气勘探区之一。其中，苏北—南黄海盆地实为由海岸线所分隔的同一沉积盆地，苏北盆地发育近NE向“一隆两坳”构造格局，自北向南依次为盐阜坳陷、建湖隆起和东台坳陷[35]；南黄海盆地则自北向南依次分布“三隆两坳”5个构造单元，分别为千里岩隆起、北部坳陷、中部隆起、南部坳陷和勿南沙隆起[31](图 1)。
在前震旦系结晶基底和变质基底之上，扬子板块进入震旦纪—志留纪的加里东期海相盆地演化阶段[38]。震旦纪时，伴随着Rodinia超级大陆的解体和冰期后的海水快速入侵，扬子板块进入裂谷充填阶段并在内部沉积了陡山沱组碎屑岩和灯影组白云岩，初始碳酸盐岩台地形成[39-40]；早、中寒武世，扬子板块内发生了一次大规模海侵并形成了北西—南东向的宽缓陆棚[39, 41]，下扬子区沉积了一套较深水环境下的黑色碳质泥页岩烃源岩层，直至晚寒武世地壳短暂隆升，沉积环境演变为浅海稳定的开阔台地-局限台地[42]。
受奥陶世早加里东运动的影响，华南块体逐渐向北西漂移，此时除扬子北缘以外的大部分地区均表现出明显的挤压隆升且隆起区不断扩大，这直接导致了区内相对海平面持续上升，早、中奥陶世时期具有广海特征的海域转变为由古隆起所包围的局限滞留陆棚环境[42-43]。志留纪早期，华南板块与扬子板块的碰撞在下扬子区形成了前陆盆地，前渊拗陷位于浙北、皖南地区，前渊隆起位于沿江一带，隆后拗陷位于苏北地区，而华南板块和江南隆起的沉积环境较为闭塞，海水平静、缺氧[24]，使区内形成了以上奥陶统五峰组—下志留统高家边组底部黑色页岩为代表的稳定烃源岩层；随着华南和扬子两大块体的不断碰撞、拼贴，下扬子发生区域性海退，高家边组岩性向上逐渐变粗为粉砂岩、细砂岩[42]。受控于前陆盆地南东高而北西低的古地理格局，江南隆起以北基本都是深水区且呈北东向延伸，高家边组黑色页岩的厚度也呈现出向南黄海加厚的趋势[24, 33]。南京汤山、句容仑山一带的黑色页岩厚40.0~80.0 m，向东至苏北黄桥附近厚200.0~300.0 m[29, 44]。而南黄海CSDP-2井目前钻遇了下志留统坟头组上部深灰色粉-细晶白云岩、中部237.9 m厚的泥岩和下部53.0 m厚的灰黑色细砂岩；2 647.0 m之下，开始发育高家边组，顶部为28.8 m厚的肉红色、灰色微晶-细晶白云岩(本文暂不讨论其成因)、其下发育167.4 m厚的灰绿色、深灰色泥岩，底部页岩段尚未揭露(图 2)。在志留纪晚期至泥盆纪中期，下扬子区整体抬升并遭受大面积剥蚀，上泥盆统和下志留统之间呈不整合接触关系[40, 42]。
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| GR.自然伽马；AC.声波时差；Ro.镜质体反射率；TOC.总有机碳；S1+S2.生烃潜量；HC.总烃。 图 2 南黄海盆地CSDP-2井下志留统烃源岩地化特征剖面图 Fig. 2 Geochemical section of the Lower Silurian source rocks in the Well CSDP-2, the South Yellow Sea basin |
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在整理前人实测地化数据的基础上，本次研究针对CSDP-2井下志留统36块泥岩样品开展了一系列地球化学分析测试(Ro测试7块、w(TOC)测试36块、热解分析32块、氯仿沥青“A”测试32块、总烃测试32块、族组分分析31块、饱和烃气相色谱分析4块)(图 2)，其中：Ro由DMLPWITH MSP200镜质体反射率测定仪在室温条件下测得；w(TOC)在LecoCS-230碳硫测定仪上检测；热解实验将碎至0.07~0.15 mm的烃源岩样品放置在Rock-evel Ⅱ型岩石热解仪(法国)中完成；岩石中可溶有机物及原油族组分分析首先将烃源岩和油砂样品粉碎至80目进行72 h索氏抽提，随后将含沥青质的滤液通过内径7~10 mm、长400~500 mm的硅胶氧化铝层析柱，分别采用正己烷、二氯甲烷/正己烷(体积比为3:1)及二氯甲烷/甲醇(体积比为2:1)洗脱，最终得到饱和烃、芳香烃和非烃组分。