核电站严重事故下，堆型中的一系列氧化反应会导致氢气、蒸汽被释放至安全壳内，并与空气形成多组分气体。在冷凝的作用下多组分气体循环将决定着安全壳内的主要传热与传质行为。这对于评估氢气的聚集、分层风险至关重要，得到了学者的大量关注。目前国内外针对不凝性气体冷凝研究多以含空气的2组分气体冷凝为重点^[1-3]。而考虑蒸汽-空气-氢气的2组分模拟多忽略冷凝，仅关注多组分气体的扩散行为^[4-8]。这一方面是由于冷凝过程将大大消耗计算资源，计算效率低；另一方面在于多组分气体冷凝及其输运行为较为复杂，这为模型验证带来较大困难。文献[9-12]基于小型实验装置对冷凝作用下的多组分气体输运行为开展过数值模拟研究, 但在这些模拟研究中，氢气在不凝性气体中的(采用氦气替代)体积浓度较低，并未覆盖安全壳内局部区域可能出现的浓度范围。

为更加全面地认识冷凝作用下多组分气体输运现象，本文以冷凝及分组运输(the condensation and species transportation，COAST)实验装置为研究对象，首先在低、中、高氦气浓度下开展数值模拟研究，得到混合气体在不同浓度配比条件下的输运行为。基于模拟结果，本文进一步开展实验对关键现象进行验证。

1 冷凝与多组分气体扩散模型

对于含不凝性气体的蒸汽冷凝，液膜热阻相对于不凝性气体层的热阻可忽略不计^[1]。因此模型中忽略了液膜层的影响。

1.1 控制方程

数值模拟中采用的控制方程为：

质量方程:

$ \frac{\partial \rho_{g}}{\partial t}+\nabla \cdot\left(\rho_{g} w_{g}\right)=S_{g, m} $

(1)

动量方程:

$ \begin{gathered} \frac{\partial\left(\rho_{g} w_{g}\right)}{\partial t}+\nabla \cdot\left(\rho_{g} w_{g} w_{g}\right)=\nabla \cdot p_{g}+ \\ \nabla \cdot \tau_{g}+\rho_{g} f_{g}+S_{g, \mathtt{ρ} {\rm{w}}} \end{gathered} $

(2)

能量方程:

$ \begin{gathered} \frac{\partial\left(\rho_{g} E_{g}\right)}{\partial t}+\nabla \cdot\left(\rho w_{g} E\right)=\nabla \cdot\left(k_{\text {eff }} \nabla T\right)_{g}+\rho_{g} f_{g} \cdot \\ w_{g}+\nabla \cdot\left(p_{g} \cdot w_{g}\right)+\nabla \cdot\left(\tau_{g} \cdot w_{g}\right)+S_{g, h} \end{gathered} $

(3)

组分输运方程:

$ \begin{gathered} \frac{\partial\left(\rho_{g} \omega_{g, i}\right)}{\partial t}+\nabla \cdot\left(\rho_{g} w_{g} \omega_{g, i}\right)= \\ \nabla \cdot\left(\rho_{g} D_{g, i} \nabla \omega_{g, i}\right)+S_{g, m \cdot i} \end{gathered} $

(4)

式中: ρ为密度，kg/m³；w表示速度，m/s；S_m为质量源项, kg/(m³ ·s)；P表示表面力, N/m²；f为体积力, N/m³；S_{ρ w}为动量源项, N/m³；E为能量, J；k_eff表示等效导热系数, W/(m ·K)；S_h为能量源项, J/(m³ ·s)；下标j表示气体组分。在STAR-CCM+中采用两层全Y⁺壁面处理方法求解湍流模型，通过隐式耦合求解器对三维离散网格进行瞬态求解。湍流模型采用软件默认的可实现的k-ε湍流模型。

