全固态532 nm绿光激光具有水中传输距离远、单光子能量高、人眼敏感等优点，被广泛应用于水下激光通信与探测、激光医疗、激光加工及激光显示等领域^[1-3]。利用532 nm绿光在获得紫外、深紫外波段的激光输出方面亦有重要的应用^[4-5]，获得532 nm绿光激光的方法，通常使用Nd: YAG激光晶体产生1 064 nm基频光，结合非线性晶体倍频的方式实现532 nm绿光输出。与Nd: YAG晶体相比，Nd: YVO₄晶体则表现出了独特的优势。Nd: YVO₄晶体在808 nm处的抽运带宽约为Nd: YAG晶体的5倍，受激发射截面是Nd: YAG晶体的3倍，且其为双轴晶体无需引入偏振器件即可实现线偏振激光输出，有利于频率变换时偏振匹配，更适合获得高功率高偏振比的1 064 nm基频光，理论上可获得更高的倍频效率。结合调Q和锁模技术^[6-9]，可以进一步实现脉冲模式的倍频激光输出。目前采用掺Cr⁴⁺晶体、石墨烯或二维拓扑绝缘体等作为可饱和吸收体，已广泛应用于被动调Q和锁模激光器。然而，在被动调Q机制下, 脉冲重复频率很难达到兆赫兹量级^[10-12]。掺Cr⁴⁺晶体可以用于获得百兆赫兹的被动调Q锁模脉冲输出，但是其强吸收调制作用导致难以获得连续波锁模运转^[13-14]。石墨烯材料可以用于实现低阈值调Q锁模和连续波锁模，但在获得高功率输出方面有一定的困难^[15]。二维拓扑绝缘体在执行高功率连续波锁模操作时同样面临着类似的问题^[16]。过渡金属二硫化物(如MoS₂和WS₂)作为可饱和吸收体，在脉冲激光器及非线性光学器件方面得到了广泛关注，尤其在被动锁模激光器中表现出较好的工作性能^[17-20]。Zhang等^[21-22]利用一种多层MoS₂饱和吸收镜的调Q锁模Nd: YVO₄激光器，在1.06 μm波段获得调Q锁模脉冲宽度为1.12 ns，重复频率为11 MHz，最大平均功率为198 mW；并利用MoS₂可饱和吸收体，在1.06 μm波长的Nd：YAG激光器中亦实现了调Q锁模操作，将输出功率提高到瓦级，获得了94.72 MHz的高重复频率脉冲运转^[22]。二维材料MoS₂锁模固体激光器中，锁模脉冲操作普遍存在较强的调Q效应，输出的锁模脉冲序列的峰值或能量不均衡，限制了其在许多技术领域中的实际应用^[23-24]。二维材料ReSe₂作为可饱和吸收体，在1.06 μm波段具有较佳的损耗调制能力，表现出适中的损耗调制深度和快速激励时间恢复^[25-28]，且不同的ReSe₂结构可以调控光学特性和动态吸收响应，同时具有较好的环境稳定性^[29-30]，非常适合于高重复频率调Q和锁模脉冲激光器。

本文采用二维材料ReSe₂作为可饱和吸收体锁模元件，利用808 nm二极管端面泵浦Nd: YVO₄晶体，通过设计紧凑的V型谐振腔及腔内倍频方案，实验上获得了连续波锁模倍频532 nm绿光脉冲激光输出。采用非线性晶体LiB₃O₅进行二次谐波频率变换，实验获得了最大输出功率240 mW的连续波锁模绿光脉冲输出，脉冲宽度3.5 ns、重复频率为87.51 MHz。

实验装置示意图如图 1所示，采用光纤耦合808 nm连续输出的LD端面泵浦YVO₄/Nd: YVO₄键合激光晶体，泵浦源的最大输出功率为50 W、纤芯直径为400 μm、数值孔径N_A为0.22。泵浦光束通过耦合透镜组准直聚焦，将泵浦束腰成像到激光晶体中央部位。耦合透镜组的工作距离为70 mm，透镜组均镀有泵浦光增透膜，总体耦合效率超过90%。激光增益介质为a轴切割YVO₄/Nd: YVO₄键合晶体(Nd³⁺离子掺杂浓度0.3 at%)，尺寸为3 mm×3 mm×(2+16 mm)。增益介质2个端面镀有1 064 nm和808 nm的抗反膜T>99.5%@1 064 nm & 808 nm。

