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  哈尔滨工程大学学报  2017, Vol. 38 Issue (6): 945-949  DOI: 10.11990/jheu.201602006
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引用本文  

张兴丽, 吴限德. 热流对超晶格结构热传导影响的分子动力学研究[J]. 哈尔滨工程大学学报, 2017, 38(6), 945-949. DOI: 10.11990/jheu.201602006.
ZHANG Xingli, WU Xiande. Effects of heat flux on thermal conductivities of superlattice structure using molecular dynamics simulation[J]. Journal of Harbin Engineering University, 2017, 38(6), 945-949. DOI: 10.11990/jheu.201602006.

基金项目

中央高校基本科研业务费专项资金项目(2572016BB04)

通信作者

张兴丽, E-mail:cindy07b@126.com

作者简介

张兴丽(1981), 女, 讲师, 博士;
吴限德(1979), 男, 副教授

文章历史

收稿日期:2016-02-02
网络出版日期:2017-04-05
热流对超晶格结构热传导影响的分子动力学研究
张兴丽1, 吴限德2    
1. 东北林业大学 机电工程学院, 黑龙江 哈尔滨 150040;
2. 哈尔滨工程大学 航天与建筑工程学院, 黑龙江 哈尔滨 150001
摘要:超晶格材料的传热性能对其在热电设备、微电子以及光电子等领域的应用起决定性作用。本文采用非平衡态分子动力学方法研究了热流对超晶格结构热导率的影响。利用Tersoff势函数描述超晶格结构中Si粒子与Ge粒子的相互作用,建立了Si/Ge超晶格结构的稳态导热模型。通过分析热流方向上系统内部的温度分布,得出超晶格结构所施加热流的大小和方向都对热导率产生重大影响。研究结果表明:超晶格结构热导率随热流的增大而增大,并且当热流及温度升高到一定程度,超晶格结构可能会发生非傅里叶热传导现象;热流由Si薄膜流向Ge薄膜时超晶格结构热导率大于由Ge薄膜流向Si薄膜时的热导率。
关键词分子动力学    超晶格结构    热流    热导率    非平衡态    温度分布    
Effects of heat flux on thermal conductivities of superlattice structure using molecular dynamics simulation
ZHANG Xingli1, WU Xiande2    
1. College of Mechanical and Electrical Engineering, Northeast Forestry University, Harbin 150040, China;
2. College of Aerospace and Civil Engineering, Harbin Engineering University, Harbin 150001, China
Abstract: The heat transfer performances of superlattice structure materials play a crucial role in several applications, including thermoelectrics, microelectronics, and optoelectronics. In this study, the effects of heat flux on the thermal conductivity of a superlattice structure were researched by nonequilibrium molecular dynamics simulation. Tersoff potential function was employed to describe the interaction between Si and Ge particles in a superlattice structure. A steady heat transfer simulation model adapted to the Si/Ge superlattice structure was framed. The values and directions of heat flux exerted by the Si/Ge superlattice structure greatly affected the thermal conductivity based on the investigation on the temperature profile along the direction of heat flux. The simulative results indicate that the thermal conductivity increased with the increase in heat flux. In addition, the non-Fourier thermal conductance may occur under large heat flux and temperature. The thermal conductivity of the Si→Ge system was larger than that of the Ge→Si system.
Key words: molecular dynamics    superlattice structure    heat flux    thermal conductivity    nonequilibrium    temperature distribution    