蒸汽冷凝过程的模拟基于扩散边界层模型，原因在于其可以反映边界层内实际的气体扩散过程：

$ m_{\text {cond }}=-\left.\left(\frac{\rho D}{1-\omega_{v}}\right) \frac{\partial \omega_{v}}{\partial n}\right|_{i} $

(5)

蒸汽冷凝的质量源(冷凝率)、动量源及能量源分别为:

$ S_{m}=S_{v}=m_{\text {cond }} / \varDelta=-\left.\left(\frac{\rho_{g, i} D}{1-\omega_{v, i}}\right) \frac{\partial \omega_{v}}{\partial n}\right|_{i} / \varDelta $

(6)

$ S_{\rho w}=S_{m} w $

(7)

$ S_{h}=S_{m} h_{v} $

(8)

式中: m为质量通量，kg/(m² ·s)；Δ为靠近冷凝面第1层网格厚度，m；w为速度，m/s；h_v为焓值, kJ/kg；下标cond表示冷凝；ν和i分别表示蒸汽、空气和气－液交界面；本文模型中嵌入的多组分扩散模型基于Stefan-Max模型^[13-14]，二元扩散系数D_ij主要取决于局部压力和温度：

$ D_{i j}=0.001\ 33 \frac{\left[M_{i j}^{-0.5} T_{m}^{3 / 2}\right]}{P \sigma_{i j}^{2} \varOmega} $

(9)

$ M_{i j}=2\left(\frac{1}{M_{i}}+\frac{1}{M_{j}}\right)^{-1} $

(10)

$ \sigma_{i j}=\frac{\sigma_{i}+\sigma_{j}}{2} $

(11)

式中: σ_i和σ_j是气体组分i和j的摩尔直径, m；M_i为气体摩尔质量，g/mol；Ω为:

$ \varOmega=\frac{1}{\mathrm{Te}}+\frac{1}{(\mathrm{Te}+0.5)^{2}} $

(12)

$ \mathrm{Te}=\left(\varepsilon_{k i}\right)^{-1 / 2} \cdot\left(\varepsilon_{k j}\right)^{-1 / 2} \cdot T_{m} $

(13)

式中ε_ki和σ可通过查表 1的气体属性来确定。

当蒸气冷凝率因高压或高蒸汽浓度梯度而得到增强时，气体沿壁面法向对流/扩散传质的增强会引起的近壁面不凝性气体层减薄和强化传热效应。这被称为suction效应^[15-16]。为更加真实模拟实际的冷凝过程，本研究通过自定义函数在模型中定义抽吸参数B和θ_B对此效应进行模拟：

$ B=\frac{\omega_{v, i}-\omega_{v, \infty}}{1-\omega_{v, i}} $

(14)

$ \theta_{B}=\frac{\ln (1+B)}{B} $

(15)

具体表达式可采用倍增系数修正方程^[17]：

$ D_{\text {eff }}=D_{i j} \times\left(2.98+52\ 000 \times\left(7 \times 10^{-5}\right)^{\theta_{B}}\right) $

(16)

式中：ω_{v, i}和ω_{v, ∞}为冷凝面附近和主流区的蒸汽质量分数；D_ij为二元扩散系数，m²/s。

1.2 研究对象

COAST实验装置的计算几何模型如图 1所示，该装置高4.8 m，内径1.5 m，总体积为7 m³。内部分为混合气体空间和用于产生蒸汽的水空间。冷凝区域为竖直单管外壁面，管内为强迫循环冷却水以保证预期达到的过冷度变量。通过调整氦气和空气的注射总量和蒸汽的产量达到不同的组分浓度和气体压力。数值模拟分析的输入参数即为每组稳态实验工况下的边界条件，通过模型计算得到蒸汽冷凝作用下混合气体在气空间上的浓度场和温度场分布。根据此参量来评估混合气体的氦气分层情况。