气相色谱-质谱联用仪采用美国Agilent公司生产的Agilent GC-MS 7890B 5977，其中，色谱条件主要包括：HP-5MS石英毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25μm)，载气为氦气，柱始温度120 ℃，以4 ℃/min速率程序升温至300 ℃，并终温恒定15 min。
3 烃源岩地球化学特征 3.1 有机质丰度 3.1.1 TOC质量分数下扬子陆区和海域实测w(TOC)统计结果显示：下志留统w(TOC)主要分布在0.02%~3.90%范围内，平均值约为0.95%[25, 27-30, 45-47]，其中陆上皖南、苏南和苏北地区高家边组的w(TOC)平均值约为1.05%且呈典型的“双峰”型分布，即非烃源岩和“好—最好”烃源岩的频率明显高于“中—差”烃源岩频率(图 3a—c)；南黄海盆地坟头组w(TOC)则主要集中在0.08%~0.24%的低值区间内，平均值仅为0.14%，高家边组上部样品的w(TOC)分布区间略有扩大，为0.09%~0.27%，平均值约为0.16%，表明所有样品均为非烃源岩(图 2、图 3d)。但这并不代表我们可以否定高家边组勘探前景，因为由纵向来看，高家边组的w(TOC)呈明显的两段式分布，下部黑色泥页岩的有机质丰度远高于上部：皖南地区高家边组上部“非—差”烃源岩频率约为77.8%，而下部主要发育“好—最好”烃源岩，其频率之和为90.9%(图 3a)；苏南地区也具有该特征，高家边组上部的烃源岩品质较差，“非—差”烃源岩频率近9成，而下部以“好—最好”烃源岩占优势地位，频率约为59.5%(图 3b)；虽然苏北地区样品数量有限，但其高家边组下部有机质丰度同样较高，好烃源岩频率为66.7%(图 3c)。基于下扬子区高家边组烃源岩有利沉积相带由陆向海不断延伸的趋势[24, 33]和CSDP-2井钻探成果，笔者认为南黄海盆地高家边组下部理应存在一套主力烃源岩层[23, 44, 46]，有机质丰度可能以“好—最好”为主，但这还有待于下一步勘探和研究证实。
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| a.皖南地区高家边组烃源岩有机质丰度；b.苏南地区高家边组烃源岩有机质丰度；c.苏北地区高家边组烃源岩有机质丰度；d.南黄海盆地下志留统烃源岩有机质丰度。w(TOC)为＜0.40%，0.40%~0.60%，0.60%~1.00%，1.00%~2.00%，＞2.00%分别对应非烃源岩、差烃源岩、中等烃源岩、好烃源岩、最好烃源岩。N为样品数。据文献[25, 27-30, 45-47]。 图 3 下扬子区下志留统烃源岩w(TOC)分布直方图 Fig. 3 w(TOC)histogram of the Lower Silurian source rocks in the Lower Yangtze region |