超晶格结构是由两种或多种微尺度薄膜层按照周期性排列交替叠合生长在基底上,在其外延生长方向上形成的一种人造结构[1],在微电子、光电子、微机械系统、热电设备等领域有广泛的应用。由于在很多情况下,热设计和热优化一直是这些微/纳米器件发展的瓶颈问题,因此对超晶格结构的热物性研究在近二十年成为微尺度传热学领域的热点,许多学者通过实验测试[2-3]、理论建模[4-5]以及分子模拟[6-7]等方法做了大量研究。其中Koh等测试了不同生成条件下AlN/GaN超晶格材料的热导率,发现热导率随着周期长度的减小而降低[3];冯媛等采用热阻串联模型计算了Si/Ge超晶格结构热导率, 得出随温度升高, 热导率趋于定值, 并且界面散射对于声子传输的作用减小, 而U过程的作用增加的结论[4];Garg等利用密度泛函微扰理论研究了晶格失配及界面粗糙程度对Si/Ge超晶格材料的热输运性质的影响[5];Hu等利用非平衡态分子动力学模拟方法得到Si/Ge超晶格材料的热导率随周期长度以及横截面积发生非线性变化[6]。这些研究成果表明,超晶格结构的周期式多层结构使其传热规律除了具有尺寸效应外,还存在明显的界面效应,晶界效应、边界效应等,在多种效应的综合作用下导致超晶格结构的热导率显著降低。目前对超晶格结构导热性能的研究大多集中在周期长度、晶格失配及界面质量等对热导率的影响,而研究热流对超晶格结构热导率的影响相对较少,因此本文利用非平衡态分子动力学模拟(NEMD)方法对热流因素给Si/Ge超晶格结构热导率带来的影响进行探讨。

1 分子动力学模型

本文建立的Si/Ge超晶格结构MD模拟模型如图 1所示。模型中的Si原子和Ge原子固定在各自的面心立方结构晶格点阵位置上,Si薄膜层和Ge薄膜层沿X方向呈周期性排列,Si的晶格常数为0.543 nm,Ge的晶格常数为0.565 7 nm,Si和Ge薄膜层的周期厚度都为10 UC(UC,晶格长度),周期数为2;在YZ方向上施加周期性边界条件,设定YOZ的横截面积为4 UC×4 UC;在X方向上把系统划分为三个区域:正中间区域是导热模拟区域,该区域粒子的初始速度满足一定温度下的Maxwell-Boltzmann随机分布;导热区域的两侧布置恒温的高温热浴和低温热浴,设定高温和低温热浴的粒子与其邻近的薄膜层粒子相同;分别在高温热浴和低温热浴的外侧设置厚度为2 UC的绝热壁,作用是减少导热层内的粒子蒸发,防止与外界产生热量交换,并且设定该区域粒子的速度为0。

图 1 Si/Ge超晶格结构NEMD模拟模型 Fig.1 The NEMD simulation model of Si/Ge superlattice

NEMD模拟中需要采用Tersoff多体势能函数来描述Si、Ge原子之间的相互作用[8]。在Tersoff势函数中包含与原子配位数相关的键序修正函数,能更准确地描述Si/Ge超晶格结构中Si-Ge界面粒子的局部环境对Si原子和Ge原子之间化合键强度的影响。Tersoff多体势函数的表达形式如下:

$\phi = \sum\limits_i {\sum\limits_{j\left( {i \ne j} \right)} {{f_c}\left( {{r_{ij}}} \right)\left\{ {{V_R}\left( {{r_{ij}} - b_{ij}^ * {V_A}\left( {{r_{ij}}} \right)} \right)} \right\}} } $ (1)
${V_R}\left( {{r_{ij}}} \right) = \frac{{{D_e}}}{{S - 1}}\exp \left\{ { - \beta \sqrt {2S} \left( {{r_{ij}} - {R_e}} \right)} \right\}$ (2)
${V_A}\left( {{r_{ij}}} \right) = \frac{{{D_e}S}}{{S - 1}}\exp \left\{ { - \beta \sqrt {2S} \left( {{r_{ij}} - {R_e}} \right)} \right\}$ (3)

式中:VR(r)与VA(r)分别表示近邻原子间的排斥势和吸引势,rij为原子ij的距离,bij*为键序函数,由原子的三维空间结构来决定,fc(r)为截断函数。

函数bij*fc(r)分别可以表示为

${f_c}\left( r \right) = \left\{ \begin{array}{l} 1\;\;\;\;\;\;\left( {r \le R - D} \right)\\ \frac{1}{2} - \frac{1}{2}\sin \left[ {\frac{\pi }{2}\left( {r - R} \right)/D} \right]\\ \;\;\;\;\;\;\;\left( {R - D < r < R + D} \right)\\ 0\;\;\;\;\;\;\left( {r \ge R + D} \right) \end{array} \right.$ (4)
$b_{ij}^ * = \frac{{{b_{ij}} + {b_{ji}}}}{2}$ (5)
${b_{ij}} = {\left\{ {1 + {a^n}{{\left\{ {{f_c}\left( {{r_{ik}}g\left( {{\theta _{ijk}}} \right)} \right)} \right\}}^n}} \right\}^{ - \delta }}$ (6)
$g\left( \theta \right) = 1 + \frac{{{c^2}}}{{{d^2}}} - \frac{{{c^2}}}{{{d^2} + {{\left( {h - \cos \theta } \right)}^2}}}$ (7)