将键合晶体YVO₄/Nd: YVO₄用铟箔包裹，置于紫铜水冷装置内有效散热，使其温度维持在室温290 K。谐振腔采用紧凑的V型折叠腔结构(V型折叠角度约为12°)，谐振腔长度为168 cm，其中谐振腔镜M₁到M₂的距离为85 cm，M₂到M₃的距离为83 cm。前腔镜M₁使用的是平面镜，在泵浦入射端镜面上镀有抗反膜(AR@808 nm)消除激光反射，同时在另一端镜面镀有针对基频光1 064 nm的全反膜反射率R＞99.8% @ 900~1 200 nm。折叠腔镜M₂为平凹镜，曲率半径为100 cm，镀有针对基频光的高反射膜反射率R＞99.8%@900~1200 nm。尾端腔镜M₃为平面镜，其反射面镀有基频光和倍频光的全反射膜R＞99.8%@532 & 1 064 nm。倍频晶体LBO放在紫铜块中使用水循环散热控温，其温度控制在20 ℃，尺寸为3×3×10 mm³，晶体两端面均镀有500~1 200 nm的宽带增透膜，减小对倍频光的反射。

为了选择合适的倍频相位匹配角的范围以及最大化全匹配角范围内的有效非线性系数，对LBO(LiB₃O₅)晶体采用I类相位匹配切割，切割角θ及Ф分别为90°和11.4°。KTP(KTiOPO₄)晶体尺寸为3×3×10 mm³, 两端面均镀制500~1 200 nm的宽带增透膜，晶体切割θ=90°，φ=23.5°，为Ⅱ类相位匹配切割。实验中将倍频晶体LBO或KTP靠近尾端腔镜M₃放置，距离为55 mm。谐振腔中的M₄为针对倍频光的平面反射镜，用作532 nm绿光输出镜。镜片M₄双端镀有基频光1 064 nm高透膜/抗反膜，同时在靠近倍频晶体一侧表面镀有倍频光532 nm全反射膜反射率R>99.8%，并与谐振腔主光轴偏转15°放置，距离倍频晶体约75 mm。二维材料ReSe₂可饱和吸收体，用于产生被动锁模操作，其放置在与谐振腔尾端镜M₃距离300 mm的位置处。实验中产生的锁模倍频532 nm脉冲绿光，经输出镜M₄输出后，使用相干公司Coherent Field Max Ⅱ功率计和快速响应InGaAs光电探测器测量。脉冲时间序列采用500 MHz高带宽数字示波器记录。输出光谱使用光谱仪进行表征。

基于图 1所示的实验装置，实验上首先采用LBO非线性倍频晶体，对Nd: YVO₄连续波倍频激光输出，并测量了532 nm倍频激光的输出功率随泵浦功率的变化关系。工作曲线如图 2中的点状数据拟合曲线所示。由于未在谐振腔内引入ReSe₂可饱和吸收体，腔内损耗较低，实验测得Nd: YVO₄/LBO连续波倍频激光的泵浦阈值约为2 W。当泵浦功率为12.5 W时，获得的532 nm绿光连续波输出功率可达到1.16 W，光-光转化效率为10.2%。

图 1

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图 1 ReSe2被动锁模腔内倍频激光器实验装置 Fig. 1 Experimental setup of ReSe2 passively mode-locked and intra-cavity frequency-doubling laser

在激光器稳定工作的状态下，将二维材料ReSe₂引入谐振腔中，经过细致地技术调整，实现了ReSe₂被动锁模Nd: YVO₄/LBO倍频激光器。实验测量了锁模倍频脉冲激光的输出功率与泵浦功率的变化关系，如图 2中的方形数据及线性拟合曲线所示。结果表明，锁模倍频脉冲激光器的输入-输出工作曲线具有良好的线性度。由于腔内插入可饱和吸收体ReSe₂，腔损耗增加，泵浦阈值相比于连续波倍频有明显增大。当泵浦功率超过5 W时，锁模机制启动，产生连续波锁模倍频脉冲输出。在泵浦功率达到10.9 W时，锁模倍频532 nm脉冲激光的输出功率可达240 mW，工作曲线的斜率效率为2.6%。

图 2

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图 2 基于非线性晶体LBO的连续波倍频和锁模倍频激光的输出功率变化 Fig. 2 The output power of continuous wave frequency-doubling and mode-locked frequency-doubling laser with LBO crystal

图 3给出了ReSe₂被动锁模Nd: YVO₄/LBO倍频激光器的输出光谱测量。图 3(a)所示在锁模倍频激光的中心波长处在532.1 nm处，光谱宽度较大，这是由于锁模机制引起的脉冲时间压缩导致了光谱的展宽效应。同时，在锁模倍频激光输出功率为240 mW时，测量了输出光束的横向光场分布，如图 3(b)所示，表明锁模倍频532 nm激光器具有良好的基横模特征，光束空间分布对称性较好。