1.3 网格参数与无关性验证

本研究重点关注传热管附近的蒸汽冷凝及其作用下的混合气体浓度分布。冷凝面附近的氦气浓度分布可作为评价网格无关性的重要指标。根据含不凝性气体冷凝相关的数值模拟研究表明^[2]，近壁面Y⁺值对于冷凝换热的预测影响较大，主流区的网格尺寸对计算结果的影响较小。因此，本研究针对冷凝面附近的Y⁺值开展网格无关性分析。网格无关性分析结果如图 2所示。当Y⁺ < 5时，边界层网格已经达到无关性要求，氦气浓度分布规律基本一致。此时的边界层数为12层，总厚度为0.01 m。主流区的基准网格尺寸为0.03 m。

2 冷凝驱使的氦气分层现象

模拟中的关键边界参数和对应的混合气体输运行为示于表 2。结果表明，蒸汽冷凝会导致冷凝面附近的不凝性气体聚集，当组分浓度满足一定的配比条件时，冷凝面附近的混合气体会形成浮力流。进而在气空间顶部形成含高浓度氦气的气体分层(见图 3)。由于浮力流到达顶部后的气体扩散过程较缓慢，稳定氦气分层的建立时间较长。

在出现氦气分层的情况下，冷凝面附近的混合气体流场和氦气浓度场示于图 4。当不凝性气体中的氦气浓度(X_He/X_Non)达到50%时，冷凝面附近形成了局部的浮力流。原因在于此组分浓度下，冷凝会驱使气体在冷凝面附近形成径向和轴向的密度差。进而导致冷凝面附近出现气体密度低于主流区的情况。在高氦气浓度条件下，近壁面附近的气体流向均向上。这说明此组分浓度下，冷凝导致冷凝面不同高度附近的气体密度均低于主流区，冷凝面附近已经被浮力流占据。这种冷凝驱使的浮力流的出现会导致最终氦气在容器顶部聚集，形成稳定的氦气分层。

主流区与冷凝面附近混合气体密度差的表达式分别为：

$ \Delta \rho_{m}=\rho_{m, c}-\rho_{m, b} $

(17)

$ \rho_{m}=\frac{p_{t} M_{m}}{R T_{m}} $

(18)

$ M_{m}=\frac{1}{\sum\nolimits_{i} M_{i} / \omega_{i}} $

(19)

$ \begin{gathered} \Delta \rho_{m}=\frac{p_{t}}{R T_{m, c}}\left[X_{a, c} M_{a}+X_{h, c} M_{h}+X_{s, c} M_{v}\right]- \\ \frac{p_{t}}{R T_{m, b}}\left[X_{a, b} M_{a}+X_{h, b} M_{h}+X_{s, b} M_{v}\right] \end{gathered} $

(20)

式中：下标c, b表述冷凝面附近和主流区，m为混合气体；ω_i为质量分数；P为气体压力，Pa；X为摩尔分数；T为温度，℃；下标a、h、ν表示气体组分空气、氦气和蒸汽。

可以看出，混合气体的密度差主要取决于组分浓度。结合表 2中的实验数据和式(20)的相对密度差表达式可知，压力会等比例改变主流和冷凝面附近的密度，可认为压力对流型的影响较小。因此，本文重点对氦气分层与组分浓度之间的量化关系开展研究。

3 实验验证及氦气分层判别式 3.1 实验验证

为验证蒸汽冷凝诱导的氦气分层现象，本文分别在低、中、高氦气浓度下开展氦气分层验证实验，通过高度方向上的浓度场和温度场分布，评估气空间的氦气分层情况。

实验中的边界条件和混合气体输运行为汇于表 3，混合气体均匀和氦气分层情况下的温度和浓度场分布如图 5所示。由图表中的数据可知，在低氦气、低蒸汽浓度下，混合气体基本混合均匀，其迁移行为类似于空气-蒸汽混合气体，冷凝面附近的气体流动方向沿着重力方向。而在中、高氦气浓度下，冷凝会驱使混合气体在冷凝面附近形成浮力流，进而向上迁移。结合温度场的分层情况可知，低密度的氦气经过冷凝面后聚集在容器顶部，高度方向上呈现出明显的氦气浓度分层和温度分层。