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相较于w(TOC)参数，由w(S1+S2)所揭示的研究区烃源岩丰度普遍很低。皖南D井高家边组上部烃源岩的w(S1+S2)主要集中在低值区，平均值仅为0.02 mg/g[28]；至苏南地区，黄桥N4井的生烃潜量主要分布在0.05~0.12 mg/g范围内，平均值约为0.08 mg/g，显示所有样品的生烃能力都较差[45]；相比之下，苏北沈1井生烃潜量的分布区间扩大至0.08~0.25 mg/g，平均值也随之增至0.18 mg/g[47]；南黄海CSDP-2井坟头组w(S1+S2)全部集中在0.69 mg/g以下，平均值约为0.05 mg/g；高家边组上部的w(S1+S2)更低，最大值仅为0.01 mg/g(图 2)，但其下部烃源岩的预测生烃潜量高达4.40 mg/g[44]，有效烃源岩频率明显增加，揭示了较为充足的成藏物质基础。
3.1.3 氯仿沥青“A”质量分数苏北—南黄海盆地氯仿沥青“A”所揭示的下志留统有机质丰度与w(S1+S2)统计结果基本一致，烃源岩级别以“非—差”为主。苏北沈1井高家边组氯仿沥青“A”质量分数介于1.0×10-6~2.0×10-6，平均值仅为1.8×10-6[47]，表明其丰度整体很低。CSDP-2井下志留统31块烃源岩样品的实测氯仿沥青“A”主要分布在3.5×10-6~7.3×10-4范围内，平均值约为5.1×10-5，表明海域烃源岩的生烃能力略高于陆区，且有2个样品处于中等烃源岩级别(图 2)。
3.1.4 总烃质量分数w(HC)统计结果显示，下扬子区苏北—南黄海盆地烃源岩层的有机质丰度差异不大，其中苏北沈1井样品的w(HC)值分布在47.00×10-6~115.00×10-6范围内[47]，而CSDP-2井w(HC)值主要集中在35.32×10-6~76.34×10-6区间，平均值为54.79×10-6，非烃源岩频率显著增加。
上述CSDP-2井一系列丰度参数表明，南黄海盆地下志留统坟头组和高家边组上部泥岩多属于非烃源岩，仅小部分样品可达到差烃源岩级别，生烃潜力极为有限；但下扬子区海陆对比结果显示，南黄海盆地高家边组下部烃源岩的有机质丰度可能远高于上部从而具备了良好的页岩气成藏基础，在勘探上值得我们重点关注。
3.2 有机质类型CSDP-2井干酪根镜下鉴定结果表明，南黄海盆地下志留统泥岩样品的有机质类型主要为Ⅱ2型，其次为少量的Ⅲ型和极少数的Ⅱ1型。显微组分中以壳质组质量分数最高，其分布范围为43.53%~88.49%且平均值达70.07%(图 4a)；其次为镜质组，质量分数介于8.63%~53.31%，平均值约为26.20%；腐泥组和惰质组的质量分数则非常局限，二者的平均质量分数分别为2.78%和1.52%。该组数据体现了研究区的有机质母源主要为低等水生生物并伴有少量的陆源生物输入，并进一步反映了当时应为浅海—半深海的古地理背景。同时，族组分资料显示，该套烃源岩的w(饱和烃)整体分布在20.00%~70.61%范围内，且6成样品的w(饱和烃)低于40.00%，而w(非烃+沥青质)的分布区间为23.66%~64.68%，平均值约为45.21%(图 4b)，表明其有机质类型主要为Ⅱ2和Ⅱ1型，其次为少量的Ⅰ型。与之相符的是，4块泥岩样品的饱和烃色谱显示所有碳数在C14—C26之间分布，峰型均为前峰型且主峰碳集中在C18，ΣnC21-/ΣnC22+值也全部高于1.0，这一致反映了有机质母质主要来源于低等水生生物；较低的Pr/Ph值(0.24~0.67)则指示了典型的还原—强还原沉积环境，表明古水体较深(表 1)。
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| 图 4 南黄海盆地CSDP-2井下志留统烃源岩有机质类型判别图 Fig. 4 Organic matter types of the Lower Silurian source rocks in the Well CSDP-2, the South Yellow Sea basin |