图 3

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图 3 锁模倍频激光输出光谱和光束空间强度分布测量 Fig. 3 Spectra measurement of the mode-locked frequency-doubling laser and output beam profile

图 4给出了ReSe₂被动锁模Nd: YVO₄/LBO倍频激光的脉冲测量结果。如图所示，20 ns/div和200 ns/div不同时间尺度下的脉冲序列，表明锁模倍频532 nm绿光脉冲输出具有良好的时间稳定性，脉冲序列峰值均衡，呈现出稳定的连续波锁模运转特征。值得提及的是，实验中没有观察到明显的调Q锁模现象，激光器始终工作在连续波锁模状态，这得益于ReSe₂具有的适中的可饱和吸收调制深度。这一点较明显地区别于广泛使用掺Cr⁴⁺晶体和过渡金属硫化物作为可饱和吸收体的调Q锁模激光器^[20]。在最大输出功率240 mW下，测量了锁模倍频输出单脉冲的时间轨迹，结果如图 4(c)所示，测得脉冲宽度为3.5 ns，重复频率为87.51 MHz。脉冲具有较好的时间对称性。

图 4

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图 4 ReSe2被动锁模Nd: YVO4/LBO倍频激光的脉冲测量 Fig. 4 Measurement of output pulse in ReSe2 passively mode-locked Nd: YVO4/LBO frequency-doubling laser

相比于LBO倍频晶体，非线性晶体KTP亦是一种优异的倍频变换晶体，通常具有更高的转换效率。基于图 1所示的实验装置，将LBO倍频晶体从热沉中取出，更换成KTP倍频晶体，并保持其余器件不变。经过细致地技术调整，保证ReSe₂被动锁模Nd: YVO₄/KTP倍频激光器的稳定运转。如图 5所示，给出了基于KTP晶体锁模倍频激光的输出功率测量结果。同时，给出了在未引入ReSe₂可保和吸收体的条件下，连续波运转的Nd: YVO₄/KTP倍频激光输出功率的测量结果。实验结果表明，连续波运转的532 nm倍频激光器的阈值功率为2.8 W，输入-输出功率曲线在低于12 W泵浦功率范围内具有良好的线性度。更高的泵浦功率将引起激光器输出功率发生饱和效应。当泵浦功率增大到19.4 W时，可获得最大输出功率为1.5 W的连续波绿光输出，光-光效率为10.7%。在稳定运转条件下，将ReSe₂可饱和吸收体置入谐振腔中，实验可获得稳定的锁模倍频脉冲输出。此时532 nm脉冲激光器的泵浦阈值将增加到5.2 W，且在泵浦功率低于12W的范围内呈现线性输入-输出工作曲线, 斜率效率为5.8%。当泵浦功率提高到15 W时，实验可获得锁模倍频脉冲的输出功率达到470 mW。相比于基于LBO的倍频激光器，输出功率提升了近2倍。激光输出光谱测量与图 3结果一致，没有发生明显变化。中心波长处于532.1 nm，且输出光束呈现基横模特征。

图 5

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图 5 基于KTP晶体的连续波倍频和锁模倍频激光的输出功率变化 Fig. 5 The output power of continuous wave frequency-doubling and mode-locked frequency-doubling laser with KTP crystal

图 6给出了基于KTP晶体的ReSe₂锁模倍频激光输出的脉冲测量。在实验过程中观察到脉冲输出始终保持稳定的连续波锁模状态，如图 6(a)和(b)所示。锁模倍频脉冲的重复频率为87.13 MHz，脉冲峰值均衡，具有良好的稳定性。在输出功率达到470 mW时，测量了基于KTP晶体的倍频锁模激光脉冲的时间轨迹，实验结果如图 6(c)所示，脉冲宽度为3.7 ns。与基于LBO晶体的锁模倍频结果比较，在输出脉冲的重复频率和脉冲宽度上没有发生明显改变。

图 6

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图 6 ReSe2被动锁模Nd: YVO4/KTP倍频激光的脉冲测量 Fig. 6 Measurement of output pulse in ReSe2 passively mode-locked Nd: YVO4/KTP frequency-doubling laser

1) 新型二维材料ReSe₂能够实现被动锁模，可获得几个ns量级的窄脉冲宽度和几十MHz的高重复频率。

2) 对1 064 nm锁模脉冲腔内倍频研究中可以看出，Ⅱ类相位匹配KTP晶体要比Ⅰ类相位匹配的LBO晶体的倍频功率和倍频效率提升2倍。实验获得的高重复频率、窄脉冲宽度的532 nm稳定绿光激光器，可以发展高采样率水下激光探测技术提供了可用的绿光激光脉冲光源，为深水探测提高技术支撑。