表 1给出Si和Ge粒子对应的Tersoff势函数各个参数的取值。取两种粒子参数值的几何平均值作为Si和Ge粒子之间相互作用的参数。

表 1 Tersoff势函数参数值 Tab.1 The parameter of Tersoff potential function

模拟首先在NVT(固定原子数、体积和温度)系综条件下进行,共计105步以使系统达到设定的温度;然后使用NVE(固定原子数、体积和能量)系综,前105步是整个系统的弛豫过程;当系统达到平衡状态后,采用Jund等[9]的方法对体系施加定常热流,时间步数为2×106。具体做法是在每个时间步长内通过标定高温热浴内粒子速度向高温热浴注入能量ΔEk,同样通过标定低温热浴内粒子速度从低温热浴取走相同的能量ΔEk,得到通过系统的恒定热流为

${q_x} = \frac{{\Delta {E_k}}}{{2A\tau }}$ (8)

式中:A为系统垂直于热流方向的横截面积;τ为时间步长,模拟中τ=1 fs。由Fourier定律可得到系统热导率为

$\lambda = \frac{{{q_x}}}{{\partial T/\partial x}}$ (9)

高温热浴和低温热浴内能量的变化通过标定全部粒子的速度来实现,粒子速度标定后的表达式为

$v_i^{{\rm{new}}} = {v_G} + k\left( {{v_i} - {v_G}} \right)$ (10)

式中:k为标定因子,vG表示粒子质心速度。根据动量守恒和能量守恒定律得到

$k = \sqrt {1 + \frac{{\Delta {E_k}}}{{{E_c}}}} $ (11)
${E_c} = \frac{1}{2}\sum\limits_{i = 1}^N {{m_i}v_i^2} - \frac{1}{2}\sum\limits_i^N {{m_i}v_G^2} $ (12)

将系统沿热流方向划分成等厚度的44层,每层厚度近似为0.5 nm,根据经典Boltzmann统计, 每层原子的局域温度可以由该层内粒子的动能获得,第j层局域温度可以表示为

${T_{j,MD}} = \frac{1}{{3{N_j}{k_B}}}\left\langle {\sum\limits_{i = 1}^{{N_j}} {{m_i}v_i^2} } \right\rangle $ (13)

式中:〈·〉表示在总的模拟时间内的统计平均;kB是Boltzmann常数,kB=1.38×10-23 J/K;Nj为第j层的粒子数。

2 模拟结果 2.1 热流大小对超晶格结构热导率的影响

向系统施加2.2×1011~8.8×1011 W/m2范围内的定常热流,以分析施加热流的大小对超晶格结构热导率的影响。平均温度为500 K时,三种大小不同的热流由Si薄膜层流向Ge薄膜层的温度分布如图 2所示。从图中可以明显看出温度在Si/Ge界面处陡峻下降,且最靠近高温热浴的界面温度突变量远远大于其余界面,这表明温度较高区域的界面热阻大于温度较低区域的界面热阻,该结论与Chen[10]以及Landry[11]的研究结果相吻合。声子能否通过两种材料的界面取决于振动频率,两种物质的质量差、原子排列形式以及原子层之间的距离等因素。声子通过晶格的简谐振动在传递热量的过程中被Si/Ge界面打断,只有振动频率与Si粒子和Ge粒子振动频率相一致或者等于它们频率之和的声子才可以通过Si/Ge界面,因而会有一部分声子在Si/Ge界面处无法继续传输[12]。在最靠近高温热浴的界面处,被滤除的声子最多,温度下降也最为剧烈;在剩余的其他界面处,被滤除的声子逐渐减少,温度下降幅度随之越来越平缓。从图 2还可以看出,随着热流的增大,超晶格结构冷热两端的温差逐渐增大,三个界面处的温度突变量ΔT也增大,这说明界面热阻随着施加热流的增大而增大。为了证实该结论,计算了不同热流情况下最靠近高温热浴的Si/Ge界面热阻,结果如图 3所示。从图中可以看出温度为500 K时,随着热流的增大,界面热阻越来越大。