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| 样品深度/m | 层组 | 峰型 | 碳数范围 | 主峰位置碳 | ΣnC21-/ΣnC22+ | CPI | OEP | Pr/Ph | Pr/nC17 | Pr/nC18 | 岩性 |
| 2 414.60 | 坟头组 | 前峰 | 16—23 | C18 | 5.27 | 0.83 | 0.37 | 0.58 | 0.83 | 泥岩 | |
| 2 446.60 | 坟头组 | 前峰 | 14—20 | C18 | 0.93 | 0.67 | 0.60 | 0.87 | 泥岩 | ||
| 2 530.30 | 坟头组 | 前峰 | 16—26 | C18 | 1.40 | 1.38 | 1.38 | 0.24 | 0.69 | 1.12 | 泥岩 |
| 2 742.90 | 高家边组 | 前峰 | 16—26 | C18 | 1.81 | 1.36 | 1.36 | 0.25 | 0.80 | 1.36 | 泥岩 |
| CPI.碳优势指数；OEP.正构烷烃奇偶优势。 | |||||||||||
区域上，下扬子江苏句容、安徽巢湖等地高家边组底部处于深水陆棚沉积环境，笔石、浮游藻类等低等水生生物是黑色页岩段最重要的有机质母源[25, 29-30]，其干酪根类型主要为Ⅰ型和Ⅱ1型[27, 29, 44]，具有较强的页岩气吸附能力，这进一步论证了南黄海盆地高家边组底部页岩可能具有良好的资源勘探潜力。
3.3 有机质成熟度CSDP-2井下志留统7块岩石样品的Ro值全部集中在2.69%~2.84%范围内，平均值约为2.75%(图 2)，表明南黄海盆地烃源岩热演化程度整体以过成熟为主，已越过生、排油阶段并进入产干气的阶段；同时，饱和烃色谱CPI处于1.36~1.38，OEP处于0.83~1.38(表 1)，同样显示其有机质处于高—过成熟阶段。与之相同的是，下扬子陆区高家边组烃源岩的热演化程度也较高，绝大部分地区都达到了过成熟阶段：如皖南—浙西北地区泾县、宁国剖面暗色页岩的实测Ro一般分布在2.30%~2.50%，钱塘坳陷临安剖面的Ro高达3.21%，而仑山、汤山浅钻样品的Ro也主要分布在1.50%~2.60%[24, 29]。
4 主力烃源岩空间展布特征及其主控因素 4.1 主力烃源岩空间展布特征高丰度主力烃源岩层是油气成藏所需烃类物质的主要供应者，其成藏贡献度最高达80%[48]，所以详细刻画其空间发育特征成为油气勘探的关键工作之一。据皖南D—TS3—LS5—N4—CSDP-2连井剖面(图 5)显示，早志留世海侵时期，下扬子全区处于陆棚环境中并包括了深水陆棚和浅水陆棚两种类型[23, 25, 30, 33]，高家边组烃源岩在平面上稳定展布，厚度由SW方向的陆区向NE方向的海域逐渐增加；高丰度主力烃源岩层主要集中在高家边组下部，尤以底部黑色笔石页岩带有机质丰度最高，而上部仅局部可见薄层的主力烃源岩层；在古地理背景控制下，最有利生烃相带的厚度由皖南地区的25~30 m向东至黄桥地区迅速增加为200余m，同样具有向南黄海盆地显著延伸的趋势。
奥陶纪末冰期过后，全球温度逐渐升高，冈瓦纳冰盖在早志留世早期开始消融，全球海平面迅速上升导致下扬子区海侵范围不断扩大[30, 51]，沉积于深水陆棚背景下的高家边组下部黑色页岩段是良好的烃源岩发育区；早志留世末期，下扬子区古地理格局受持续的挤压运动控制，盆地东南边缘隆升并开始海退，高家边组沉积序列由退积转变为进积，岩性由黑色页岩演变为灰黑色、深灰色粉砂质泥岩，顶部逐渐发育薄层粉、细砂岩，颜色也转变为黄绿色，反映了水体开始变浅的浅水陆棚环境[23, 25, 30]，源岩层的生烃潜力明显下降(图 5)。