3.2 氦气分层的经验判别式

结合数值模拟和实验的验证可知，局部浮力流和全局浮力流的出现意味着低密度氦气会向上累积，进而形成最终稳定的氦气分层。此现象对于评估氢气聚集风险很重要。因此，确定此现象的形成条件对于氢气聚集风险的评估具有重要意义。

从混合气体流型与组分浓度的对应关系来看，氦气分层必然需满足一定的组分条件。根据表 2可知，气体均匀混合情况的组分浓度集中在低氦气、低蒸汽浓度区；氦气分层需要达到足够高的氦气浓度(X_He/X_Non)和蒸汽浓度。通过对表 3中数据点进行拟合，可得到维持氦气分层需满足的组分浓度关系为：

$ \varphi=X_{\text {steam }}-X_{\text {steam limit }} $

(21)

$ X_{\text {steam limit }}=0.88 \exp \left(-4.87 X_{\mathrm{He}}\right)+0.09 $

(22)

当φ > 0的准则被满足，氦气将出现分层。基于实验结果，本文对数值模拟得到的氦气分层的判别式进行修正，修正后为：

$ X_{\text {steam limit }}=0.95 \exp \left(-3.85 X_{\mathrm{He}}\right)+0.07 $

(23)

根据图 6可知，判别式的预测区域与实验中得到的分层情况符合程度较好。说明此判别式可被用来预测冷凝作用下混合气体的浓度分层情况。

3.3 氦气分层的理论判别式

通过对近壁面区出现的3种流型的机理分析，近壁面的密度差起到决定性作用当冷凝面处气体的平均密度与主流区气体相对密度差达到一定阈值时，混合气体会形成氦气分层。判别氦气分层的理论关系为：

$ \frac{\rho_{m, c}-\rho_{m, b}}{\rho_{m, c}}<1-a $

(24)

$ Y=\frac{\rho_{m, b}}{\rho_{m, c}}>a $

(25)

由于在验证实验中，过冷度在一定范围内的改变不会影响到混合气体输运行为，将氦气、空气和蒸汽的摩尔质量和式(20)代入式(25)中可得：

$ Y=\frac{\left(24.9 X_{\mathrm{He}} X_{\text {steam }}-10.9 X_{\text {steam }}-24.9 X_{\mathrm{He}}+28.9\right)}{\left(28.9-24.9 X_{\mathrm{He}}\right)} $

(26)

将表 3中的氦气浓度和蒸汽浓度等实验数据代入式(26)中可确定Y值约为1.04。如图 7所示，当Y大于此阈值时，混合气体会在冷凝驱使下形成稳定的氦气分层；反之则维持均匀的混合气体。

基于式(23)和式(25)得到的氦气分层判别式对于氦气分层需满足的组分浓度预测具有一致性。即在低氦气、低蒸汽浓度下，气体一般混合均匀，浓度场不存在浓度梯度，冷凝面附近的混合气体沿重力方向迁移。蒸汽浓度、氦气浓度的增加均会使混合气体更容易出现氦气分层。当组分浓度满足判别式预测的阈值，高氦气浓度的低密度气体会聚集于容器顶部。

4 结论

1) 通过对冷凝面附近混合气体流场和浓度场的数值模拟分析，揭示了冷凝作用下氦气分层特性，在一定的组分条件下，冷凝面附近会出现浮力流，进而形成稳定的氦气分层。

2) 验证实验证实了冷凝驱使的氦气分层现象，并对氦气分层判别式的具体表达式进行修正。判别式对于氦气分层情况的预测与实验结果符合性较好。

3) 本研究基于验证实验提出了用于判别氦气分层的理论关系式。其预测结果与经验关系式具有较好的一致性。可以预测出氦气分层随蒸汽、氦气浓度的变化规律。这对于核电站严重事故条件下的氢气聚集风险预测具有实际的参考意义。