图 2 导热层X方向的温度分布图(Si→Ge) Fig.2 The temperature profile along X direction(Si→Ge)
图 3 最靠近高温热浴的Si/Ge界面热阻随热流的变化 Fig.3 Variation of thermal boundary resistance nearest to the hot bath with heat flux

图 4给出了Si/Ge超晶格结构的热流与热导率的变化关系。由图 4可知,温度在300 K和500 K时,热导率随热流的增大而接近线性增大,这表明超晶格结构的热导率是一个过程量;但在温度为700 K时,热流增大到某一数值,热导率出现下降的趋势,这说明在一定条件下超晶格结构中会出现非傅里叶热传导现象。

图 4 Si/Ge超晶格结构热导率与热流的变化关系 Fig.4 Thermal conductivity as a function of heat flux for Si/Ge superlattice system
2.2 热流方向对超晶格结构热导率的影响

对系统施加2.2×1011 W/m2的热流,把高温热浴和低温热浴调换位置,使热流方向先流经Ge薄膜再通过Si薄膜,研究改变热流方向对热导率的影响。图 5给出了此时X方向超晶格结构的温度分布,可以看出温度在Ge/Si界面处也存在突变,但在最靠近高温热浴的界面温度突变量ΔT与其余界面的差异并不明显。与图 2进行比较可以发现,两者三个Si/Ge界面的温度突变量ΔT相差较大。

图 5 导热层X方向的温度分布图(Ge→Si) Fig.5 The temperature profile along the X direction(Ge→Si)

图 6是平均温度为300~700 K时,热流由Si方向的超晶格结构热导率与温度的变化关系。如图所示,热流方向由Ge→Si的热导率比由Si→Ge得到的热导率低;并且热流方向为Si→Ge时,热导率随温度的升高而增大;热流方向为Ge→Si时,热导率随温度的升高变化不大,当温度升高到500 K后热导率有陡然下降的趋势。

图 6 热流方向为Si→Ge和Ge→Si的超晶格热导率与温度关系的比较 Fig.6 Comparison of thermal conductivity as a function of temperature between Si→Ge system and Ge→Si system

改变热流方向会使声子的振动频率发生改变。在热流从Si薄膜传递到Ge薄膜的过程中,热流首先经过Si薄膜,此时Si粒子在热输运中主导作用,热流先经过Ge薄膜,则Ge粒子在热输运中起主导作用。由于Si粒子与Ge粒子的原子质量、振动频率都不同,在Si/Ge界面处会出现声学错配现象,使界面热阻增大。单晶Ge薄膜的导热能力比单晶Si薄膜弱[13-14],Ge粒子较难通过内部界面流向Si粒子,因此在界面处由Ge粒子提供的热阻大于Si粒子,这导致热导率偏低。另外,热流由Si→Ge的超晶格结构热导率随温度升高而增大,可能是因为温度升高引起热流波动更加剧烈,使振动频率较高的声子多于振动频率较低的声子,增加了粒子在界面处发生非弹性散射几率,使界面热阻变小,热导率也随之变大[15]

3 结论

1) 受界面热阻机制的影响,在超晶格导热区域的界面处会发生温度的突变;

2) 超晶格结构热导率随热流的增大而逐渐增大。当温度及热流增大到某一数值,热导率开始下降,这说明在超晶格结构中可能会出现非傅里叶导热现象,但对于在超晶格结构微尺度传热过程中出现这一现象的原因尚不十分明确。

3) 热流由Ge→Si的热导率比热流由Si→Ge得到的热导率低,这是因为单晶Ge薄膜的导热能力比单晶Si薄膜弱,Ge粒子较难通过内部界面流向Si粒子,因此热流方向Ge→Si的体系提供的界面热阻较大。

本文的研究结果对进一步提高超晶格结构材料的热电品质具有重要的实用意义,同时可以为超晶格结构材料导热性能其他方面的研究提供理论参考。

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