4.2.2 初级生产力控制了有机质的富集层段烃源岩有机质的富集受沉积速率[52]、水底含氧量[53]、沉积物结构[54]等诸多因素共同影响，但最重要的是由海洋初级生产力所控制[55]。晚奥陶世—早志留世时期，处于低纬度地区的扬子板块与高纬度地区之间存在较大温差，高纬度强劲底流流向低纬度地区时，扬子板块成为上升流的有利发育区[30]，而江苏边城剖面上奥陶统五峰组与下志留统高家边组界限处硅质岩的存在及碳-硅-泥岩性组合的发现则可作为下扬子区发育上升流的标志[30, 56]。上升流携带的N、P等大量营养元素促进了水体中单细胞生物、藻类、菌类等微生物的繁盛，为油气生成提供了丰富的有机质来源。有学者指出，当时以滤食各类微生物为主的笔石动物群在整个扬子区广泛发育[49-50]，其分异度体现了古海洋的初级生产力并极高地匹配了有机质的富集层段[57]。笔石鉴定结果显示，下扬子区高家边组较为清晰地识别出志留系鲁丹阶底部Akidograptus ascensus (LM2)带至埃隆阶顶部Stimulograptus sedgwickii (LM8)带共7个笔石带[23, 29]，其中高家边组下部主力烃源岩层大致相当于Akidograptus ascensus (LM2)笔石带—Demirastrites triangulatus (LM6)笔石带(图 5)；这与上扬子区页岩气赋存的有利层段基本一致[29, 57]。
4.2.3 古沉积环境控制了有机质的保存程度在早志留世海侵初期，全球海平面快速上升形成“上暖下寒”的古气候条件，微生物主要活跃在氧化-还原界面之上的富氧水体中，但底层水体仍表现为缺氧沉积环境；同时，微生物死亡后的分解代谢作用需进一步消耗下层水体中所含氧气，最终使得底层水体处于极度缺氧的环境，即沉积环境为氧化环境，埋藏环境为还原环境，从而更加利于有机质的保存和优质烃源岩的形成[30]。句容地区LS5井高家边组黑色页岩段中不仅发现了草莓状黄铁矿，Ce负异常也为缺氧环境提供了证据，而U/Th、V/(V+Ni)、V/Cr、Ni/Co、V/Sc等一系列氧化还原指标也直接指示了贫氧—缺氧环境的存在[30]。
海侵后期，深层海水和表层海水有充足的时间混合，致使底部缺氧环境开始遭受破坏[58]，直至海退时期水体开始变浅，有机质保存条件明显变差。
5 结论与讨论1) 科学钻探CSDP-2井下志留统主要发育了坟头组和高家边组地层：坟头组以灰黑色泥岩、粉砂质泥岩和深灰色细砂岩为主；高家边组上部发育一套厚层暗色泥岩，顶部可见薄层灰绿色、紫红色泥岩，底部未钻穿。该沉积充填特征总体反映了早志留世时期，南黄海盆地与下扬子苏、浙、皖等地区具有相同的古地理背景，沉积环境同为浅水陆棚环境。
2) CSDP-2井高家边组烃源岩评价证实，南黄海盆地下志留统泥岩中主要富集Ⅱ2型有机质，同时可见少量的Ⅲ型和Ⅱ1型有机质，其热演化程度已全部越过生、排油高峰达到过成熟阶段；因此，现今岩心样品中绝大部分属于非烃源岩，仅小部分具备十分有限的生烃潜力，有机质丰度整体很低。
3) 下扬子区海陆对比结果显示，受控于全球海侵事件和扬子板块构造活动的发展阶段，下志留统高家边组早期深水陆棚环境逐渐向后期的浅水陆棚环境演变，加之早期较高的初级生产力和良好的保存条件，高家边组下部烃源岩的品质明显高于上部，并以底部黑色笔石页岩段有机质丰度最高；因此笔者认为，南黄海盆地高家边组底部理应存在一套优质烃源岩层，可作为下一步页岩气勘探的重点层位予以关注。
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